本文關(guān)鍵詞：介孔碳復(fù)合體負(fù)載鈀納米催化劑用于肉桂醛加氫反應(yīng)的研究

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【摘要】：鈀催化劑被廣泛應(yīng)于加氫反應(yīng),例如肉桂醛(CAL)的選擇性加氫反應(yīng)。但是催化劑存在金屬鈀的流失、團(tuán)聚,催化劑結(jié)構(gòu)的破壞以及極易吸附硫失活等問題。針對(duì)這些問題,本文利用巰基功能化聚合物后負(fù)載Pd納米粒子制備介孔碳復(fù)合體負(fù)載鈀催化劑(Pd/SH-MSC)。研究了其在水介質(zhì)中肉桂醛選擇性加氫反應(yīng)中催化性能,并考察了硫脲對(duì)催化劑的中毒性能。第一章為文獻(xiàn)綜述。主要介紹了介孔材料的分類,介孔材料合成的方法以及鈀催化劑的研究現(xiàn)狀。第二章主要介紹了以巰基功能化介孔聚合物為載體,后負(fù)載鈀納米粒子制備Pd/SH-MSC催化劑。首先采用多元自組裝技術(shù),獲得含有巰基介孔聚合物。進(jìn)一步利用Pd-S配位作用負(fù)載Pd,并經(jīng)過高溫?zé)峤?去除SH物種,并原位還原Pd納米顆粒,獲得Pd/SH-MSC催化劑。得到的催化劑具有二維六方介觀結(jié)構(gòu),較大的比表面積(600 m2/g),大的孔體積(0.50 cm3/g),均一的孔徑(4.8nm),Pd納米粒子被孔墻所固定,粒子尺寸為2.5 nm左右。第三章研究了鈀催化劑在水介質(zhì)中催化肉桂醛加氫反應(yīng)的催化性能及抗中毒性。在反應(yīng)條件為80℃、1 MPa H_2壓力時(shí),反應(yīng)2 h,3Pd/SH-MSC可催化肉桂醛100%轉(zhuǎn)化,轉(zhuǎn)化數(shù)(TOF)達(dá)到2.5 s-1,遠(yuǎn)高于商業(yè)化Pd/C催化劑。主要產(chǎn)物為3-苯丙醛(HCAL),選擇性達(dá)到80%,副產(chǎn)物為3-苯丙醇,未檢測(cè)到C=O選擇性加氫產(chǎn)物。3Pd/SH-MSC活性增強(qiáng)可能原因是Pd/SH-MSC制備過程中,炭化與Pd的還原同時(shí)進(jìn)行,C物種可能優(yōu)先沉積在2.5 nm Pd顆粒的邊角等低配位原子上,因此,活性位上次表面層H擴(kuò)散被顯著增強(qiáng),提高了催化劑C=C加氫反應(yīng)活性。納米粒子表面沉積碳同樣被認(rèn)為提高了催化劑抗硫脲中毒性能。此外,通過添加巰基化介孔氧化硅(SH-SBA-15)固體捕獲劑的研究,證明催化活性中心是固載在介孔孔道內(nèi)的Pd納米顆粒,而非液相中流失的Pd物種。催化劑具有高的穩(wěn)定性,至少可重復(fù)反應(yīng)6次。第四章為全文總結(jié)。
【關(guān)鍵詞】：鈀催化劑 介孔碳復(fù)合體 肉桂醛加氫 水溶液
【學(xué)位授予單位】：上海師范大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 縮寫說明9-11
• 第一章 前言11-25
• 1.1 α,β-不飽和醛加氫反應(yīng)研究概述11-18
• 1.1.1 α,β-不飽和醛選擇性加氫的研究意義11-12
• 1.1.2 肉桂醛加氫反應(yīng)12
• 1.1.3 肉桂醛和氫化肉桂醛性能及用途簡(jiǎn)介12-13
• 1.1.4 肉桂醛選擇性加氫催化劑的研究進(jìn)展13-16
• 1.1.4.1 負(fù)載型金屬催化劑13-15
• 1.1.4.2 載體對(duì)催化活性的影響15
• 1.1.4.3 助劑或促進(jìn)劑對(duì)催化加氫選擇性的影響15-16
• 1.1.5 α,β-不飽和醛選擇性加氫機(jī)理的簡(jiǎn)介16-18
• 1.2 介孔材料的研究概述18-21
• 1.2.1 介孔材料18-19
• 1.2.2 介孔材料的合成方法19-21
• 1.2.3 介孔材料在催化領(lǐng)域的應(yīng)用21
• 1.3 負(fù)載型鈀催化劑21-24
• 1.3.1 鈀催化劑21-22
• 1.3.2 負(fù)載型鈀催化劑合成方法22-24
• 1.3.2.1 沉積沉淀法22
• 1.3.2.2 溶膠凝膠法22-23
• 1.3.2.3 浸漬法23
• 1.3.2.4 離子交換法23
• 1.3.2.5 其他方法23-24
• 1.4 選題意義24-25
• 第二章 介孔碳復(fù)合體負(fù)載鈀納米催化劑的合成25-39
• 2.1 引言25-26
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分26-29
• 2.2.1 原料與試劑26-27
• 2.2.2 甲階酚醛樹脂的合成27
• 2.2.3 制備含有巰基的介孔碳復(fù)合體材料27-28
• 2.2.4 介孔碳復(fù)合體材料負(fù)載鈀催化劑的合成28
• 2.2.5 后負(fù)載法合成的鈀催化劑28-29
• 2.3 催化劑的表征29
• 2.4 結(jié)果與討論29-38
• 2.4.1 載體(SH)MSC負(fù)載鈀前后結(jié)構(gòu)對(duì)比29-31
• 2.4.2 鈀含量對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)的影響31-35
• 2.4.3 熱解溫度對(duì)Pd催化劑結(jié)構(gòu)的影響35-37
• 2.4.4 Pd-S配位作用的初步探討37-38
• 2.5 本章小結(jié)38-39
• 第三章 負(fù)載鈀納米催化劑用于肉桂醛加氫反應(yīng)39-52
• 3.1 引言39-41
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分41
• 3.2.1 原料與試劑41
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)過程41
• 3.3 結(jié)果與討論41-51
• 3.3.1 肉桂醛加氫反應(yīng)中內(nèi)擴(kuò)散影響41-42
• 3.3.2 肉桂醛加氫反應(yīng)結(jié)果探討42-44
• 3.3.3 催化劑抗中毒性能的測(cè)試44-45
• 3.3.4 不同催化劑上加氫反應(yīng)的研究45-46
• 3.3.5 催化劑重復(fù)使用性能測(cè)試46-50
• 3.3.6 沉積碳對(duì)催化劑催化性能的影響50-51
• 3.4 本章小結(jié)51-52
• 第四章 全文總結(jié)52-53
• 參考文獻(xiàn)53-61
• 附錄一 作者簡(jiǎn)歷和論文發(fā)表情況61-62
• 致謝62

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