本文關(guān)鍵詞：廉價(jià)、高效CdS納米棒基光催化劑的制備、表征及可見光分解水制氫研究

  更多相關(guān)文章： 光催化 CdS納米棒 貴金屬 溶劑熱 硫化鉬 助催化劑

【摘要】：具有適宜帶隙結(jié)構(gòu)的CdS光催化劑在可見光分解水產(chǎn)氫上具有重要應(yīng)用前景。然而,CdS需要在負(fù)載Pt、Pd、Ir等貴金屬助催化劑后才能表現(xiàn)出顯著的光解水產(chǎn)氫活性�？紤]到貴金屬的稀缺性和其昂貴價(jià)格,開發(fā)一種新的制備方法,以實(shí)現(xiàn)合成高催化活性樣品的同時(shí)盡量減少貴金屬助催化的使用量,或者開發(fā)一種替代型的非貴金屬助催化劑已迫在眉睫�；诖�,本研究主要致力于這兩方面:在研究(一)中,我們首次通過一步溶劑熱法來制備Pt金屬修飾的CdS納米棒(Pt/CdS-N)。通過一步溶劑熱處理,同時(shí)實(shí)現(xiàn)了六方相一維結(jié)構(gòu)CdS納米棒(CdS-N)的形成和Pt在其表面的沉積。與其他經(jīng)典的如浸漬還原沉積、光還原沉積、原位光還原沉積法相比,該制備方法簡單、高效,且所得光催化劑在Pt的負(fù)載量僅為0.06%(wt.%)時(shí)即可表現(xiàn)出高效產(chǎn)氫活性。在300 W氙燈的可見光照射下(λ400 nm),產(chǎn)氫速率由純CdS-N的2.1顯著提升至10.29 mmol?h-1?g-1。該P(yáng)t負(fù)載量顯著低于普遍報(bào)道的Pt最佳值(0.5-2%)。雖然Pt負(fù)載量為0.5%的樣品表現(xiàn)出最大產(chǎn)氫速率,但從提升系數(shù)的角度來看,0.06%低負(fù)載量的樣品對產(chǎn)氫活性的提升卻更為顯著,Pt的有效利用率更高。權(quán)衡產(chǎn)氫速率和Pt用量,0.06%的這一負(fù)載量更具應(yīng)用價(jià)值。通過系列表征結(jié)果,我們將樣品的高產(chǎn)氫活性和穩(wěn)定性歸因于Cd S的一維結(jié)構(gòu)和Pt在其表面上的高分散。除Pt外,該制備方法同樣適用于合成其他貴金屬修飾的CdS。在負(fù)載量為0.06%時(shí),所得樣品的產(chǎn)氫速率為Ru/CdS-N(12.89)Pt/CdS-N(10.29)Pd/CdS-N(6.72)CdS-N(2.1 mmol?h-1?g-1)。該部分研究結(jié)果表明,所開發(fā)的一步溶劑熱法在沒有過度降低Cd S產(chǎn)氫效率的情況下,可顯著減少貴金屬助催化劑用量。研究也為制備高效穩(wěn)定的其他硫化物型光催化劑提供了借鑒;另一方面,在研究(二)中,我們重點(diǎn)研究了非貴金屬M(fèi)o S2助催化劑的原位光還原合成及其對CdS-N的產(chǎn)氫活性影響,以探索Mo S2代替貴金屬的可能性。在這部分研究中,我們以硫鉬酸銨為前驅(qū)物,通過簡單的原位光還原將Mo S2沉積在CdS納米棒表面。當(dāng)催化劑用量為0.05 g,Mo S2負(fù)載量僅為0.2%(wt.%)時(shí),所得樣品的產(chǎn)氫活性從單體的127顯著提高到404μmol h-1,并且其活性高于浸漬還原和分步光還原沉積法所得的Mo S2/CdS-N樣品。MoS2顆粒與Cd S之間的密切接觸,對于提高電子的分離效率,更好的利用可見光,進(jìn)而提高光催化活性起到了十分關(guān)鍵的作用。
【關(guān)鍵詞】：光催化 CdS納米棒 貴金屬 溶劑熱 硫化鉬 助催化劑
【學(xué)位授予單位】：淮北師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• abstract5-9
• 第一章 緒論9-21
• 1.1 研究背景9
• 1.2 光解水基本原理9-10
• 1.3 影響光催化活性的因素10-13
• 1.3.1 帶邊位置的影響11
• 1.3.2 晶體結(jié)構(gòu)的影響11-12
• 1.3.3 粒徑和比表面積的影響12
• 1.3.4 晶格缺陷的影響12-13
• 1.4 催化劑表面助催化劑的沉積13-14
• 1.5 本課題的立題依據(jù)和研究任務(wù)14-16
• 1.5.1 立題依據(jù)14-15
• 1.5.2 研究任務(wù)15-16
• 參考文獻(xiàn)16-21
• 第二章 Pt/Cd S可見光催化劑的制備及產(chǎn)氫研究21-51
• 2.1 引言21-22
• 2.2 實(shí)驗(yàn)22-25
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑22-23
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器與設(shè)備23-24
• 2.2.3 光催化劑的制備24-25
• 2.2.4 催化劑光解水產(chǎn)氫活性的測試25
• 2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論25-43
• 2.3.1 X射線粉末衍射(XRD)分析25-27
• 2.3.2 紫外可見漫反射光譜(UV-Vis DRS)分析27-29
• 2.3.3 形貌分析29-32
• 2.3.4 X-射線光電子能譜(XPS)分析32-33
• 2.3.5 N2吸附-脫附分析33-34
• 2.3.6 催化劑光解水產(chǎn)氫活性測試34-41
• 2.3.7 催化劑穩(wěn)定性測試41-43
• 2.4 光電化學(xué)分析43-44
• 2.5 結(jié)論44-45
• 參考文獻(xiàn)45-51
• 第三章 MoS_2/CdS催化劑的制備及光解水制氫研究51-69
• 3.1 引言51-52
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分52-54
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑52
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器52-53
• 3.2.3 光催化劑的制備53-54
• 3.2.3.1 CdS-N的制備53
• 3.2.3.2 MoS_2/CdS-N的制備53-54
• 3.2.4 光催產(chǎn)氫活性測試54
• 3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論54-59
• 3.3.1 XRD分析54-55
• 3.3.2 UV-Vis DRS分析55-56
• 3.3.3 SEM、TEM和EDS分析56-58
• 3.3.4 XPS分析58-59
• 3.4 產(chǎn)氫活性評價(jià)59-62
• 3.5 PL及光電化學(xué)分析62-64
• 3.6 結(jié)論64-65
• 參考文獻(xiàn)65-69
• 第四章 小結(jié)與展望69-70
• 攻讀碩士學(xué)位期間出版或發(fā)表的論著、論文70-71
• 致謝71

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