本文關(guān)鍵詞：磁誘導貴金屬復合微球組裝SERS基底及有機污染物檢測性能研究

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【摘要】：近年來,隨著我國工業(yè)和農(nóng)業(yè)的快速發(fā)展,生存環(huán)境遭到嚴重破壞,尤其是工業(yè)和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中的廢水匯入江河和地下水,對生態(tài)環(huán)境和人體健康構(gòu)成嚴重威脅。水體中的有機污染物如農(nóng)藥殘留通過食物鏈進入人體,經(jīng)過積累將會導致機體內(nèi)分泌紊亂、生殖及免疫機能失調(diào)甚至癌癥。因此對水體中農(nóng)殘的快速檢測迫在眉睫�；谫F金屬納米結(jié)構(gòu)的表面增強拉曼散射(SERS)技術(shù)能夠快速無損傷的獲取有機物的“指紋”特征峰,有望實現(xiàn)對水體中農(nóng)殘分子的高靈敏度快速檢測。由于貴金屬SERS基底的結(jié)構(gòu)對探測性能具有決定性影響,因而圍繞貴金屬納米結(jié)構(gòu)材料的設(shè)計及控制合成成為當前研究熱點。以農(nóng)殘分子秋蘭姆為探測對象,基于本課題組前期的研究成果及該領(lǐng)域研究進展,我們提出以功能型單分散磁性貴金屬復合微球為構(gòu)筑單元,首先利用復合微球的磁分離功能實現(xiàn)對水體中農(nóng)殘分子的快速富集,其次將其通過外加磁場在玻璃基底上實現(xiàn)誘導組裝,最終得到均一的SERS薄膜基底,有望實現(xiàn)對農(nóng)殘分子的高靈敏度和高重復性探測。為此,我們從不同的角度設(shè)計合成了單分散Fe_3O_4@SiO_2@Ag和Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2@Ag兩種復合微球,并以其為組裝單元,通過磁誘導組裝構(gòu)筑SERS基底,并對兩種SERS基底的性能進行了表征分析。初步結(jié)果表明,基于單分散Fe_3O_4@SiO_2@Ag復合微球的均一薄膜對R6G和秋蘭姆分子具有高靈敏度和重復性探測性能;在此基礎(chǔ)上,通過引入TiO_2殼層(Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2@Ag),利用該殼層的光催化實現(xiàn)了復合微球表面的自清潔和重復利用。具體研究結(jié)果如下:1.顆粒型SERS基底具有高靈敏度探測的優(yōu)勢,而薄膜型SERS基底具有重復性好的特點,如何將二者有效結(jié)合起來是當前研究熱點。單分散磁基復合微球的誘導組裝將是實現(xiàn)二者結(jié)合的有效途徑,基于此思路,我們以單分散磁性貴金屬復合微球為合成目標,提出以單分散Fe_3O_4為核,采用二氧化硅模板激活包覆銀納米殼層的方法,實現(xiàn)合成單分散Fe_3O_4@SiO_2@Ag貴金屬復合微球的控制合成。磁性內(nèi)核的引入不但使前期在溶液中通過分散分離捕獲農(nóng)殘分子變得容易,而且為磁誘導組裝奠定了基礎(chǔ),實驗結(jié)果表明,通過該思路能夠?qū)崿F(xiàn)以單分散微球為單元的均勻SERS基底薄膜的快速組裝,由于貴金屬微球的組裝拉近了顆粒間距產(chǎn)生了額外的活性熱點,所以靈敏度得到進一步提高。此外,通過該方法得到的SERS基底,能夠?qū)崿F(xiàn)對溶液中農(nóng)殘分子秋蘭姆的高靈敏度探測,探測極限達到10-8 M,且在整個薄膜基底不同位置探測信號具有較好的重復性。2.基于單分散Fe_3O_4@SiO_2@Ag復合微球的SERS薄膜只能夠?qū)崿F(xiàn)對有機物分子的單次探測,這極大的增加了探測成本,因此基于上述研究結(jié)果,我們提出在包覆殼層中引入TiO_2光催化殼層,利用TiO_2在紫外光照的情況下催化降解銀殼層表面的有機物,借助微球單元的自清潔功能實現(xiàn)SERS基底的重復利用�；谠撍悸�,我們合成了單分散Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2@Ag復合微球,并以該微球為構(gòu)筑單元實現(xiàn)了均勻薄膜SERS基底的組裝。實驗結(jié)果表明,在利用該基底對有機物分子R6G進行探測后,通過紫外光照降解后,對其進行重復表征發(fā)現(xiàn),該微球組裝的SERS基底依然能對有機物分子R6G進行高效探測,因此通過引入光催化殼層初步實現(xiàn)了自清潔SERS基底的開發(fā)。
【關(guān)鍵詞】：薄膜 復合微球 表面增強拉曼散射(SERS) 自清潔
【學位授予單位】：河南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X832;O657.37
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-10
• 第一章 緒論10-32
• 1.1 引言10
• 1.2 拉曼光譜的發(fā)展歷史10-12
• 1.2.1 拉曼光譜的發(fā)現(xiàn)10
• 1.2.2 機理和儀器10-12
• 1.3 表面增強拉曼散射光譜的研究進展12-15
• 1.3.1 拉曼光譜技術(shù)及其熱區(qū)12-14
• 1.3.2 表面增強拉曼光譜的機理14-15
• 1.4 表面增強拉曼散射（SERS）基底的類型15-20
• 1.4.1 微納米貴金屬顆粒SERS基底15-17
• 1.4.2 有序薄膜SERS基底17-20
• 1.5 表面增強拉曼散射技術(shù)的應用20-23
• 1.6 本論文的選題依據(jù)和主要內(nèi)容23-25
• 參考文獻25-32
• 第二章 磁基貴金屬復合微球的制備、組裝SERS基底及有機物探測的研究32-46
• 2.1 引言32-33
• 2.2 實驗部分33-35
• 2.2.1 實驗試劑33-34
• 2.2.2 樣品的制備34
• 2.2.3 樣品表征34-35
• 2.3 結(jié)果和討論35-42
• 2.3.1 單分散Fe_3O_4@SiO_2@Ag復合微球的表征35-36
• 2.3.2 單分散Fe_3O_4@SiO_2@Ag復合微球生長過程研究和表征36-38
• 2.3.3 單分散Fe_3O_4@SiO_2@Ag復合微球磁誘導組裝研究38-39
• 2.3.4 單分散Fe_3O_4@SiO_2@Ag復合微球的SERS性能研究39-42
• 2.4 本章小結(jié)42-43
• 參考文獻43-46
• 第三章 磁基自清潔貴金屬復合微球的制備、組裝SERS基底及有機物探測的研究46-60
• 3.1 引言46-48
• 3.2 實驗部分48-50
• 3.2.1 實驗藥品48
• 3.2.2 樣品的制備48-49
• 3.2.3 樣品的表征49-50
• 3.3 結(jié)果與討論50-55
• 3.3.1 單分散Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2@Ag復合微球的表征50-51
• 3.3.2 磁誘導組裝過程研究51
• 3.3.3 生長過程研究和表征51-53
• 3.3.4 單分散Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2@Ag復合微球的SERS和光催化性能研究53-55
• 3.3.5 單分散Fe_3O_4@SiO_2@TiO_2@Ag復合微球的重復性探測研究55
• 3.4 本章小結(jié)55-57
• 參考文獻57-60
• 第四章 總結(jié)與展望60-62
• 4.1 總結(jié)60
• 4.2 問題與展望60-62
• 攻讀碩士學位期間發(fā)表的論文62-63
• 致謝63-64

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本文編號：620621