石墨烯和碳納米管負載的尖晶石類金屬氧化物的制備及其對Cr(VI)和甲基橙的吸附研究
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【摘要】:重金屬離子和有機偶氮染料是水中的重要污染物,因為它們的非生物降解性及強毒性,給植物、動物以及人類健康帶來嚴(yán)重威脅。因此,為了防止重金屬離子及染料廢水對生態(tài)環(huán)境造成污染,在排放之前,必須對其進行處理。人們研究了許多物理、化學(xué)、生物技術(shù)與方法用來凈化工業(yè)廢水,其中,吸附的方法因其低成本、易操作、易分離、高去除效率的優(yōu)點而成為人們最常用的一種方法。在該論文中我們用兩種納米復(fù)合材料來去除水中的Cr(VI)及甲基橙。第一,我們通過一步水熱法制備了己二胺功能化的石墨烯負載的鐵酸鋅納米材料(HDA-RGO-ZnFe2O4),并用來吸附廢水中的Cr(VI);第二,通過化學(xué)共沉淀和煅燒相結(jié)合的方法制備了碳納米管包覆的鈷酸鹽納米復(fù)合材料(CNT@MCo2O4(M=Ni,Mn,Cu,Zn)),并用來吸附廢水中的甲基橙(MO)。上述制備的材料通過透射電子顯微鏡、EDX(EDS)、X射線衍射、紅外光譜、拉曼(Raman)、X射線光電子能譜、振動樣品磁強計、掃描電子顯微鏡以及BET等表征手段,分別對不同的納米復(fù)合材料的形貌、元素含量、晶體結(jié)構(gòu)、官能團種類、磁性、價態(tài)以及孔性質(zhì)等進行表征,同時,我們系統(tǒng)研究了吸附反應(yīng)過程中pH值、溫度、時間、溶液濃度的影響;并對吸附劑材料的吸附動力學(xué)、速率控制機理、熱力學(xué)也進行了詳細的研究。實驗結(jié)果表明:吸附體系的環(huán)境對吸附過程有很大影響,無論是Cr(VI)還是MO,較低的pH值下更有利于吸附過程的進行;兩種材料吸附Cr(VI)和MO的實驗數(shù)據(jù)都更好的切合準(zhǔn)二階動力學(xué)方程,且內(nèi)擴散模型研究表明控速步驟都不是唯一的,是由內(nèi)擴散和外擴散共同控制的;另外,我們用兩種不同的等溫模型來描述兩種吸附材料的平衡吸附過程,HDA-RGO-ZnFe2O4對于Cr(VI)的吸附更好的切合Langmuir模型,而CNT@MCo2O4(M=Ni,Mn,Cu,Zn)吸附MO的過程即符合Langmuir吸附等溫模型也符合Freundlich吸附等溫模型;實驗數(shù)據(jù)的熱力學(xué)分析表明,兩種吸附材料對Cr(VI)和MO的去除過程都是吸熱、自發(fā)的。另外,我們對兩種不同的吸附劑吸附Cr(VI)和MO的機理也進行了詳細的分析。
【關(guān)鍵詞】:石墨烯 CNT 吸附 Cr(VI) 尖晶石金屬氧化物 甲基橙
【學(xué)位授予單位】:蘭州大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2016
【分類號】:O647.3
【目錄】:
- 中文摘要3-4
- Abstract4-10
- 第一章 緒論10-24
- 1.1 工業(yè)廢水的研究概況10-12
- 1.1.1 工業(yè)廢水的簡介及危害10
- 1.1.2 重金屬離子Cr(VI)的性質(zhì)與危害10-11
- 1.1.3 甲基橙(MO)的性質(zhì)與危害11
- 1.1.4 工業(yè)廢水的處理方法11-12
- 1.2 石墨烯和CNT等碳材料的概述12-21
- 1.2.1 石墨烯材料的概述12-17
- 1.2.1.1 石墨烯的基本性質(zhì)12
- 1.2.1.2 石墨烯(Gr)的制備方法12-14
- 1.2.1.3 單獨的石墨烯及改性石墨烯復(fù)合材料的吸附性能14-17
- 1.2.2 碳納米管材料的概述17-21
- 1.2.2.1 碳納米管的基本性質(zhì)17-18
- 1.2.2.2 碳納米管的制備方法18-19
- 1.2.2.3 CNT及改性修飾的CNT混合材料的吸附性能19-21
- 1.3 尖晶石類過渡金屬氧化物的概述21-22
- 1.4 課題的研究思路及研究內(nèi)容22-24
- 1.4.1 課題的研究思路22-23
- 1.4.2 課題的研究內(nèi)容23-24
- 1.4.2.1 己二胺功能化的石墨烯負載的Zn Fe_2O_4(HDA-RGO- Zn Fe_2O_4)的制備及其吸附Cr(VI)的性能研究23
- 1.4.2.2 碳納米管包覆的MCo_2O_4 (M =Ni, Mn, Cu, Zn)復(fù)合材料的制備及其吸附MO的性能研究23-24
- 第二章 HDA-RGO-Zn Fe_2O_4磁性雜化材料的合成及對Cr(VI)吸附應(yīng)用的研究24-47
- 2.1 實驗部分24-27
- 2.1.1 實驗材料24
- 2.1.2 實驗儀器24
- 2.1.3 實驗方法24-27
- 2.1.3.1 氧化石墨烯(GO)的制備24-25
- 2.1.3.2 HDA-RGO-Zn Fe_2O_4磁性納米復(fù)合材料的制備25
- 2.1.3.3 材料的表征25
- 2.1.3.4 溶液中Cr(VI)離子濃度的測定25-26
- 2.1.3.5 吸附試驗26-27
- 2.1.3.6 循環(huán)回收實驗27
- 2.2 結(jié)果與討論27-45
- 2.2.1 不同材料的表征結(jié)果分析27-33
- 2.2.1.1 HDA-RGO-Zn Fe_2O_4的合成機理27-28
- 2.2.1.2 不同材料的TEM表征28
- 2.2.1.3 不同材料的XRD表征28-29
- 2.2.1.4 不同材料的Raman表征29-30
- 2.2.1.5 HDA-RGO-Zn Fe_2O_4的能量色散X射線熒光光譜(EDX)表征30-31
- 2.2.1.6 不同材料的FTIR表征31-32
- 2.2.1.7 Zn Fe_2O_4和HDA-RGO-Zn Fe_2O_4納米材料的VSM表征32-33
- 2.2.2 不同材料對六價鉻離子吸附性能的對比研究33
- 2.2.3 吸附體系p H值對吸附過程的影響33-34
- 2.2.4 吸附動力學(xué)研究34-37
- 2.2.5 Weber Morris內(nèi)擴散模型研究37-38
- 2.2.6 溫度的影響以及等溫模型研究38-41
- 2.2.7 吸附熱力學(xué)研究41-43
- 2.2.8 循環(huán)回收實驗43
- 2.2.9 吸附機理研究43-45
- 2.2.10 與文獻數(shù)據(jù)的吸附性能的對比45
- 2.3 本章小結(jié)45-47
- 第三章 CNT@MCo_2O_4(M=Ni,Mn,Cu,Zn)復(fù)合材料的制備及其對甲基橙(MO)吸附應(yīng)用的研究47-63
- 3.1 實驗部分47-49
- 3.1.1 實驗材料47
- 3.1.2 實驗儀器47
- 3.1.3 實驗方法47-49
- 3.1.3.1 CNT@MCo_2O_4 (M =Ni,Mn,Cu,Zn)納米復(fù)合材料的制備47-48
- 3.1.3.2 材料的表征48
- 3.1.3.3 吸附試驗48-49
- 3.2 結(jié)果與討論49-62
- 3.2.1 不同材料的表征結(jié)果分析49-53
- 3.2.1.1 不同材料的SEM及TEM表征49-51
- 3.2.1.2 CNT@MCo_2O_4(M =Ni,Mn,,Cu,Zn)納米復(fù)合材料的EDS表征51
- 3.2.1.3 不同材料的XRD表征51-52
- 3.2.1.4 不同材料的FTIR表征52
- 3.2.1.5 不同材料的BET表征分析52-53
- 3.2.2 CNT@MCo_2O_4 (M =Ni,Mn,Cu,Zn)材料對MO的吸附性能研究53-54
- 3.2.3 體系pH值對CNT@MCo_2O_4吸附MO的影響及其吸附機理研究54-55
- 3.2.4 吸附時間對CNT@MCo_2O_4(M =Ni,Mn,Cu,Zn)去除MO影響55-56
- 3.2.5 不同材料的吸附動力學(xué)56-57
- 3.2.6 Weber Morris內(nèi)擴散模型研究57-58
- 3.2.7 CNT@MCo_2O_4 (M =Ni,Mn,Cu,Zn)對MO的等溫模型及熱力學(xué)研究58-62
- 3.2.8 與文獻數(shù)據(jù)的吸附性能的對比62
- 3.3 本章小結(jié)62-63
- 結(jié)論與展望63-64
- 參考文獻64-75
- 在學(xué)期間研究成果75-76
- 致謝76
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