本文關(guān)鍵詞：過渡金屬納米復(fù)合材料的合成及其硝基苯酚催化加氫性能

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【摘要】：對硝基苯酚(4-Nitrophenol,4-NP)是工業(yè)廢水中最具代表性的污染物之一,具有高毒性、潛在的致癌和致突變的危害,對環(huán)境造成巨大威脅。催化加氫法處理對硝基苯酚類化合物具有工藝簡單、環(huán)境污染小等優(yōu)點,其催化加氫產(chǎn)物對氨基苯酚(4-aminophenol,4-AP)同時也是一種重要的化工和醫(yī)藥中間體,該法展現(xiàn)出潛在的發(fā)展前景。目前催化加氫工藝處理硝基苯酚類化合物的關(guān)鍵在于開發(fā)高效、穩(wěn)定和廉價的催化劑�；谀壳暗难芯楷F(xiàn)狀,本文主要合成與表征了Ag-SiO2、Ag@CeO2和CoNi/rGO納米復(fù)合材料,并探究了它們對4-NP催化加氫反應(yīng)的性能。具體內(nèi)容如下:以壬基酚聚氧乙烯醚/環(huán)己烷體系和AgNO3水溶液組成的反膠束體系,一鍋法合成了“梅子-布丁型”的Ag-SiO2納米復(fù)合材料,超細(xì)的Ag納米粒子(~2 nm)高度的分散在每一個SiO2球(~28 nm)。與商品SiO2、Ag納米粒子和負(fù)載型Ag/SiO2催化劑相比,Ag-SiO2納米復(fù)合材料對4-NP催化加氫反應(yīng)表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能,對應(yīng)的轉(zhuǎn)換頻率(TOF)值為489.0 h-1,高于目前報道的大部分催化劑的性能,反應(yīng)活化能為34.4 kJ mol-1,并表現(xiàn)出了較好的循環(huán)穩(wěn)定性。此外,該催化劑對催化鄰硝基苯酚(2-Nitrophenol,2-NP)和間硝基苯酚(3-Nitrophenol,3-NP)加氫反應(yīng)也表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。為了進(jìn)一步提高Ag基催化劑的穩(wěn)定性,采用結(jié)合反膠束技術(shù)和氧化還原反應(yīng),成功合成了Ag@CeO2核殼納米復(fù)合材料,3~7 nm大小的Ag納米粒子被CeO2外殼包裹。與CeO2、Ag納米粒子和Ag/CeO2催化劑相比,所合成的Ag@CeO2核殼結(jié)構(gòu)納米復(fù)合材料對4-NP和鄰硝基苯胺催化加氫反應(yīng)都表現(xiàn)出較好的催化活性,對應(yīng)的TOF值分別為138.7 h-1和109.8 h-1;經(jīng)過10次循環(huán),仍都表現(xiàn)出了優(yōu)異的活性穩(wěn)定性。相比之前合成的Ag-SiO2催化劑以及文獻(xiàn)報道的催化劑,該Ag@CeO2核殼催化劑的循環(huán)穩(wěn)定性有較大提高。貴金屬的價格昂貴且存儲量有限,使用非貴金屬合成催化劑則表現(xiàn)出了優(yōu)越的前景。以NaBH4和NH3BH3為共還原劑,通過簡單一步共還原法成功地將CoNi納米粒子負(fù)載在還原氧化石墨烯上形成無定型的CoNi/rGO納米復(fù)合材料。結(jié)果表明:與單組份地催化劑相比,CoNi雙組份催化劑對4-NP催化加氫反應(yīng)的催化活性更好,且當(dāng)Co:Ni摩爾比為1:1(即Co0.5Ni0.5/rGO)時的催化活性最高。與多晶型結(jié)構(gòu)Co0.5Ni0.5/rGO-N和Co0.5Ni0.5/rGO-annealed催化劑相比,無定型的Co0.5Ni0.5/rGO催化劑顯示出了較好的催化活性,對應(yīng)的TOF值為38.82 h-1,反應(yīng)活化能為27.0 kJ mol-1,且經(jīng)過5次循環(huán)后仍表現(xiàn)出較好的循環(huán)穩(wěn)定性。
【關(guān)鍵詞】：硝基苯酚 對氨基苯酚 催化 加氫 過渡金屬納米材料
【學(xué)位授予單位】：江西師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：X703;O643.36
【目錄】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第1章 緒論9-20
• 1.1 引言9-10
• 1.2 對硝基苯酚催化加氫反應(yīng)10-19
• 1.2.1 對硝基苯酚的性質(zhì)10
• 1.2.2 對氨基苯酚的性質(zhì)10-11
• 1.2.3 對硝基苯酚催化加氫的催化劑11-17
• 1.2.3.1 貴金屬催化劑11-14
• 1.2.3.2 非貴金屬催化劑14-16
• 1.2.3.3 雙金屬催化劑16-17
• 1.2.4 對硝基苯酚催化加氫的催化機(jī)理17-19
• 1.3 本論文的研究目的、意義和主要內(nèi)容19-20
• 第2章 Ag-SiO_2納米復(fù)合材料的合成及其催化性能20-33
• 2.1 前言20-21
• 2.2 實驗部分21-23
• 2.2.1 實驗試劑和儀器21-22
• 2.2.2 納米復(fù)合材料的合成及表征22-23
• 2.2.2.1 Ag-SiO_2納米復(fù)合材料的合成22
• 2.2.2.2 負(fù)載型Ag/SiO_2催化劑的合成22
• 2.2.2.3 Ag納米粒子的合成22
• 2.2.2.4 催化劑的表征22-23
• 2.2.3 催化反應(yīng)性能測試23
• 2.3 結(jié)果與討論23-32
• 2.3.1 納米復(fù)合材料的表征23-26
• 2.3.2 催化還原硝基苯酚反應(yīng)的催化性能26-32
• 2.4 本章小結(jié)32-33
• 第3章 Ag@CeO_2納米復(fù)合材料的合成及其催化性能33-45
• 3.1 前言33-34
• 3.2 實驗部分34-36
• 3.2.1 實驗試劑和儀器34-35
• 3.2.2 納米復(fù)合材料的合成與表征35-36
• 3.2.2.1 Ag@CeO_2納米復(fù)合材料的合成35
• 3.2.2.2 Ag/CeO_2催化劑的合成35
• 3.2.2.3 Ag納米粒子的合成35
• 3.2.2.4 催化劑的表征35-36
• 3.2.3 納米催化劑的催化性能測試36
• 3.3 結(jié)果與討論36-44
• 3.3.1 催化劑的表征36-40
• 3.3.2 催化還原硝基化合物反應(yīng)的催化性能40-44
• 3.4 本章小結(jié)44-45
• 第4章 CoNi/rGO納米復(fù)合材料的合成及其催化性能45-57
• 4.1 前言45-46
• 4.2 實驗部分46-48
• 4.2.1 實驗試劑與儀器46-47
• 4.2.2 納米催化劑的合成與表征47-48
• 4.2.2.1 CoNi/rGO催化劑的制備47
• 4.2.2.2 Co_(0.5)Ni_(0.5)/rGO-N催化劑的制備47
• 4.2.2.3 Co_(0.5)Ni_(0.5)納米粒子負(fù)載在不同載體催化劑的制備47
• 4.2.2.4 催化劑的表征47-48
• 4.2.3 納米催化劑的催化性能測試48
• 4.2.3.1 催化劑催化還原對硝基苯酚反應(yīng)48
• 4.2.3.2 Co_(0.5)Ni_(0.5)/rGO催化劑的循環(huán)使用性能48
• 4.3 結(jié)果與討論48-56
• 4.3.1 催化劑的表征48-51
• 4.3.2 催化還原對硝基苯酚反應(yīng)的催化性能51-56
• 4.4 本章小結(jié)56-57
• 結(jié)論與展望57-59
• 參考文獻(xiàn)59-70
• 個人簡歷70-71
• 在讀研期間公開發(fā)表論文及科研情況71-72
• 致謝72

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