本文關(guān)鍵詞：三維自支撐電極材料的制備及其電催化水裂解性能研究

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【摘要】：氫氣作為清潔燃料在未來的能源版圖中將發(fā)揮重要作用。電解水制氫反應(yīng)只生成氫氣和氧氣,具有成本較低、效率高、環(huán)境友好、安全性較好等優(yōu)點(diǎn),成為光/電能到化學(xué)能轉(zhuǎn)換的理想路徑,具有廣闊的應(yīng)用前景,引起世界各國的廣泛關(guān)注。盡管基于貴金屬Pt、Ir等的貴金屬化合物表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能,但地殼儲(chǔ)量低、價(jià)格高昂限制了其發(fā)展應(yīng)用。因此,設(shè)計(jì)合成高效、廉價(jià)的非貴金屬水裂解催化劑是電催化制氫的研究重點(diǎn)。傳統(tǒng)的催化材料大多以粉末形式存在,需要使用粘結(jié)劑將催化材料固定到產(chǎn)氫電極上,影響了催化劑與電解液的充分接觸,降低了有效的電化學(xué)活性面積。而且有機(jī)粘結(jié)劑的使用增加了電極內(nèi)阻,阻塞了某些反應(yīng)活性位點(diǎn),使材料實(shí)際催化性能變差。因此,本論文設(shè)計(jì)合成出Mo2C/碳布(CC)和Cu_2S/泡沫銅(CF)兩種自支撐電極材料,提高了活性材料的利用率和電極反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)速率,改善了催化劑的電化學(xué)性能。論文主要包括以下內(nèi)容:(1)以鉬酸銨(NH_4)6Mo_7O_(24)和十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)為原料,在碳布表面分子自組裝形成Mo-CTA/CC超分子聚合物,成功制備了一種多級(jí)結(jié)構(gòu)的Mo2C/CC三維自支撐材料。合成過程中,CTAB有效地將鉬酸根固定在碳布上,并做為碳源和還原劑參與反應(yīng)。這種三維自支撐結(jié)構(gòu),既充分暴露了催化反應(yīng)活性位點(diǎn),又使Mo2C與碳布緊密接觸而有利于電子傳輸。電化學(xué)測(cè)試結(jié)果表明:Mo2C/CC材料表現(xiàn)出優(yōu)異的電催化水裂解產(chǎn)氫性能,在酸性條件下,電流密度達(dá)到10 m A/cm2所需過電勢(shì)為140 m V;經(jīng)過15 h以上的穩(wěn)定性測(cè)試后,電流密度未衰減;法拉第效率接近100%。(2)以泡沫銅(CF)為基底和銅源,以硫脲為硫源,通過離子誘導(dǎo)法合成出單晶的γ-Cu_2S/CF自支撐材料。γ-Cu_2S致密均勻生長在CF表面,表現(xiàn)出優(yōu)異的產(chǎn)氫催化性質(zhì)。在中性條件下,電流密度達(dá)到10 m A/cm2所需過電勢(shì)為190 m V;經(jīng)過10 h以上的穩(wěn)定性測(cè)試后,電流密度未衰減;法拉第效率接近100%。
【關(guān)鍵詞】：碳化鉬 硫化亞銅 電催化 水裂解 自支撐
【學(xué)位授予單位】：吉林大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36;TQ116.2
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-10
• 第1章 緒論10-44
• 1.1 電化水裂解研究背景10-11
• 1.2 電催化水裂解概述11-15
• 1.2.1 三電極系統(tǒng)與電解水機(jī)理11-13
• 1.2.2 電化學(xué)測(cè)試表征方法和性能指標(biāo)13-15
• 1.3 電解水產(chǎn)氫催化劑的研究進(jìn)展15-27
• 1.3.1 過度金屬碳化物電解水產(chǎn)氫催化劑16-19
• 1.3.2 過度金屬硫?qū)倩衔镫娊馑a(chǎn)氫催化劑19-22
• 1.3.3 過度金屬氮化物電解水產(chǎn)氫催化劑22-23
• 1.3.4 過度金屬磷化物電解水產(chǎn)氫催化劑23-25
• 1.3.5 雜原子摻雜的納米碳電催化產(chǎn)氫性能研究25-27
• 1.4 影響水裂解產(chǎn)氫催化劑性能的因素與改進(jìn)措施27-29
• 1.5 本文的選題意義和研究?jī)?nèi)容29-31
• 參考文獻(xiàn)31-44
• 第2章 Mo2C/CC三維自支撐材料的制備及其電催化水裂解產(chǎn)氫性能研究44-62
• 2.1 引言44-45
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分45-48
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)原料與試劑45
• 2.2.2 Mo2C/CC自支撐材料的合成45-46
• 2.2.3 表征儀器及技術(shù)指標(biāo)46-47
• 2.2.4 電極的制備與電化學(xué)性能測(cè)試47-48
• 2.3 結(jié)果與討論48-54
• 2.3.1 Mo-CTA/CC前驅(qū)體的結(jié)構(gòu)分析48-50
• 2.3.2 CTAB的作用研究50-51
• 2.3.3 Mo2C/CC材料的電解水催化性能研究51-52
• 2.3.4 Mo2C/CC催化性能提高分析52-54
• 2.4 本章小結(jié)54-55
• 參考文獻(xiàn)55-62
• 第3章 Cu_2S/CF三維自支撐材料的制備及其電催化水裂解產(chǎn)氫性能研究62-78
• 3.1 引言62-63
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分63-65
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)原料與試劑63
• 3.2.2 Cu_2S/CF復(fù)合結(jié)構(gòu)的制備63
• 3.2.3 表征儀器63-64
• 3.2.4 電極的制備與電化學(xué)性能測(cè)試64-65
• 3.3 結(jié)果與討論65-73
• 3.3.1 Cu_2S/CF復(fù)合材料的制備及其結(jié)構(gòu)與形貌65-66
• 3.3.2 復(fù)合物中Cu的價(jià)態(tài)分析66-67
• 3.3.3 探究乙酸鈷對(duì)Cu_2S生成的影響67-69
• 3.3.4 泡沫銅基底的作用69-70
• 3.3.5 Cu_2S/CF材料催化性能研究70-73
• 3.3.6 材料催化性能分析73
• 3.4 本章小結(jié)73-74
• 參考文獻(xiàn)74-78
• 作者簡(jiǎn)介78-79
• 攻讀碩士學(xué)位期間的研究成果79-80
• 致謝80

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1 周明華,吳祖成,汪大，

本文編號(hào)：629347