本文關(guān)鍵詞：基于綠色合成納米材料的電化學(xué)發(fā)光生物傳感器的構(gòu)建及其應(yīng)用

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【摘要】：電化學(xué)發(fā)光技術(shù)是發(fā)光物質(zhì)在電極表面通過(guò)電子得失產(chǎn)生的化學(xué)發(fā)光的現(xiàn)象,能夠?qū)㈦娔苤苯愚D(zhuǎn)化為光能。近年來(lái),電化學(xué)發(fā)光生物傳感器得到越來(lái)越多的研究者的關(guān)注,已在藥物分析、免疫分析、DNA分析、臨床分析等科學(xué)領(lǐng)域廣泛運(yùn)用。而綠色合成的納米材料不但具有大小均一、導(dǎo)電性好、比表面積大等性能,還具有表面官能團(tuán)豐富、生物相容性優(yōu)良等特點(diǎn)。將其運(yùn)用于電化學(xué)發(fā)光傳感器的構(gòu)建,不僅僅可以顯著提高電化學(xué)發(fā)光傳感器的性能,還可以用來(lái)吸附一些生物蛋白和生物分子。本論文主要是將碳納米球、Ag@BSA納米粒子、Au@BSA納米花等新型綠色合成的納米材料運(yùn)用到電化學(xué)發(fā)光生物傳感的構(gòu)建,其主要研究?jī)?nèi)容如下:(1)成功構(gòu)建了一種基于Ru(bpy)32+/CNPs/Nafion的電化學(xué)發(fā)光藥物傳感器,并用于對(duì)硫酸阿托品的檢測(cè)。利用水熱法合成的碳納米球(CNPs)具有大的比表面積、優(yōu)良的導(dǎo)電性和良好的生物相容性,再結(jié)合Nafion膜的離子交換性能,可以在裸玻碳電極表面構(gòu)建一層CNPs/Nafion納米膜,從而可以靜電吸附大量的發(fā)光試劑三聯(lián)吡啶釕(Ru(bpy)32+),成功構(gòu)建基于Ru(bpy)32+/CNPs/Nafion修飾的電化學(xué)發(fā)光傳感器。結(jié)果表明,構(gòu)建的電化學(xué)發(fā)光傳感器不僅可以對(duì)硫酸阿托品進(jìn)行定量檢測(cè),還可用于對(duì)實(shí)際樣品中的硫酸阿托品的檢測(cè)。該傳感器的構(gòu)建為硫酸阿托品的檢測(cè)提供了一個(gè)很好的方法,也為其他藥品的分析提供了良好的策略。(2)構(gòu)建了一種基于luminol-Ag@BSA復(fù)合納米材料的夾心型電化學(xué)發(fā)光免疫傳感器并實(shí)現(xiàn)對(duì)腫瘤標(biāo)志物CA19-9的超靈敏檢測(cè)。本工作中,利用具有大的比表面積、良好的導(dǎo)電性以及磁吸附特性的磁性碳納米管作為基底材料,并利用luminol-Ag@BSA-Ab2作為信號(hào)探針,孵育CA19-9之后,luminolAg@BSA-Ab2能夠通過(guò)免疫識(shí)別連接到磁性玻碳電極表面,從而成功構(gòu)建了一個(gè)雙重信號(hào)放大的電化學(xué)發(fā)光免疫傳感器,并實(shí)現(xiàn)了對(duì)CA19-9的超靈敏檢測(cè)。上述的電化學(xué)發(fā)光免疫傳感器該傳感器對(duì)CA19-9的檢測(cè)展現(xiàn)出優(yōu)良的性能,該免疫傳感器的構(gòu)建思路為臨床上其他生物分子和蛋白質(zhì)的檢測(cè)提供了一定的參考價(jià)值。(3)構(gòu)建了基于luminol-Au@BSA復(fù)合納米花材料修飾電極的電化學(xué)發(fā)光免疫傳感器并實(shí)現(xiàn)了對(duì)CEA的超靈敏檢測(cè)。該傳感器的構(gòu)建方法簡(jiǎn)單,電化學(xué)發(fā)光信號(hào)穩(wěn)定,對(duì)CEA的檢測(cè)十分靈敏。本工作中,Au@BSA納米花不僅僅具有大的比表面積、優(yōu)良的導(dǎo)電性和良好的生物相容性,其表面的豐富的官能團(tuán)還可以用來(lái)連接發(fā)光探針和抗體分子。除此之外,電沉積的金納米層又進(jìn)一步擴(kuò)大了玻碳電極表面的電活性面積,從而有效提高了該修飾電極的傳感性能。在最優(yōu)的檢測(cè)條件下,構(gòu)建的電化學(xué)發(fā)光免疫傳感器的發(fā)光信號(hào)與CEA濃度的對(duì)數(shù)呈一個(gè)良好的線性關(guān)系,對(duì)CEA的檢測(cè)范圍是0.001-200ng/m L,檢測(cè)限為0.0003 ng/m L(S/N=3)。同時(shí),該免疫傳感器對(duì)CEA的檢測(cè)具有優(yōu)良的重現(xiàn)性、穩(wěn)定性和特異性,且可以實(shí)現(xiàn)對(duì)實(shí)際樣品中的CEA進(jìn)行快速靈敏的檢測(cè)。因此,該構(gòu)建方案為其他腫瘤標(biāo)志物的檢測(cè)提供了良好的檢測(cè)手段。
【關(guān)鍵詞】：電化學(xué)發(fā)光傳感器 納米復(fù)合材料 三聯(lián)吡啶釕 魯米諾 藥物 腫瘤標(biāo)志物 免疫分析
【學(xué)位授予單位】：上海師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O657.1;TP212
【目錄】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-11
• 第一章 緒論11-39
• 1.1 電化學(xué)發(fā)光概述11
• 1.2 電化學(xué)發(fā)光的基本原理11-13
• 1.3 電化學(xué)發(fā)光反應(yīng)的機(jī)制13-16
• 1.3.1 湮滅反應(yīng)電化學(xué)發(fā)光機(jī)制13-14
• 1.3.2 共反應(yīng)劑電化學(xué)發(fā)光機(jī)制14-16
• 1.3.3 陰極發(fā)光電化學(xué)發(fā)光機(jī)制16
• 1.4 常見(jiàn)的電化學(xué)發(fā)光體系16-20
• 1.4.1 無(wú)機(jī)化合物的電化學(xué)發(fā)光體系16-18
• 1.4.2 有機(jī)化合物的電化學(xué)發(fā)光體系18-19
• 1.4.3 半導(dǎo)體材料（量子點(diǎn)）的電化學(xué)發(fā)光體系19-20
• 1.5 納米材料在電化學(xué)發(fā)光體系中的運(yùn)用20-26
• 1.5.1 碳納米材料21-24
• 1.5.2 金屬納米粒子24-25
• 1.5.3 半導(dǎo)體納米晶體（量子點(diǎn)）25-26
• 1.6 化學(xué)修飾技術(shù)在生物傳感器構(gòu)建中的運(yùn)用26-29
• 1.7 電化學(xué)發(fā)光傳感器的應(yīng)用29-32
• 1.7.1 電化學(xué)發(fā)光免疫分析的應(yīng)用29-31
• 1.7.2 電化學(xué)發(fā)光在藥物、食品安全分析中的應(yīng)用31
• 1.7.3 應(yīng)用前景31-32
• 1.8 論文選題及主要研究?jī)?nèi)容32-34
• 參考文獻(xiàn)34-39
• 第二章 基于三聯(lián)吡啶釕/碳納米球/Nafion復(fù)合材料構(gòu)建的固態(tài)的電化學(xué)發(fā)光傳感器及其對(duì)硫酸阿托品的檢測(cè)39-55
• 2.1 引言39-41
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分41-43
• 2.2.1 化學(xué)試劑41
• 2.2.2 儀器裝置41-42
• 2.2.3 碳納米球的合成42
• 2.2.4 構(gòu)建電化學(xué)發(fā)光傳感器42-43
• 2.3 結(jié)果與討論43-50
• 2.3.1 碳納米球的表征43
• 2.3.2 構(gòu)建的傳感器的電化學(xué)行為43-44
• 2.3.3 碳納米球和阿托品對(duì)電化學(xué)發(fā)光傳感器的影響44-46
• 2.3.4 pH值和掃速對(duì)電化學(xué)發(fā)光傳感器的影響46-47
• 2.3.5 構(gòu)建的電化學(xué)發(fā)光傳感器對(duì)硫酸阿托品的定量檢測(cè)47-49
• 2.3.6 構(gòu)建傳感器對(duì)實(shí)際樣品的檢測(cè)49-50
• 2.4 本章小結(jié)50-51
• 參考文獻(xiàn)51-55
• 第三章 基于Ag@BSA-luminol復(fù)合納米微球構(gòu)建的夾心型電化學(xué)發(fā)光免疫傳感器及其對(duì)CA19-9 的超靈敏檢測(cè)55-74
• 3.1 引言55-56
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分56-60
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和材料56-57
• 3.2.2 儀器設(shè)備57
• 3.2.3 修飾了氨基的磁性碳納米管的合成57-58
• 3.2.4 Ag@BSA納米微球的合成58
• 3.2.5 luminol-Ag@BSA-Ab_2復(fù)合材料的合成58-59
• 3.2.6 酶聯(lián)免疫法分析luminol-Ag@BSA-Ab2表面的二抗59
• 3.2.7 夾心型免疫傳感器的構(gòu)建流程59-60
• 3.3 結(jié)果與討論60-69
• 3.3.1 不同納米粒子的表征60-62
• 3.3.2 構(gòu)建的電化學(xué)發(fā)光免疫傳感器的電化學(xué)表征62-63
• 3.3.3 不同的免疫傳感器的對(duì)比63-64
• 3.3.4 CA19-9 檢測(cè)的實(shí)驗(yàn)條件的優(yōu)化64-65
• 3.3.5 構(gòu)建的電化學(xué)免疫傳感器對(duì)CA19-9 的分析檢測(cè)65-66
• 3.3.6 構(gòu)建的電化學(xué)免疫傳感器的穩(wěn)定性、重現(xiàn)性和特異性的測(cè)試66-68
• 3.3.7 構(gòu)建的電化學(xué)免疫傳感器對(duì)實(shí)際樣品的檢測(cè)68-69
• 3.4 本章小結(jié)69-70
• 參考文獻(xiàn)70-74
• 第四章 基于花狀的Au@BSA-luminol復(fù)合納米材料構(gòu)建的淬滅型電化學(xué)發(fā)光免疫傳感器及其對(duì)CEA的靈敏檢測(cè)74-91
• 4.1 引言74-75
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分75-78
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和材料75-76
• 4.2.2 儀器設(shè)備76
• 4.2.3 花狀A(yù)u@BSA納米粒子的合成76
• 4.2.4 luminol-Au@BSA-Anti-CEA復(fù)合材料的合成76-77
• 4.2.5 電化學(xué)發(fā)光免疫傳感器的構(gòu)建77-78
• 4.3 結(jié)果與討論78-86
• 4.3.1 花狀A(yù)u@BSA和Au@BSA-luminol納米材料的表征78-80
• 4.3.2 構(gòu)建的電化學(xué)發(fā)光免疫傳感器的電化學(xué)表征80-81
• 4.3.3 實(shí)驗(yàn)條件的優(yōu)化81-83
• 4.3.4 構(gòu)建的電化學(xué)免疫傳感器對(duì)CEA的分析檢測(cè)83-84
• 4.3.5 構(gòu)建的電化學(xué)免疫傳感器的穩(wěn)定性、重現(xiàn)性和特異性的測(cè)試84-86
• 4.3.6 構(gòu)建的電化學(xué)免疫傳感器在實(shí)際樣品的運(yùn)用86
• 4.4 本章小結(jié)86-87
• 參考文獻(xiàn)87-91
• 碩士期間的研究成果91-93
• 致謝93-94
• 附件94

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