本文關(guān)鍵詞：新型納米光電化學(xué)傳感界面的構(gòu)筑

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【摘要】：光電化學(xué)分析是最近幾年出現(xiàn)并得到快速發(fā)展的一種新興分析方法,其檢測過程與電致化學(xué)發(fā)光相反。不同形式的激發(fā)和檢測信號的采用,大大降低了其背景信號。光電化學(xué)分析法具有設(shè)備簡單、分析成本低、響應(yīng)快和靈敏度高等優(yōu)點,因此它是一種具有極大發(fā)展?jié)摿颓熬暗姆治龇椒�。半�?dǎo)體納米材料由于表面效應(yīng)、量子限域效應(yīng)等的存在,擁有不同于本體材料的光電化學(xué)性能,而被廣泛用于制備光電化學(xué)傳感器。目前,光電化學(xué)傳感器的研究還處于起步階段,光電活性材料與檢測模式比較有限,且大多數(shù)光電化學(xué)檢測都依靠n型半導(dǎo)體材料構(gòu)成的光電陽極。本論文研制了兩種新型陰極光電材料,根據(jù)新的作用機理,制成五種基于納米半導(dǎo)體材料的光電化學(xué)傳感器,分別實現(xiàn)了對雙氧水(H_2O_2)、鉛離子(Pb~(2+))、堿性磷酸酶(ALP)、酪氨酸酶(TR)和甲胎蛋白(AFP)的測定。本文主要研究內(nèi)容如下:1.基于氯化血紅素(hemin)敏化NiO光電陰極的光電化學(xué)雙氧水傳感器本章設(shè)計了一種新型、靈巧、自控制備的基于hemin敏化的NiO光電陰極。以水熱法在ITO上制備NiO,hemin通過羧基絡(luò)合到NiO表面,制成ITO/NiO/hemin電極。與NiO相比,此電極在可見光照射下光電流響應(yīng)增強。H_2O_2作為電子受體接受激發(fā)態(tài)hemin上的電子,使ITO/NiO/hemin電極的陰極光電流增強。由此建立了一種簡單、靈敏、選擇性檢測H_2O_2的光電化學(xué)傳感器。H_2O_2檢測的線性范圍為0.5 500.0μmol/L,檢測限為0.1μmol/L。此外,該方法成功用于眼藥水和牛奶中H_2O_2的檢測,其結(jié)果令人滿意。2.基于原位生成光敏劑的光電化學(xué)鉛離子傳感器利用Pb~(2+)誘導(dǎo)嵌入hemin的K+穩(wěn)定的G-四鏈體結(jié)構(gòu)改變,原位釋放hemin敏化p型NiO電極,形成自控制備的光電陰極,提高陰極光電流,釋放的hemin越多,敏化效果越好,光電流越大,基于此我們構(gòu)建了靈敏檢測Pb~(2+)的光電化學(xué)傳感器。Pb~(2+)濃度在20.0 1500.0 nmol/L范圍內(nèi),陰極光電流隨Pb~(2+)濃度的增大而線性增大,檢測限為4.0nmol/L。該方法不僅打開了光電陰極(自控制備)在金屬離子傳感方面的應(yīng)用,而且引入了一種新的光電化學(xué)構(gòu)建方法(原位生成光敏劑)。3.基于原位氧化還原反應(yīng)高靈敏檢測ALP、TR及AFP的光電化學(xué)傳感器鄰苯二酚(CA)與氧化石墨烯(GO)修飾電極發(fā)生氧化還原反應(yīng),將GO還原的同時自身生成聚合物吸附到還原石墨烯表面,使陰極光電流增大。另外ALP能催化鄰苯二酚磷酸酯(OPP)水解產(chǎn)生CA�；诖宋覀儤�(gòu)建了一個高靈敏檢測ALP的傳感器,檢測限為0.0013 U/L。將該方法擴展到AFP的免疫分析上。在酶反應(yīng)與雜交連鎖反應(yīng)的共同作用下,實現(xiàn)了對AFP的超靈敏檢測,檢測限低至0.15 fg/mL(S/N=3)�；谕瑯拥脑�,左旋多巴將GO還原的同時自身氧化成聚合物作為電子受體吸附到電極表面,引起陰極光電流增大,同時TR又可以催化酪氨酸氧化生成多巴,從而實現(xiàn)了對TR的檢測,檢測限為0.09 U/L。以上檢測方法靈敏度高、選擇性好,此外,生物識別元素都無需在電極表面上固定和標(biāo)記。
【關(guān)鍵詞】：光電化學(xué) 光電陰極 傳感器 NiO/hemin GO
【學(xué)位授予單位】：江南大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O657.1;TP212
【目錄】：

• 摘要3-4
• Abstract4-8
• 第一章 緒論8-15
• 1.1 光電化學(xué)傳感器概述8-10
• 1.1.1 基本原理8-9
• 1.1.2 光電活性物質(zhì)9-10
• 1.2 納米材料及其PEC傳感的應(yīng)用10-13
• 1.2.1 n型納米材料的性質(zhì)及應(yīng)用10-12
• 1.2.2 p型納米材料的性質(zhì)及應(yīng)用12-13
• 1.3 光電化學(xué)傳感的發(fā)展趨勢13
• 1.4 本論文的主要研究內(nèi)容13-15
• 第二章 基于hemin敏化NiO光電陰極的光電化學(xué)雙氧水傳感器15-26
• 2.1 引言15
• 2.2 實驗部分15-16
• 2.2.1 主要試劑與儀器15-16
• 2.2.2 ITO/NiO電極制備16
• 2.2.3 ITO/NiO/hemin電極制備16
• 2.2.4 H_2O_2的光電化學(xué)檢測16
• 2.3 結(jié)果與討論16-25
• 2.3.1 NiO及NiO/hemin表征16-20
• 2.3.2 ITO/NiO/hemin電極的光電化學(xué)響應(yīng)20-21
• 2.3.3 H_2O_2的光電化學(xué)檢測21-24
• 2.3.4 實際樣分析24-25
• 2.4 結(jié)論25-26
• 第三章 基于原位生成光敏劑的光電化學(xué)鉛離子傳感器26-34
• 3.1 引言26
• 3.2 實驗部分26-27
• 3.2.1 主要試劑與儀器26-27
• 3.2.2 G-四鏈體的合成27
• 3.2.3 鉛離子的光電化學(xué)檢測27
• 3.3 結(jié)果與討論27-33
• 3.3.1 傳感器的構(gòu)建原理27-30
• 3.3.2 紅外光譜和紫外漫反射光譜表征30-31
• 3.3.3 鉛離子光電化學(xué)檢測31-32
• 3.3.4 傳感器的選擇性和重現(xiàn)性32-33
• 3.3.5 實際樣分析33
• 3.4 結(jié)論33-34
• 第四章 基于原位氧化還原反應(yīng)高靈敏檢測ALP、TR及AFP的光電化學(xué)傳感器34-54
• 4.1 引言34-35
• 4.2 實驗部分35-37
• 4.2.1 主要試劑與儀器35
• 4.2.2 氧化石墨烯的合成與其修飾電極的制備35
• 4.2.3 鄰苯二酚磷酸酯合成35-36
• 4.2.4 鄰苯二酚和堿性磷酸酶的測定36
• 4.2.5 甲胎蛋白的免疫分析36-37
• 4.2.6 酪氨酸酶的測定37
• 4.3 結(jié)果與討論37-52
• 4.3.1 氧化石墨烯的表征及其光電流響應(yīng)37-38
• 4.3.2 鄰苯二酚引起光電流變化的機理與表征38-42
• 4.3.3 ALP酶活檢測42-46
• 4.3.4 AFP免疫分析46-48
• 4.3.5 免疫傳感的重現(xiàn)性和實際樣分析48
• 4.3.6 酪氨酸酶活性檢測48-52
• 4.4 結(jié)論52-54
• 主要結(jié)論與展望54-55
• 主要結(jié)論54
• 展望54-55
• 致謝55-56
• 參考文獻(xiàn)56-63
• 附錄: 作者在攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的論文63

【相似文獻(xiàn)】

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本文編號：600233