本文關(guān)鍵詞：鈀基催化材料對(duì)甲酸、乙醇氧化及氧還原電催化研究

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【摘要】：燃料電池由于具有能量效率高、能量轉(zhuǎn)化率高以及污染性低等優(yōu)點(diǎn)引起了人們廣泛的興趣和關(guān)注。為了拓展燃料電池使用范圍,使燃料電池性能更加優(yōu)越,人們對(duì)提高電池性能的電催化劑進(jìn)行了大量研究。電催化劑的催化性能主要和催化材料的組成元素、結(jié)構(gòu)特征以及載體結(jié)構(gòu)與性能有關(guān)。本文主要從篩選合適元素比例的鈀基合金催化劑和改進(jìn)催化劑的制備方法這兩個(gè)方面來提高燃料電池性能的。采用硼氫化鈉還原的方法制得具有不同原子比例的PdCu O/C納米催化劑、PdWO/C納米催化劑以及通過刻蝕法制得Pd修飾的Cu/C催化劑,分別對(duì)乙醇氧化反應(yīng)過程中催化乙醇氧化反應(yīng)進(jìn)行的性能,堿性條件下氧還原反應(yīng)中催化氧氣還原的性能以及酸性溶液中催化甲酸氧化反應(yīng)進(jìn)行的性能進(jìn)行了研究。使用X射線衍射(XRD),X射線光電子能譜(XPS),透射電子顯微鏡(TEM),掃描電鏡能譜儀(EDS)以及電感耦合等離子發(fā)射光譜儀(ICP-AES)等表征方法對(duì)催化劑的物理性質(zhì)進(jìn)行表征。采用循環(huán)伏安法(CV)、線性掃描伏安法(LSV)、計(jì)時(shí)電流法(CA)等電化學(xué)測(cè)試方法對(duì)催化劑的電化學(xué)性能、氧化還原反應(yīng)的催化活性和穩(wěn)定性進(jìn)行檢測(cè)。本論文的主要研究結(jié)果如下:1.采用硼氫化鈉還原的方法制得的具有不同原子比例的PdCu O/C納米催化劑中,富含氧化物的Pd0.9Cu0.1/C(Pd/Cu=9:1,前驅(qū)體原子比率)催化劑對(duì)堿性溶液中乙醇氧化反應(yīng)具有最好的催化活性。它對(duì)乙醇氧化的起始電位值相比于Pd/C催化劑負(fù)移了150 mV,峰電流密度是Pd/C催化劑峰電流密度的兩倍。而且該富含氧化物的Pd0.9Cu0.1/C催化劑對(duì)乙醇氧化過程表現(xiàn)出極好的穩(wěn)定性和對(duì)CO活性中間體的極強(qiáng)耐受性。這表明富含氧化物的Pd0.9Cu0.1/C催化劑是直接乙醇燃料電池的一個(gè)具有潛在應(yīng)用價(jià)值的陽極催化劑。2.采用硼氫化鈉還原的方法制得的具有不同原子比例的PdWO/C納米催化劑中,富含氧化物的Pd0.8W0.2/C(Pd/W=8:2,前驅(qū)體原子比率)催化劑對(duì)堿性條件下氧還原反應(yīng)擁有最佳的催化活性。在堿性條件下它對(duì)氧還原反應(yīng)的起始電位(0.092V vs Hg/HgO)比Pd/C(-0.065V vs Hg/HgO)正移了157 mV;氧還原反應(yīng)的電流密度是Pd/C催化劑的兩倍多。而且富含氧化物的Pd0.8W0.2/C催化劑對(duì)堿性條件下的氧還原反應(yīng)具有極好的穩(wěn)定性和甲醇耐受性。這表明富含氧化物的Pd0.8W0.2/C催化劑是氧還原反應(yīng)陰極電催化劑的良好替代品。3.采用刻蝕Cu模板的方法,制得了一系列不同組分的Pd修飾的Cu/C催化劑,研究了不同刻蝕時(shí)間制備的Pd修飾的Cu/C催化劑對(duì)甲酸電氧化反應(yīng)的催化效果。結(jié)果表明,在0.2 M的PdCl2溶液中浸泡刻蝕3小時(shí)的Pd修飾的Cu/C催化劑對(duì)甲酸電氧化反應(yīng)的催化效果最好。
【關(guān)鍵詞】：燃料電池 鈀基催化劑 乙醇氧化反應(yīng) 氧還原反應(yīng) 甲酸氧化反應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：齊魯工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 符號(hào)說明8-9
• 摘要9-10
• ABSTRACT10-12
• 第1章 緒論12-28
• 1.1 燃料電池的概述12-15
• 1.1.1 燃料電池的特點(diǎn)12-13
• 1.1.2 燃料電池的分類13-14
• 1.1.3 燃料電池的結(jié)構(gòu)和工作原理14-15
• 1.2 直接乙醇燃料電池15-20
• 1.2.1 直接乙醇燃料電池的發(fā)展15-17
• 1.2.2 直接乙醇燃料電池的結(jié)構(gòu)和工作原理17-19
• 1.2.3 直接乙醇燃料電池陽極催化劑的研究19-20
• 1.3 氧還原反應(yīng)20-21
• 1.3.1 氧還原反應(yīng)的研究20
• 1.3.2 氧還原反應(yīng)研究的必要性20
• 1.3.3 氧還原反應(yīng)催化劑的研究20-21
• 1.4 直接甲酸燃料電池21-24
• 1.4.1 直接甲酸燃料電池研發(fā)的必要性21-22
• 1.4.2 直接甲酸燃料電池的結(jié)構(gòu)和工作原理22-23
• 1.4.3 直接甲酸燃料電池陽極催化劑的研究23-24
• 1.5 鉑、鈀基催化劑的研究24-26
• 1.5.1 鉑、鈀基催化劑制備方法24-25
• 1.5.2 鉑、鈀基合金催化劑的研究25
• 1.5.3 鉑、鈀基催化劑不同載體的研究25-26
• 1.6 本文主要研究方向和內(nèi)容26-28
• 第2章 PdCu O/C電催化劑對(duì)乙醇電氧化研究28-42
• 2.1 引言28-30
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分30-33
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)裝置30
• 2.2.2 材料、試劑及溶液配制30-31
• 2.2.3 催化劑的制備31-32
• 2.2.4 工作電極的制備32
• 2.2.5 催化劑的表征32-33
• 2.3 結(jié)果與討論33-41
• 2.3.1 物理性質(zhì)表征33-37
• 2.3.2 電化學(xué)性能37-41
• 2.4 結(jié)論41-42
• 第3章 含WO_3的PdW/C電催化劑對(duì)堿性條件下氧還原反應(yīng)電催化研究42-54
• 3.1 引言42-43
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分43-45
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)裝置43
• 3.2.2 材料、試劑及溶液配制43-44
• 3.2.3 催化劑的制備44-45
• 3.2.4 工作電極的制備45
• 3.2.5 物理性質(zhì)表征45
• 3.2.6 電化學(xué)測(cè)試45
• 3.3 結(jié)果討論45-52
• 3.3.1 物理性質(zhì)表征45-49
• 3.3.2 電化學(xué)性能49-52
• 3.4 結(jié)論52-54
• 第4章 刻蝕法制備的Pd修飾的Cu/C電催化劑用于甲酸電氧化研究54-64
• 4.1 引言54-55
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分55-58
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)裝置55-56
• 4.2.2 材料、試劑及溶液配制56-57
• 4.2.3 催化劑的制備57
• 4.2.4 工作電極的制備57
• 4.2.5 物理性質(zhì)表征57-58
• 4.2.6 電化學(xué)測(cè)試58
• 4.3 結(jié)果與討論58-63
• 4.3.1 物理性質(zhì)表征58-60
• 4.3.2 電化學(xué)性能60-63
• 4.4 結(jié)論63-64
• 第5章 結(jié)論64-66
• 參考文獻(xiàn)66-80
• 致謝80-82
• 在學(xué)期間主要科研成果82

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本文編號(hào)：616157