發(fā)布時間：2017-08-17 14:19

  本文關(guān)鍵詞：負載型碳纖維催化劑的制備及其對甲苯催化燃燒性能的研究

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【摘要】：城市揮發(fā)性有機化合物(VOCs)的排放量與日俱增,苯類VOCs的污染問題尤為突出,催化燃燒是最有效的VOCs凈化技術(shù)之一,當務(wù)之急是高效低廉催化劑的研制�；贛nCeOx復合過渡金屬氧化物的高催化活性和活性炭纖維(ACF)的高比表面積,本文以ACF為載體,Mn-Ce二元金屬復合物為催化活性成分,采用浸漬法制備Mn-Ce/ACF催化劑用于甲苯的催化燃燒特性研究。采用掃描電鏡(SEM)、X射線衍射(XRD)、光電子能譜(XPS)等現(xiàn)代表征技術(shù)分析催化劑的結(jié)構(gòu)特征,揭示催化劑制備過程、運行參數(shù)和甲苯催化活性影響之間的構(gòu)效關(guān)系,重點探究ACF酸性基團作用機制、Mn-Ce相互作用和MnCeOx形貌的影響。MnCeOx的晶型、形貌和分散度是影響催化活性的關(guān)鍵。載體酸改性可引入豐富的含氧官能團,不僅提升甲苯的吸附容量,還具有靶向引導作用,促使氧化物分散均勻,原始ACF和堿處理ACF負載的MnCeOx結(jié)晶度較高；催化劑制備最佳工藝是采用過飽和浸漬液一步法,控制總負載量為10%,焙燒溫度為450℃,主要由于MnCeOx固溶體的形成與分散均勻；通過浸漬順序的改變發(fā)現(xiàn),前驅(qū)體的共混和氧化物晶型結(jié)構(gòu)限制了固溶體的形成,Mn進入CeO2中構(gòu)成固溶體,這種形態(tài)無定型并具有結(jié)構(gòu)缺陷。Mn-Ce/ACF催化劑具有良好的穩(wěn)定性,在230℃下運行10h保持85%以上的轉(zhuǎn)化率�？諝庵械难鯕獠粩噢D(zhuǎn)化為吸附氧,再轉(zhuǎn)為體相氧；反應(yīng)后的催化劑晶型沒有變化,Mn4+含量下降,Ce4+轉(zhuǎn)化為了Ce3+；甲苯的降解機理較為復雜,推測有三種路徑,以甲基氧化與苯環(huán)開環(huán)為主。
【關(guān)鍵詞】：揮發(fā)性有機物 催化燃燒 碳纖維 表面官能團 MnCeO_x
【學位授予單位】：北京化工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;X51;X701
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-14
• 第一章 緒論14-30
• 1.1 研究背景14-19
• 1.1.1 揮發(fā)性有機污染物的排放現(xiàn)狀14-17
• 1.1.2 VOCs的凈化技術(shù)17-18
• 1.1.3 催化燃燒的特點18-19
• 1.2 催化燃燒的研究基礎(chǔ)19-26
• 1.2.1 催化劑種類與發(fā)展趨勢19-21
• 1.2.2 錳基催化劑與復合催化劑21-22
• 1.2.3 碳基載體與碳纖維改性22-25
• 1.2.4 過渡金屬催化燃燒機理25-26
• 1.3 本文研究意義26-30
• 1.3.1 本文研究內(nèi)容與目的27
• 1.3.2 技術(shù)線路圖27-30
• 第二章 碳纖維的改性對甲苯凈化的影響30-56
• 2.1 試驗部分30-39
• 2.1.1 試劑與設(shè)備30-31
• 2.1.2 催化劑制備31-33
• 2.1.3 催化劑吸附試驗33-35
• 2.1.4 催化劑活性評價35-36
• 2.1.5 催化劑表征手段36-39
• 2.2 改性碳纖維表征39-46
• 2.2.1 表面酸性的表征39-42
• 2.2.2 改性碳纖維孔結(jié)構(gòu)表征42-44
• 2.2.3 負載碳纖維的表征44-46
• 2.3 ACF和改性ACF吸附性能46-51
• 2.3.1 ACF的吸附性能46-48
• 2.3.2 改性ACF的吸附性能48-51
• 2.4 ACF改性對催化劑活性的影響51-54
• 2.4.1 碳纖維改性對催化劑活性的影響51-53
• 2.4.2 表面基團與催化活性的關(guān)系53-54
• 2.5 本章小結(jié)54-56
• 第三章 MnCeOx制備參數(shù)對甲苯催化性能的影響56-74
• 3.1 試驗部分56-58
• 3.1.1 試驗試劑與設(shè)備56
• 3.1.2 催化劑制備56-58
• 3.1.3 催化劑表征和活性評價58
• 3.2 Ce對催化劑MnO_x/ACFN的影響58-60
• 3.2.1 Ce對MnO_x/ACFN活性的影響58-59
• 3.2.2 催化劑表征59-60
• 3.3 過飽和浸漬與飽和浸漬方法對催化劑的影響60-62
• 3.4 MnCeOx負載量對催化劑的影響62-64
• 3.4.1 MnCeOx負載量對活性的影響62-63
• 3.4.2 催化劑表征63-64
• 3.5 焙燒溫度對催化劑的影響64-66
• 3.5.1 焙燒溫度對活性的影響64-65
• 3.5.2 催化劑表征65-66
• 3.6 浸漬順序?qū)Υ呋瘎┑挠绊?/span>66-71
• 3.6.1 浸漬順序?qū)钚缘挠绊?/span>66-67
• 3.6.2 催化劑表征67-71
• 3.7 Mg對MnCeOx催化劑的影響71-73
• 3.7.1 Mg對活性的影響71
• 3.7.2 催化劑表征71-73
• 3.8 本章小結(jié)73-74
• 第四章 Mn-Ce/ACFN對甲苯催化燃燒過程與降解機理的研究74-86
• 4.1 試驗部分74-75
• 4.1.1 催化劑制備74
• 4.1.2 催化劑活性評價74
• 4.1.3 催化劑表征手段74-75
• 4.2 催化甲苯反應(yīng)過程因素的影響75-79
• 4.2.1 反應(yīng)溫度的影響75
• 4.2.2 氧氣含量的影響75-78
• 4.2.3 反應(yīng)氣速的影響78-79
• 4.2.4 催化劑穩(wěn)定性測試79
• 4.3 Mn-Ce/ACFN催化降解甲苯機理的研究79-84
• 4.3.1 催化劑反應(yīng)前后變化79-83
• 4.3.2 催化反應(yīng)產(chǎn)物的研究與甲苯降解機理的推測83-84
• 4.4 本章小結(jié)84-86
• 第五章 結(jié)論與建議86-88
• 5.1 結(jié)論86-87
• 5.2 建議87-88
• 參考文獻88-94
• 致謝94-96
• 研究成果及發(fā)表的學術(shù)論文96-98
• 導師及作者簡介98-100
• 附件100-101

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 項光輝;劉洋;余帆;彭洪根;王翔;;錳鈰固溶體復合氧化物用于CO和CH_4催化氧化[J];工業(yè)催化;2015年03期

2 王登輝;惠世恩;劉長春;高青;;制備方法和WO_3含量對V_2O_5-WO_3/TiO_2脫硝性能的影響[J];環(huán)境工程學報;2014年11期

3 胡睿;;揮發(fā)性有機污染物(VOCs)治理進展及發(fā)展前沿思考[J];環(huán)境與可持續(xù)發(fā)展;2014年01期

4 吳曉東;于海寧;翁端;劉爽;樊俊;;Synergistic effect between MnO and CeO_2 in the physical mixture:Electronic interaction and NO oxidation activity[J];Journal of Rare Earths;2013年12期

5 何萬清;聶磊;田剛;李靖;邵霞;王敏燕;;基于GC-MS的烹調(diào)油煙VOCs的組分研究[J];環(huán)境科學;2013年12期

6 鄭華艷;郭天玉;李忠;孟凡會;秦瑤;;浸漬順序?qū)uCe/AC催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響[J];無機化學學報;2013年12期

7 黃碧捷;;武漢市秸稈燃燒VOCs排放估算及管理對策[J];環(huán)境科學;2013年12期

8 王敏;印紅玲;李乾錢;李曉;李世平;袁樺蔚;;川菜烹調(diào)源VOCs排放濃度及特征分析[J];環(huán)境化學;2013年09期

9 王秀艷;高爽;周家岐;王釗;張銀;徐洋;易忠芹;;餐飲油煙中揮發(fā)性有機物風險評估[J];環(huán)境科學研究;2012年12期

10 席勁瑛;武俊良;胡洪營;王燦;;工業(yè)VOCs氣體處理技術(shù)應(yīng)用狀況調(diào)查分析[J];中國環(huán)境科學;2012年11期

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本文編號：689465