本文關(guān)鍵詞：釔酸鉍的制備、改性及其光催化還原二氧化碳的研究

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【摘要】：隨著工業(yè)化、城鎮(zhèn)化進(jìn)程加快和消費(fèi)結(jié)構(gòu)持續(xù)升級(jí),煤炭、石油、天然氣等碳?xì)淙剂先紵a(chǎn)生的C02遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過以往的C02排放量,由C02引發(fā)的能源危機(jī)和全球變暖問題成為影響人類生存和發(fā)展的全球性環(huán)境問題。本文采用水熱法制備新型可見光半導(dǎo)體催化劑BiY03,并采用模版劑修飾及Cu對(duì)其改性,考察該催化劑的微觀結(jié)構(gòu)對(duì)其光催化CO_2還原為甲酸的性能的影響。具體內(nèi)容包括以下三個(gè)方面：首先,分別以十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)、乙二胺四乙酸二鈉(EDTA)、檸檬酸(CA)為模板劑,采用水熱法制備了BiYO_3催化劑,并對(duì)催化劑進(jìn)行表征,探討模板劑對(duì)BiYO_3催化劑的結(jié)構(gòu)及其對(duì)光催化CO_2轉(zhuǎn)化的影響。研究表明,未添加模板劑的BiYO_3為片狀或條狀結(jié)構(gòu),添加十二烷基苯磺酸鈉(SDBS)、乙二胺四乙酸二鈉(EDTA)、檸檬酸(CA)為模板劑后BiYO_3的形狀分別變?yōu)楸∑瑺?表面覆蓋細(xì)小粉末的板條狀,及均勻的鱗片狀結(jié)構(gòu)。以乙二胺四乙酸二鈉為模板劑制備的BiYO_3比表面積由6.75 m2·g~(-1)增加到20.87 m2·g~(-1),禁帶寬度由2.39 eV減小為2.18 eV,可吸收更多的可見光進(jìn)行反應(yīng)。該催化劑表面具有更低的羥基自由基含量,因而光催化還原C02得到的甲酸產(chǎn)量更高,為1.68μmol·mL~(-1),是未添加模板劑BiYO_3光催化還原CO_2產(chǎn)物產(chǎn)量的1.9倍,是高溫固相法制備BiYO_3催化劑光催化還原CO_2產(chǎn)物產(chǎn)量的2.6倍。其次,以乙二胺四乙酸二鈉為模板劑制備的BiYO_3為催化劑,考察了光催化CO_2還原反應(yīng)過程中反應(yīng)時(shí)間、CO_2流量、催化劑用量、還原劑種類等反應(yīng)條件對(duì)光催化CO_2還原產(chǎn)物甲酸產(chǎn)量的影響及光催化劑的穩(wěn)定性,并探究可能的反應(yīng)機(jī)理。研究結(jié)果表明,BiYO_3光催化CO_2還原反應(yīng)的最佳工藝條件：光照6 h,CO_2流量為100mL·min~(-1),催化劑用量為0.40g,以0.25 mol·L~(-1)的NaOH和0.10 mol·L~(-1)的Na2SO_3為還原劑。在該條件下,甲酸產(chǎn)量為1.68 μmol·mL~(-1)。該催化劑在重復(fù)利用第6次時(shí),甲酸產(chǎn)量降為1.57 μmol·mL~(-1),僅降低了6.5%,說明該催化劑具有較好的活性穩(wěn)定性。最后,通過水熱法制備了Cu摻雜量分別為0.5%、1%、2%、3%(摩爾分?jǐn)?shù))的Cu/BiYO_3催化劑,對(duì)催化劑進(jìn)行了表征,考察了Cu摻雜量對(duì)BiYO_3催化劑的結(jié)構(gòu)及光催化CO_2轉(zhuǎn)化性能的影響。研究表明,當(dāng)Cu摻雜量為2%時(shí),Cu/BiYO_3比表面積為18.64 m2·g~(-1),吸收邊為549 nm,禁帶寬度2.26 eV,其表面具有更低的羥基自由基含量,表現(xiàn)出更好的光催化活性。光催化CO_2還原反應(yīng)6 h時(shí)得到甲酸產(chǎn)量為2.04 μmol·mL~(-1),是采用BiYO_3時(shí)所得甲酸產(chǎn)量的2.2倍,是采用P25為催化劑時(shí)所得甲酸產(chǎn)量的2.7倍。
【關(guān)鍵詞】：釔酸鉍 模板劑 光催化 二氧化碳 銅摻雜
【學(xué)位授予單位】：廣西大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TQ225.121
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第一章 文獻(xiàn)綜述11-19
• 1.1 前言11-12
• 1.2 半導(dǎo)體光催化劑制備方法12-15
• 1.2.1 沉淀法13
• 1.2.2 溶膠-凝膠法13-14
• 1.2.3 微乳液法14
• 1.2.4 水熱法14-15
• 1.3 鉍系半導(dǎo)體光催化劑研究進(jìn)展15-17
• 1.3.1 釩酸鉍15-16
• 1.3.2 鎢酸鉍16
• 1.3.3 鈦酸鉍16-17
• 1.3.4 釔酸鉍17
• 1.4 課題研究?jī)?nèi)容17-19
• 第二章 模板劑對(duì)水熱法制備BiYO_3催化劑的影響及其光催化CO_2還原性能研究19-33
• 2.1 前言19
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分19-21
• 2.2.1 BiYO_3光催化劑制備19-20
• 2.2.2 光催化還原CO_2反應(yīng)20
• 2.2.3 光催化劑的表征20-21
• 2.3 結(jié)果與討論21-32
• 2.3.1 BiYO_3催化劑的X-射線衍射分析21-22
• 2.3.2 BiYO_3催化劑的掃描電鏡分析22-23
• 2.3.3 BiYO_3催化劑的XPS分析23-25
• 2.3.4 BiYO_3催化劑的比表面積及孔結(jié)構(gòu)分析25-27
• 2.3.5 BiYO_3催化劑的紫外-可見漫反射光譜27-28
• 2.3.6 傅里葉紅外光譜分析28-29
• 2.3.7 對(duì)苯二甲酸熒光光譜分析29-30
• 2.3.8 Zeta電位測(cè)定30-31
• 2.3.9 BiYO_3催化劑的光催化還原CO_2反應(yīng)31-32
• 2.4 小結(jié)32-33
• 第三章 BiYO_3光催化CO_2還原的工藝研究33-41
• 3.1 前言33
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分33
• 3.3 結(jié)果與討論33-40
• 3.3.1 反應(yīng)時(shí)間對(duì)光催化CO_2還原產(chǎn)物的影響33-34
• 3.3.2 BiYO_3用量對(duì)光催化CO_2還原的影響34-35
• 3.3.3 CO_2流量對(duì)光催化CO_2還原的影響35-37
• 3.3.4 還原劑種類對(duì)光催化CO_2還原的影響37-38
• 3.3.5 催化劑穩(wěn)定性38-39
• 3.3.6 BiYO_3光催化還原CO_2反應(yīng)機(jī)理39-40
• 3.4 小結(jié)40-41
• 第四章 Cu/BiYO_3催化劑的制備及其光催化CO_2還原性能研究41-57
• 4.1 前言41
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分41-42
• 4.2.1 Cu/BiYO_3催化劑的制備41-42
• 4.2.2 Cu/BiYO_3催化劑的光催化還原CO_2反應(yīng)42
• 4.2.3 Cu/BiYO_3催化劑的表征42
• 4.3 結(jié)果與討論42-56
• 4.3.1 X-射線衍射分析42-43
• 4.3.2 X光電子能譜分析43-45
• 4.3.3 傅里葉拉曼光譜分析45-46
• 4.3.4 掃描電鏡分析46-47
• 4.3.5 比表面積及孔徑分布分析47-49
• 4.3.6 紫外-可見漫反射光譜分析49-50
• 4.3.7 電化學(xué)阻抗譜分析50-51
• 4.3.8 對(duì)苯二甲酸熒光光譜分析51
• 4.3.9 Cu摻雜量對(duì)Cu/BiYO_3光催化還原CO_2的影響51-53
• 4.3.10 反應(yīng)時(shí)間對(duì)Cu/BiYO_3光催化還原CO_2的影響53
• 4.3.11 催化劑用量對(duì)Cu/BiYO_3光催化還原CO_2的影響53-54
• 4.3.12 CO_2流量對(duì)Cu/BiYO_3光催化還原CO_2的影響54-55
• 4.3.13 催化劑穩(wěn)定性55-56
• 4.4 小結(jié)56-57
• 第五章 結(jié)論與展望57-59
• 5.1 結(jié)論57-58
• 5.2 展望58-59
• 參考文獻(xiàn)59-71
• 致謝71-72
• 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄72

【參考文獻(xiàn)】

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本文編號(hào)：637016