本文關(guān)鍵詞：分子篩選組裝金屬催化劑在非均相有機(jī)合成中的應(yīng)用

  更多相關(guān)文章： 非均相催化 沸石分子篩 硫酯 吲唑

【摘要】：迄今為止,在絕大多數(shù)的有機(jī)合成過程中,均相催化反應(yīng)占據(jù)了非常重要的位置,通過均相催化劑構(gòu)建各種各樣的化合物是科研工作者掌握的一種非常重要的手段。雖然均相催化反應(yīng)已經(jīng)有了非常成熟的應(yīng)用歷史,并且通常情況下目標(biāo)產(chǎn)物可以獲得較高的選擇性和產(chǎn)率。但是,這類催化劑也有一些普遍存在的缺陷,例如有機(jī)配體的使用一方面可以促進(jìn)催化活性的提升,同時也使得反應(yīng)條件更加苛刻;而且這種類型的催化劑高溫條件下穩(wěn)定性不夠好,多數(shù)情況下都難以從反應(yīng)體系中分離出來回收利用,無形中增加了反應(yīng)的成本,這些因素嚴(yán)重制約了均相催化劑的大規(guī)模應(yīng)用。設(shè)計一種新的催化劑通過非均相催化的方式來促進(jìn)有機(jī)合成過程的高效實現(xiàn),是合成化學(xué)方面一個非常重要的發(fā)展方向。以固體材料為載體的非均相過渡金屬催化劑,為人們提供了一種可以克服這些缺點的策略,受到了科研工作者的高度重視。沸石分子篩作為一種多孔材料,具有獨特的孔道結(jié)構(gòu)與較大的比表面積,在催化和吸附等方面有很多非常成功的應(yīng)用。近年來,人們對沸石的結(jié)構(gòu)及性質(zhì)的認(rèn)識越來越深入,而且人工合成的沸石的種類越來越多,使得以沸石分子篩作為載體設(shè)計高活性的非均相催化劑并將其應(yīng)用在有機(jī)合成反應(yīng)中成為一種現(xiàn)實的可能。本文旨在將過渡金屬銅和鈀與沸石分子篩組裝在一起,制備同時具有過渡金屬催化活性和沸石分子篩獨特性質(zhì)的新型催化劑,并將其應(yīng)用在有機(jī)合成反應(yīng)中。本論文主要包括以下三個部分的內(nèi)容:第一部分:綜述了均相催化和非均相催化的廣泛應(yīng)用;綜述了沸石分子篩的結(jié)構(gòu)、特性、合成及應(yīng)用。第二部分:通過原位生成的方式制備了摻雜過渡金屬銅的Beta沸石,并通過XRD、N2吸附、TEM、SEM等測試手段對催化劑的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了詳細(xì)的研究。全面考察了該種催化劑在硫酯化反應(yīng)中的催化活性,通過研究發(fā)現(xiàn),該種催化劑能夠高效高選擇性的促進(jìn)硫酯類化合物的合成并且具有良好的循環(huán)性能,具有很好的應(yīng)用前景。第三部分:通過傳統(tǒng)的離子交換的方法制備了Pd/MOR新型催化劑,并將其利用到吲唑類化合物的合成過程中。該種催化劑對偶氮苯與不飽和酯之間的反應(yīng)具有較高的催化活性,可以高產(chǎn)率的制備吲唑類衍生物,催化劑穩(wěn)定性好,可以循環(huán)使用,是一種促進(jìn)吲唑類物質(zhì)合成的高效催化劑。
【關(guān)鍵詞】：非均相催化 沸石分子篩 硫酯 吲唑
【學(xué)位授予單位】：溫州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;O621.3
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 緒論10-24
• 1.1 催化劑10-11
• 1.2 均相催化11-12
• 1.2.1 加氫反應(yīng)11-12
• 1.2.2 聚合反應(yīng)12
• 1.2.3 氧化反應(yīng)12
• 1.3 非均相催化12-16
• 1.3.1 輕質(zhì)烷烴的芳香化反應(yīng)13-14
• 1.3.2 芳香族開環(huán)反應(yīng)14
• 1.3.3 芳香族烷基化合物的異構(gòu)化14-15
• 1.3.4 烷烴脫氫生產(chǎn)烯烴15-16
• 1.3.5 選擇性催化氧化反應(yīng)16
• 1.4 沸石分子篩的結(jié)構(gòu)分類、特性、合成方法及其廣泛應(yīng)用16-22
• 1.4.1 沸石分子篩的結(jié)構(gòu)17
• 1.4.2 沸石分子篩的分類17-19
• 1.4.3 沸石分子篩的合成19-20
• 1.4.4 沸石分子篩的應(yīng)用20-22
• 1.5 論文選題背景及意義22-23
• 1.5.1 論文選題背景22
• 1.5.2 論文選題意義22-23
• 1.6 論文主要研究內(nèi)容23-24
• 第二章 銅摻雜Beta分子篩催化的硫酯化反應(yīng)24-52
• 2.1 引言24-36
• 2.1.1 金屬銅作為催化劑在有機(jī)合成中的應(yīng)用24-32
• 2.1.2 硫酯類化合物的用途及合成32-36
• 2.2 催化劑的制備36-38
• 2.2.1 主要試劑和原料36-37
• 2.2.2 銅摻雜Beta分子篩催化劑制備37
• 2.2.3 其他催化劑制備37-38
• 2.3 催化劑活性研究38-43
• 2.3.1 反應(yīng)條件的優(yōu)化38-40
• 2.3.2 反應(yīng)底物的擴(kuò)展40-41
• 2.3.3 催化劑的循環(huán)實驗41-42
• 2.3.4 反應(yīng)機(jī)理的探討42-43
• 2.4 催化劑結(jié)構(gòu)表征43-50
• 2.4.1 X射線衍射(XRD)43-44
• 2.4.2 掃描電子顯微鏡(SEM)44-45
• 2.4.3 透射電子顯微鏡(TEM)45-46
• 2.4.4 N2吸附-脫附(Nitrogen adsorption-desorption)46-47
• 2.4.5 元素分析(Elemental analysis)47-48
• 2.4.6 NH3-TPD48
• 2.4.7 紫外可見光譜分析(UV-Vis analysis)48-49
• 2.4.8 X射線電子能譜分析(XPS)49-50
• 2.5 本章小結(jié)50-52
• 第三章 絲光沸石負(fù)載鈀催化的吲唑類化合物的合成反應(yīng)52-74
• 3.1 引言52-64
• 3.1.1 金屬鈀作為催化劑在有機(jī)合成中的應(yīng)用52-59
• 3.1.2 吲唑類化合物的用途及合成59-64
• 3.2 離子交換法制備絲光沸石負(fù)載鈀(Pd/MOR)催化劑64-65
• 3.2.1 絲光沸石MOR的制備64
• 3.2.2 離子交換法制備絲光沸石負(fù)載鈀催化劑(Pd/MOR)64-65
• 3.3 催化劑活性研究65-69
• 3.3.1 Pd/MOR催化的吲唑合成反應(yīng)條件優(yōu)化65-67
• 3.3.2 反應(yīng)底物的制備67
• 3.3.3 反應(yīng)底物的擴(kuò)展67-68
• 3.3.4 催化劑的循環(huán)使用68-69
• 3.4 催化劑結(jié)構(gòu)表征69-73
• 3.4.1 X射線衍射(XRD)69-70
• 3.4.2 掃描電子顯微鏡(SEM)70
• 3.4.3 透射電子顯微鏡(TEM)70-71
• 3.4.4 N2吸附-脫附(Nitrogen adsorption-desorption)71-72
• 3.4.5 元素分析(Elemental analysis)72
• 3.4.6 X射線電子能譜分析(XPS)72-73
• 3.5 本章小結(jié)73-74
• 第四章 實驗通則74-86
• 4.1 合成中藥品及產(chǎn)物檢測74
• 4.2 反應(yīng)操作74-86
• 4.2.1 銅摻雜Beta分子篩催化的硫酯化反應(yīng)74-81
• 4.2.2 絲光沸石負(fù)載鈀催化的吲唑類化合物的合成反應(yīng)81-86
• 參考文獻(xiàn)86-100
• 致謝100-102
• 碩士期間發(fā)表的論文102

【相似文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前10條

1 馮建立,李書珍,王磊;沸石分子篩膜的應(yīng)用與研究進(jìn)展[J];上�；�;2005年05期

2 范景新,蘇罡,段林海,張曉彤,宋麗娟,孫兆林;微波在沸石分子篩研究中的應(yīng)用[J];化工進(jìn)展;2005年11期

3 王春蓉;;沸石分子篩的性能與應(yīng)用研究[J];化學(xué)與粘合;2010年04期

4 朱偉東;鐘依均;張富民;肖強(qiáng);許春慧;郝仕油;代偉;;沸石分子篩吸附和擴(kuò)散:研究現(xiàn)狀、存在問題和展望[J];浙江師范大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版);2010年04期

5 須沁華,章蕙珠,董家，

本文編號：612123