本文關(guān)鍵詞：兩類乙烷氧氯化反應(yīng)催化劑的比較研究

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【摘要】：聚氯乙烯(polyvinyl chloride)被作為世界上應(yīng)用最為廣泛的通用塑料而被人們所熟知。在工業(yè)生產(chǎn)和日常生活等各個(gè)方面都得到了廣泛的應(yīng)用。因此,聚氯乙烯的高效、綠色、低成本可持續(xù)生產(chǎn)關(guān)系到整個(gè)國家的整體經(jīng)濟(jì)實(shí)力。目前99%以上的PVC是由氯乙烯單體而合成。在諸多氯乙烯的生產(chǎn)方式中乙烷氧氯化法是一種相對綠色且較有效可行的方法之一,然而該方法由于缺乏工業(yè)應(yīng)用的催化劑,目前還未實(shí)現(xiàn)工業(yè)化。本文采用溶膠-凝膠混合法制備了兩類乙烷氧氯化反應(yīng)制備氯乙烯的催化劑。一類為Na修飾的尖晶石類與氯化銅復(fù)合氧化物催化劑Ni1-xNaxMn2O4-CuCl2/γ-Al2O3 (x=0,0.3,0.5,0.7),主要測定了該系列催化劑在乙烷氧氯化反應(yīng)制備氯乙烯中的催化活性,并且應(yīng)用XRD、XRF、ICP-OES、BET、SEM等方法對該系列催化劑的表征進(jìn)行部分研究。結(jié)果表明,該系列催化劑中Ni0.5Na0.5Mn2O4 CuCl2/γ-Al2O3的催化活性是本系列中最好的,其乙烷轉(zhuǎn)化率達(dá)到97%以上,氯乙烯選擇性達(dá)到36%；連續(xù)反應(yīng)8小時(shí),乙烷轉(zhuǎn)化率和氯乙烯選擇性基本保持不變,另一類為鉀修飾的銅基類鈣鈦礦型La2-xKxCuO4/γ-Al2O3(x=0,0.1,0.3,0.5)催化劑,同樣測定了催化劑在乙烷氧氯化反應(yīng)制備氯乙烯中的活性,與此同時(shí)也應(yīng)用XRD、XRF、ICP-OES、BET、SEM等方法對該系列催化劑進(jìn)行了表征。實(shí)驗(yàn)結(jié)果發(fā)現(xiàn)La1.7K0.3CuO4/γ-Al2O3的活性是該系列中最好的,其乙烷轉(zhuǎn)化率達(dá)到93%,氯乙烯的選擇性達(dá)到54%。連續(xù)反應(yīng)8小時(shí),乙烷轉(zhuǎn)化率和氯乙烯選擇性基本保持不變,主要從目前制約乙烷氧氯化反應(yīng)催化劑發(fā)展的選擇性角度考慮綜合比較,我們認(rèn)為La1.7K0.3CuO4/γ-Al2O3的催化活性是上述兩類乙烷氧氯化制備氯乙烯催化劑中活性最好的。于是使用XPS技術(shù)以未用鉀修飾的類鈣鈦礦型La2CuO4/Y-Al2O3為對比標(biāo)準(zhǔn),對鉀修飾的類鈣鈦礦型La1.7K0.3CuO4/γ-Al2O3催化劑進(jìn)行了銅和鑭的價(jià)態(tài)及表面吸附氧和晶格氧的分析計(jì)算,XPS實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)催化劑表面銅有兩種價(jià)態(tài)分別是Cu2+價(jià)和Cu1+,稀土鑭離子均為3價(jià),La1.7K0.3CuO4/γ-Al2O3吸附氧量大于La2CuO4/γ-Al2O3,這可能是該催化劑具有較好催化活性的原因之一。
【關(guān)鍵詞】：氯乙烯 尖晶石 類鈣鈦礦 乙烷氧氯化催化性能
【學(xué)位授予單位】：內(nèi)蒙古大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：TQ222.423;O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-10
• 一、緒論10-13
• 1.1 研究的意義及概述10-12
• 1.2 論文的選題12-13
• 二、實(shí)驗(yàn)部分13-20
• 2.1 主要原料及試劑13-14
• 2.2 評價(jià)表征所用儀器14
• 2.3 乙烷氧氯化催化劑的制備14-16
• 2.4 乙烷氧氯化催化劑反應(yīng)裝置16-17
• 2.4.1 乙烷氧氯化反應(yīng)裝置16-17
• 2.4.2 催化劑活性評估標(biāo)準(zhǔn)17
• 2.5 乙烷氧氯化催化劑的表征17-20
• 2.5.1 X-射線衍射表征(XRD)17-18
• 2.5.2 X-射線熒光表征(XRF)18
• 2.5.3 電感耦合等離子體光譜表征(ICP)18
• 2.5.4 比表面積表征(BET)18
• 2.5.5 掃描電鏡表征(SEM)18
• 2.5.6 氣相色譜儀表征18-19
• 2.5.7 X射線光電子能譜表征(XPS)19-20
• 三、Ni_(1-x)Na_xMn_2O_4-CuCl_2/γ-Al_2O_3(x=0,0.3,0.5,0.7)催化劑在乙烷氧氯化反應(yīng)中的性能研究20-31
• 3.1 引言20
• 3.2 催化劑Ni_(1-x)Na_xMn_2O_4-CuCl_2/γ-Al_2O_3的表征結(jié)果與活性分析20-29
• 3.2.1 催化劑Ni_(1-x)Na_xMn_2O_4的X射線粉末衍射(XRD)表征20-21
• 3.2.2 催化劑Ni_(1-x)Na_xMn_2O_4的X射線熒光光譜(XRF)表征21-23
• 3.2.3 催化劑Ni_(1-x)Na_xMn_2O_4-CuCl_2/γ-Al_2O_3的X射線熒光光譜(XRF)表征23-24
• 3.2.4 催化劑Ni_(1-x)Na_xMn_2O_4-CuCl_2/γ-Al_2O_3的電感耦合等離子體光譜儀(ICP)表征24
• 3.2.5 催化劑Ni_(1-x)Na_xMn_2O_4-CuCl_2/γ-Al_2O_3的比表面積(BET)表征24-26
• 3.2.6 催化劑Ni_(1-x)Na_xMn_2O_4-CuCl_2/γ-Al_2O_3的活性分析26-29
• 3.3 小結(jié)29-31
• 四、類鈣鈦礦型催化劑La_(2-x)K_xCuO_4/γ-Al_2O_3在乙烷氧氯化反應(yīng)中的催化研究31-50
• 4.1 引言31
• 4.2 催化劑La_(2-x)K_xCuO_4/γ-Al_2O_3的表征與活性分析31-48
• 4.2.1 催化劑La_(2-x)K_xCuO_4/γ-Al_2O_3的X射線衍射(XRD)表征31-33
• 4.2.2 催化劑La_(2-x)K_xCuO_4/γ-Al_2O_3的X射線熒光光譜(XRF)表征33-34
• 4.2.3 催化劑La_(2-x)K_xCuO_4/γ-Al_2O_3的電感耦合等離子體光譜儀(ICP)表征34
• 4.2.4 催化劑La_(2-x)K_xCuO_4/γ-Al_2O_3的N_2物理吸附(BET)表征34-36
• 4.2.5 催化劑La_(2-x)K_xCuO_4/γ-Al_2O_3的掃描電鏡(SEM)表征36-37
• 4.2.6 催化劑La_(2-x)K_xCuO_4/γ-Al_2O_3的X射線光電子能譜表征37-42
• 4.2.7 催化劑La_(2-x)K_xCuO_4/γ-Al_2O_3的催化活性分析42-48
• 4.3 小結(jié)48-50
• 五、總結(jié)50-51
• 參考文獻(xiàn)51-55
• 附錄55-60

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本文編號(hào)：697154