發(fā)布時間：2017-08-02 12:02

  本文關(guān)鍵詞：活性炭負(fù)載鈀—釕催化劑的制備及其催化苯二甲酸酯加氫的研究

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【摘要】：環(huán)己烷羧酸酯是一類重要的化工中間體,是聚合物的改性材料和生產(chǎn)聚酯樹脂的單體,以及作為環(huán)保增塑劑和添加劑用于生產(chǎn)塑料制品。工業(yè)上主要通過催化苯二甲酸酯選擇加氫制備環(huán)己烷羧酸酯。本文采用微波還原法制備了活性炭負(fù)載鈀-釕催化劑,在相對溫和的液相反應(yīng)條件下,研究了催化對苯二甲酸二甲酯(DMT)、鄰苯二甲酸二甲酯(DMP)和鄰苯二甲酸二異壬酯(DINP)的加氫反應(yīng)。采用活性炭負(fù)載不同活性組分的催化劑,催化DMT選擇加氫反應(yīng),研究了不同活性組分的催化劑對DMT催化加氫反應(yīng)的影響;探討了鈀-釕催化劑中雙金屬協(xié)同作用,以及不同鈀-釕摩爾比催化劑對催化DMT加氫反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率和對1,4-環(huán)己烷二甲酸二甲酯(DMCD)選擇性的影響;討論了DMT催化加氫反應(yīng)的歷程。采用微波還原法制備了1Pd6Ru/C催化劑,探討了不同反應(yīng)參數(shù)對催化DMT的選擇性加氫反應(yīng)的影響。在50oC、2.0 MPa,乙醇溶劑中反應(yīng)1 h,反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率為100%,目標(biāo)產(chǎn)物選擇性為98.6%。將催化劑用于催化鄰、間、對苯二甲酸二甲酯加氫反應(yīng),研究發(fā)現(xiàn),加氫難易順序為對位間位鄰位。將1Pd6Ru/C催化劑用于催化DMP和DINP選擇加氫反應(yīng),建立了對DINP催化加氫反應(yīng)定量分析方法。探討了不同反應(yīng)參數(shù)對催化DMP和DINP加氫反應(yīng)的影響。研究表明,乙醇為溶劑,在40 oC、2.0 MPa、1h的條件下,DMP的催化加氫反應(yīng)轉(zhuǎn)化率為100%,對產(chǎn)物的選擇性為99.2%;無溶劑條件下,貴金屬與DINP物料比為1:10,150 oC、3.5 MPa、4 h條件下,DINP的轉(zhuǎn)化率可達(dá)90%。
【關(guān)鍵詞】：催化加氫 鈀-釕催化劑 對苯二甲酸二甲酯 鄰苯二甲酸二甲酯 鄰苯二甲酸二異壬酯
【學(xué)位授予單位】：青島科技大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O621.251
【目錄】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 文獻(xiàn)綜述10-26
• 1.1 引言10
• 1.2 苯環(huán)催化加氫的研究進(jìn)展10-16
• 1.2.1 苯甲酸的催化加氫10-11
• 1.2.2 對苯二甲酸的催化加氫11-13
• 1.2.3 對苯二甲酸二甲酯的催化加氫13-15
• 1.2.4 鄰苯二甲酸酯的催化加氫15-16
• 1.3 催化加氫的影響因素16-19
• 1.3.1 催化劑活性組分17-18
• 1.3.2 催化劑載體18
• 1.3.3 助劑的影響18
• 1.3.4 催化加氫反應(yīng)因素18-19
• 1.4 活性炭負(fù)載貴金屬催化劑19-21
• 1.4.1 活性炭的性質(zhì)19-20
• 1.4.2 活性炭作為催化劑載體的應(yīng)用20-21
• 1.5 負(fù)載型納米催化劑的制備21-23
• 1.5.1 浸漬法21
• 1.5.2 沉淀法21-22
• 1.5.3 吸附法22
• 1.5.4 微波法22-23
• 1.6 小結(jié)23-26
• 第二章 微波法制備鈀-釕催化劑26-38
• 2.1 實驗部分26-28
• 2.1.1 實驗試劑和儀器26-27
• 2.1.2 活性炭預(yù)處理27-28
• 2.1.3 催化劑的制備28
• 2.2 催化劑的活性評價28-29
• 2.2.1 對苯二甲酸二甲酯的催化加氫反應(yīng)28
• 2.2.2 標(biāo)準(zhǔn)樣品的配置28
• 2.2.3 反應(yīng)產(chǎn)物分析28-29
• 2.3 催化劑的表征29
• 2.3.1 透射電鏡（TEM）分析29
• 2.3.2 X射線光電子能譜（XPS）分析29
• 2.4 結(jié)果與討論29-36
• 2.4.1 不同貴金屬催化劑的催化性能29-30
• 2.4.2 微波還原法制備鈀-釕催化劑30-33
• 2.4.3 微波法制備催化劑催化DMT選擇加氫反應(yīng)33-36
• 2.5 小結(jié)36-38
• 第三章 活性炭負(fù)載鈀-釕催化劑催化對苯二甲酸二甲酯加氫的研究38-48
• 3.1 實驗部分38-40
• 3.1.1 實驗試劑和儀器38-39
• 3.1.2 活性炭預(yù)處理39
• 3.1.3 催化劑的制備39-40
• 3.2 催化劑的活性評價40
• 3.2.1 對苯二甲酸二甲酯的催化加氫反應(yīng)40
• 3.2.2 標(biāo)準(zhǔn)樣品的配置40
• 3.2.3 反應(yīng)產(chǎn)物分析40
• 3.3 結(jié)果與討論40-46
• 3.3.1 溶劑對DMT催化加氫反應(yīng)的影響40-41
• 3.3.2 攪拌速度對DMT催化加氫的影響41-42
• 3.3.3 溫度對DMT催化加氫的影響42-43
• 3.3.4 壓力對DMT催化加氫的影響43-44
• 3.3.5 反應(yīng)時間DMT催化加氫的影響44-45
• 3.3.6 催化劑催化鄰、間、對苯二甲酸二甲酯45-46
• 3.4 小結(jié)46-48
• 第四章 活性炭負(fù)載鈀-釕催化劑催化鄰苯二甲酸酯加氫的研究48-60
• 4.1 實驗部分49-50
• 4.1.1 實驗試劑和儀器49
• 4.1.2 活性炭預(yù)處理49-50
• 4.1.3 催化劑的制備50
• 4.2 催化劑的活性評價50-51
• 4.2.1 鄰苯二甲酸酯的催化加氫反應(yīng)50
• 4.2.2 鄰苯二甲酸酯的定量分析50-51
• 4.3 結(jié)果與討論51-57
• 4.3.1 DMP催化加氫反應(yīng)歷程51-52
• 4.3.2 反應(yīng)溫度對DMP催化加氫的影響52-53
• 4.3.3 反應(yīng)壓力對DMP催化加氫的影響53-54
• 4.3.4 反應(yīng)溫度對DINP催化加氫反應(yīng)的影響54-55
• 4.3.5 反應(yīng)壓力對DINP催化加氫反應(yīng)的影響55-56
• 4.3.6 反應(yīng)時間對DINP催化加氫反應(yīng)的影響56-57
• 4.3.7 無溶劑DINP催化加氫反應(yīng)57
• 4.4 小結(jié)57-60
• 結(jié)論60-61
• 參考文獻(xiàn)61-66
• 致謝66-67
• 攻讀碩士期間已發(fā)表的論文67-69

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