發(fā)布時間：2017-08-19 09:07

  本文關(guān)鍵詞：新型碳材料的制備及其在鋰離子電池負極材料和氧還原電催化劑中的應(yīng)用

  更多相關(guān)文章： 石墨烯 摻雜 鋰離子電池 負極材料 氧還原 催化

【摘要】：新型碳材料因其具有特殊的納米結(jié)構(gòu)、優(yōu)異的導電性和良好的電化學性能而在能源轉(zhuǎn)換和存儲領(lǐng)域表現(xiàn)出巨大的應(yīng)用潛力。目前,作為具有綜合性能最好的儲能電池體系鋰離子電池和清潔、高效的能源轉(zhuǎn)換器件燃料電池,成為了解決二十一世紀人類所面臨的能源短缺和環(huán)境惡化問題的關(guān)鍵技術(shù)。因此,本論文旨在研究新型碳材料在鋰離子電池負極材料和燃料電池陰極氧還原電催化材料中的應(yīng)用,其主要的研究內(nèi)容及結(jié)果如下:(1)制備了碘摻雜石墨烯并研究了其在鋰離子電池負極材料中的應(yīng)用。通過采用簡Hummer’s法制備出氧化石墨,然后再在高溫裂解還原的同時摻入碘元素來制備碘摻雜的石墨烯。采用X-射線粉末衍射(XRD)、透射電鏡(TEM)、高分辨透射電鏡(HRTEM)、拉曼光譜(Raman)、X-射線光電子能譜(XPS)技術(shù)對產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)、形貌和元素組成進行表征。將此材料做成扣式電池進行半電池表征,當電流密度為100 mA/g時,碘摻雜石墨烯的可逆比容量高達1690 mAh/g(為摻雜前石墨烯的2.85倍,為商業(yè)石墨的4.54倍);碘摻雜石墨烯表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性,其可逆比容量在循環(huán)200次后依然保持了92.6%;該碘摻雜石墨烯具有非常突出的倍率性能,在25000 mA/g的超大電流密度下,其可逆比容量仍具有153 mAh/g,是未摻雜石墨烯的二倍。碘摻雜石墨烯表現(xiàn)出如此卓越的電化學性能主要是由于將碘元素引入到石墨烯中,改變了石墨烯的層間距、基體缺陷以及電負性。(2)制備了碘/氮共摻雜石墨烯并研究了其在燃料電池陰極氧還原非貴金屬催化劑中的應(yīng)用。以氧化石墨為碳前驅(qū)體,以單質(zhì)碘和氨氣分別作為碘源和氮源,采用二步熱處理法制備得到碘/氮共摻雜的石墨烯。相比未摻雜的石墨烯、碘摻雜石墨烯和氮摻雜石墨烯,該碘/氮共摻雜石墨烯催化劑在堿性和酸性條件下都表現(xiàn)出更優(yōu)異的氧還原催化活性;在堿性介質(zhì)中,該碘/氮共摻雜石墨烯催化劑具有與商業(yè)Pt/C催化劑相同的起始電位(0.945V vs.RHE);此外,在堿性和酸性介質(zhì)中,該催化劑具有較高的催化效率(按四電子反應(yīng)機制進行)和突出的穩(wěn)定性(優(yōu)于商業(yè)Pt/C催化劑)。碘/氮共摻雜石墨烯卓越的氧還原電催化性能主要歸因于碘和氮兩種元素之間的協(xié)同效應(yīng)。(3)研究了不同的氮源和氮處理順序?qū)Φ獡诫s碳材料電催化氧還原性能的影響。本研究采用廉價的陽離子交換樹脂D113經(jīng)1100°C高溫催化石墨化形成的石墨化碳材料作為碳源,選用甘氨酸和NH3作為不同的氮源,經(jīng)過高溫后處理摻氮法制備得到氮摻雜石墨化碳材料。研究發(fā)現(xiàn),通過改變氮源和摻氮順序可以有效改變氮摻雜碳材料的無序化程度、摻氮總量以及摻氮類型。實驗結(jié)果表明,當采用甘氨酸作為氮源時,可以有效提高石墨化碳材料的含氮量但對基體的無序化程度沒有影響;而當采用NH3作為氮源時,不能對石墨化碳材料進行摻氮但可以增加基體缺陷。結(jié)果顯示,只有將石墨化碳材料基體先經(jīng)甘氨酸900°C氮摻雜,再在NH3中900°C進一步熱處理所得到的催化劑具有最好的氧還原電催化性能。
【關(guān)鍵詞】：石墨烯 摻雜 鋰離子電池 負極材料 氧還原 催化
【學位授予單位】：暨南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O613.71;TM912
【目錄】：

• 摘要2-4
• ABSTRACT4-9
• 第一章 緒論9-26
• 1.1 概述9
• 1.2 鋰離子電池9-15
• 1.2.1 鋰離子電池簡介9-12
• 1.2.2 鋰離子電池負極材料研究進展12-15
• 1.3 燃料電池15-24
• 1.3.1 燃料電池簡介15-18
• 1.3.2 陰極氧還原催化機理18-20
• 1.3.3 陰極氧還原電催化劑研究進展20-24
• 1.4 本課題的研究內(nèi)容和意義24-26
• 1.4.1 研究內(nèi)容24-25
• 1.4.2 研究意義25-26
• 第二章 實驗方法、儀器、試劑藥品和表征方法26-33
• 2.1 實驗材料和儀器設(shè)備26-27
• 2.2 碳材料的形貌與結(jié)構(gòu)的表征方法27-29
• 2.2.1 X-射線粉末衍射分析 （XRD）27-28
• 2.2.2 透射電子顯微鏡（TEM、HRTEM）28
• 2.2.3 拉曼光譜分析 （Raman）28
• 2.2.4 X-射線光電子能譜 （XPS）28-29
• 2.3 鋰離子電池組裝及性能表征方法29-30
• 2.3.1 負極片的制備和扣式電池的組裝29
• 2.3.2 電化學性能測試方法29-30
• 2.4 電催化氧還原電極制備及性能表征方法30-33
• 2.4.1 電極的制備30-31
• 2.4.2 催化劑的電化學性能表征31-33
• 第三章 碘摻雜石墨烯的制備及其在鋰離子電池負極材料中的應(yīng)用33-43
• 3.1 引言33-34
• 3.2 實驗部分34
• 3.2.1 碘摻雜石墨烯的制備34
• 3.3 實驗結(jié)果與討論34-42
• 3.3.1 XRD和Raman表征34-36
• 3.3.2 TEM和HRTEM分析36-37
• 3.3.3 XPS元素分析37
• 3.3.4 碘摻雜石墨烯的鋰電性能表征37-42
• 3.4 結(jié)論42-43
• 第四章 碘/氮共摻雜石墨烯的制備及其電催化氧還原性能研究43-60
• 4.1 引言43-44
• 4.2 實驗部分44-45
• 4.2.1 催化劑的制備44-45
• 4.3 實驗結(jié)果與討論45-59
• 4.3.1 XRD和Raman表征45-46
• 4.3.2 TEM表征46-47
• 4.3.3 EDS和XPS元素分析47-50
• 4.3.4 催化劑的電化學性能表征（ORR）50-58
• 4.3.5 討論58-59
• 4.4 結(jié)論59-60
• 第五章 不同的氮源和氮處理順序?qū)Φ獡诫s碳材料電催化氧還原性能的影響研究60-74
• 5.1 引言60-61
• 5.2 實驗部分61-62
• 5.2.1 催化劑的制備61-62
• 5.3 催化劑的表征和分析62-73
• 5.3.1 TEM和HRTEM表征62
• 5.3.2 Raman表征62-64
• 5.3.3 XPS元素分析64-66
• 5.3.4 催化劑的電化學性能表征（ORR）66-72
• 5.3.5 討論72-73
• 5.4 結(jié)論73-74
• 第六章 結(jié)論與展望74-76
• 6.1 研究結(jié)論74-75
• 6.2 研究展望75-76
• 參考文獻76-91
• 攻讀碩士期間取得的科研成果91-93
• 致謝93

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本文編號：699832