本文關(guān)鍵詞：PtCuCeO_x復(fù)合膜電極的制備及界面結(jié)構(gòu)的探究

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【摘要】：貴金屬鉑(Pt)由于具有優(yōu)良的催化活性、高穩(wěn)定性及長(zhǎng)使用壽命是工業(yè)上不可或缺的催化劑,廣泛應(yīng)用于燃料電池、石油化工以及尾氣凈化等領(lǐng)域中。然而由于Pt價(jià)格昂貴以及有效利用率低,因此當(dāng)前Pt基催化劑的研究焦點(diǎn)相應(yīng)集中在摻雜元素的影響研究,以期開(kāi)發(fā)高催化活性和低Pt載量的新型Pt基催化劑。本文通過(guò)離子束濺射技術(shù)(IBS)制備不同Ce含量的Pt、Cu、Ce原子濃度呈梯度分布及均一分布的PtCuCeO_x/C薄膜催化劑,并采用真空熱處理和電化學(xué)循環(huán)伏安腐蝕對(duì)薄膜樣品進(jìn)行后處理改性。然后,采用電化學(xué)循環(huán)伏安法(CV)和線性掃描伏安法(LSV)分析薄膜樣品的催化性能；采用電感耦合等離子體發(fā)射光譜(ICP-AES)、X射線衍射(XRD)、高分辨透射電鏡(HR-TEMSTEM)以及X射線光電子能譜(XPS)分析樣品元素含量、物相組成、表面形貌、晶格像和表面元素化學(xué)態(tài)。結(jié)果表明：(1)在電化學(xué)循環(huán)伏安腐蝕前,隨著Ce含量的增加,PtCuCeO_x/C復(fù)合薄膜的催化性能逐漸提高；電化學(xué)腐蝕后,隨著Ce含量的增加,PCuCeO_x/C復(fù)合薄膜的催化性能反而降低。本實(shí)驗(yàn)制備的PCuCeO_x/C均一薄膜催化劑的析氫交換電流密度i0值達(dá)到了0.006700A/cm2,相比商用Pt/C的i0值(0.003901A/cm2)提高了71.7%,而Pt載量為0.0579mg/cm2,比商用Pt/C的Pt載量(0.138mg/cm2)降低了58%。(2) PtCuCeO_x/C催化劑中的CeO_x在酸環(huán)境中不穩(wěn)定,只有與Pt相鄰的能穩(wěn)定存在,經(jīng)過(guò)電化學(xué)腐蝕后的CeO_x可能以非連續(xù)的形式附著在Pt的表面,形成更多的Pt-CeO_x界面結(jié)構(gòu)。(3)由于金屬-載體界面的強(qiáng)相互作用(SMSI), Pt原子取代Ce原子進(jìn)入CeO_x的晶格中而形成氧空位,氧空位的存在為形成準(zhǔn)自由電子提供條件,使催化主相Pt成為自由電子富集的中心,結(jié)合薄膜表面具有高比表面積的納米多孔結(jié)構(gòu),使得PtCuCeO_x/C復(fù)合薄膜的催化性能得到大幅度提高。因此,本文通過(guò)調(diào)控Pt基復(fù)合催化劑的表面成分及結(jié)構(gòu),制備出具有高催化活性和低鉑耗量的新型PtCuCeO_x/C薄膜催化劑,并進(jìn)一步探究其催化活性提高的機(jī)理。
【關(guān)鍵詞】：離子束濺射 PtCuCeO_x/C 電化學(xué)腐蝕 SMSI
【學(xué)位授予單位】：昆明理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O646.54
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-10
• 第一章 緒論10-26
• 1.1 選題背景10-11
• 1.2 氫能11-16
• 1.2.1 氫的制備與存儲(chǔ)11-13
• 1.2.2 氫能的應(yīng)用13-16
• 1.3 Pt基催化劑16-19
• 1.3.1 貴金屬Pt16-17
• 1.3.2 Pt-M合金催化劑17-18
• 1.3.3 稀土氧化物助劑18-19
• 1.4 催化性能的影響因素19-21
• 1.5 Pt基催化劑的制備與后處理技術(shù)21-25
• 1.5.1 Pt基催化劑的制備技術(shù)21-23
• 1.5.2 Pt基催化劑后處理技術(shù)23-25
• 1.6 本文主要研究?jī)?nèi)容25-26
• 第二章 薄膜催化劑的制備與表征26-44
• 2.1 實(shí)驗(yàn)材料與設(shè)備26-27
• 2.2 薄膜催化劑的制備27-36
• 2.2.1 制備方法及原理27-29
• 2.2.2 薄膜樣品的制備流程29-34
• 2.2.3 實(shí)驗(yàn)方案與樣品編號(hào)34-36
• 2.3 電化學(xué)性能表征36-40
• 2.3.1 三電極電解池體系36-37
• 2.3.2 循環(huán)伏安法37-39
• 2.3.3 線性掃描伏安法39-40
• 2.4 成分和結(jié)構(gòu)的表征40-44
• 2.4.1 ICP-AES40
• 2.4.2 XRD40-41
• 2.4.3 HR-TEM和STEM41
• 2.4.4 XPS41-44
• 第三章 PtCuCeO_x/C復(fù)合膜電極性能及結(jié)構(gòu)分析44-56
• 3.1 PtCuCeO_x/C梯度復(fù)合膜電極分析44-49
• 3.1.1 PtCuCeO_x/C梯度薄膜的電化學(xué)性能分析44-45
• 3.1.2 PtCuCeO_x/C梯度薄膜的電化學(xué)腐蝕45-47
• 3.1.3 PtCuCeO_x/C梯度薄膜的XRD分析47-48
• 3.1.4 PtCuCeO_x/C梯度薄膜的STEM表征48-49
• 3.2 PtCuCeO_x/C均一薄膜電極分析49-55
• 3.2.1 PtCuCeO_x/C均一薄膜的電化學(xué)性能分析49-51
• 3.2.2 PtCuCeO_x/C均一薄膜的電化學(xué)腐蝕51-53
• 3.2.3 PtCuCeO_x/C均一薄膜的XRD分析53
• 3.2.4 PtCuCeO_x/C均一薄膜的STEM表征53-55
• 3.3 本章小結(jié)55-56
• 第四章 PtCuCeO_x/C復(fù)合薄膜的界面結(jié)構(gòu)探究56-66
• 4.1 PtCuCeO_x/C復(fù)合顆粒的表面形貌分析56-57
• 4.2 PtCuCeO_x/C復(fù)合薄膜顆粒的元素分布57-60
• 4.3 PtCuCeO_x/C復(fù)合薄膜界面結(jié)構(gòu)的探究60-63
• 4.4 本章小結(jié)63-66
• 第五章 載體-金屬界面結(jié)構(gòu)電子效應(yīng)的探究66-74
• 5.1 PtCuCeO_x/C復(fù)合催化劑表面元素的定性與定量分析66-69
• 5.2 PtCuCeO_x/C復(fù)合催化劑表面元素的化學(xué)態(tài)分析69-72
• 5.3 本章小結(jié)72-74
• 第六章 結(jié)論與展望74-76
• 6.1 結(jié)論74-75
• 6.2 本文研究特色75
• 6.3 展望75-76
• 致謝76-78
• 參考文獻(xiàn)78-84
• 附錄 (研究生期間發(fā)表的論文)84

【相似文獻(xiàn)】

中國(guó)碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前1條

1 趙鈺萌;PtCuCeO_x復(fù)合膜電極的制備及界面結(jié)構(gòu)的探究[D];昆明理工大學(xué);2016年

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本文編號(hào)：607187