本文關(guān)鍵詞：稀土離子在黏土礦物表面的吸附、遷移與解吸機制

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【摘要】：富含中重稀土元素的離子吸附型稀土資源對于發(fā)展高新技術(shù)起著非常重要的作用。但在其開發(fā)過程中仍然存在提取效率不高、環(huán)境影響普遍等關(guān)鍵問題。這些問題的解決還有賴于我們對稀土提取的真實機理和浸礦劑的具體行為的了解。為此,本研究針對離子吸附型稀土在粘土表面的吸附、遷移和浸出特點作更深入的研究,以尋找能夠解決上述問題的新觀點和新方法。具體內(nèi)容包括:比較研究了粗細兩組粘土礦物對稀土離子的吸附等溫線,以及稀土離子在粗細顆粒礦物之間的遷移。結(jié)果表明:黏土礦物對稀土離子的吸附均呈優(yōu)惠吸附,但吸附能力和飽和吸附容量隨顆粒的減小而提高。因此,稀土離子可以從粗粒徑的粘土礦物遷移至細粒徑的粘土礦物,且在p H偏中性條件下遷移效果最好。隨時間的加長,遷移程度由大變小最后趨于穩(wěn)定。這對于理解離子吸附型稀土成礦過程具有指導意義。系統(tǒng)比較了不同濃度的八種無機鹽(分別包含NH_4~+、Na~+、K~+三種陽離子和Cl~-、NO_3~-、SO_4~(2-)三種陰離子)對離子吸附型稀土的浸取率,并與鹽浸取和后續(xù)水浸洗各階段的礦物表面Zeta電位和浸取劑殘留量進行關(guān)聯(lián)�；陬w粒表面雙電層模型,討論陽離子和陰離子在雙電層中的分布以及對稀土浸出的貢獻。結(jié)果證明:稀土浸取率與顆粒表面zeta電位絕對值的增幅有正相關(guān)關(guān)系,而它們又與電解質(zhì)陽離子的水合離子半徑成反比,也與陰離子的水合離子半徑成反比,說明在浸取過程中陰陽離子對稀土的浸取均有直接貢獻。根據(jù)顆粒固液界面的雙電層理論,可以認為陰陽離子均是以水合離子形式進入Gouy-Chapman模型的緊密層,并將緊密層中的稀土交換出來。其中陽離子是交換稀土離子的主力,而陰離子滲入到緊密層則可顯著提高礦物表面電位,帶入更多陽離子,從而促進稀土的浸出。進入緊密層的陰陽離子在后續(xù)水浸洗過程中的撤離能力或顆粒表面zeta電位絕對值的下降速度則與它們的水合離子半徑成正比。其中,陰離子的撤離速度最快,浸取1-2次即可,但也與陽離子的撤離速度相關(guān)。在試驗的8種無機鹽中,硫酸銨是效率最高、流失速度最慢的浸礦試劑。采用低濃度硫酸銨溶液以柱上淋洗方式在更寬的時間范圍內(nèi)考察了溫度、顆粒粒徑、浸取劑濃度等條件對離子吸附型稀土浸取的動力學的影響。結(jié)果表明:浸取劑濃度是影響稀土浸取效率的關(guān)鍵因素,而溫度的影響較小;浸取動力學曲線為兩段式的直線關(guān)系,其交換速率常數(shù)有明顯的差別,證明稀土的浸出過程符合內(nèi)擴散控制的動力學模型。這種兩階段內(nèi)擴散浸出動力學特征主要對應于稀土分別吸附在礦樣表面和內(nèi)層的稀土,且表層深度隨硫酸銨濃度的增大而增大。
【關(guān)鍵詞】：離子吸附型稀土礦 動力學 浸取機理 遷移
【學位授予單位】：南昌大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TD955;O647.3
【目錄】：

• 摘要3-5
• ABSTRACT5-10
• 第1章 緒論10-24
• 1.1 概述10-11
• 1.2 離子吸附型稀土礦床與粘土礦物11-13
• 1.2.1 離子吸附型稀土礦床11-12
• 1.2.2 粘土礦物的基本特征12-13
• 1.3 離子吸附型稀土的基本特征及提取技術(shù)研究13-16
• 1.4 黏土礦物對金屬離子的吸附行為16-18
• 1.5 黏土礦物上金屬離子的解吸18-20
• 1.6 雙電層理論及其應用20-22
• 1.7 立項依據(jù)22-23
• 1.8 本研究的內(nèi)容與目標23-24
• 第2章 稀土離子在不同顆粒大小粘土礦物上的吸附和遷移24-36
• 2.1 引言24-25
• 2.2 實驗步驟25-26
• 2.2.1 Gd~(3+)離子的顯色法標準曲線25-26
• 2.2.2 粘土吸附劑的制備26
• 2.2.3 不同粒徑粘土礦物的吸附等溫線26
• 2.3 結(jié)果與討論26-34
• 2.3.1 不同粒徑范圍的粘土樣品表征結(jié)果26-27
• 2.3.2 不同粒徑的粘土對稀土離子的吸附等溫線27-30
• 2.3.3 不同條件下稀土離子在粘土礦物顆粒間的遷移30-34
• 2.4 結(jié)論34-36
• 第3章 基于吸附雙電層模型的離子吸附型稀土浸出機理36-61
• 3.1 引言36-37
• 3.2 實驗部分37-39
• 3.2.1 儀器與試劑37-38
• 3.2.2 硫酸根離子含量的分析方法38
• 3.2.3 實驗步驟38-39
• 3.2.3.1 一價陽離子無機鹽電解質(zhì)浸取稀土實驗38-39
• 3.2.3.2 測定方法39
• 3.3 結(jié)果與討論39-59
• 3.3.1 不同的浸取劑對稀土離子的浸取率的差別39-40
• 3.3.2 硫酸銨浸取稀土后水浸黏土礦物的zeta電位和銨離子濃度40-44
• 3.3.3 氯化銨浸取稀土后水浸黏土礦物的zeta電位和銨離子濃度變化44-46
• 3.3.4 鈉鹽浸取稀土后黏土礦物在后續(xù)水浸洗時的zeta電位變化46-48
• 3.3.5 鉀鹽浸取稀土后黏土礦物在后續(xù)水浸洗時的zeta電位變化48-49
• 3.3.6 陰陽離子對浸取稀土后黏土礦物zeta電位變化的貢獻程度比較49-53
• 3.3.7 浸取液固比對稀土浸取率和黏土礦物表面zeta電位的影響53-54
• 3.3.8 電解質(zhì)類型及pH對稀土浸取率和粘土礦物等電點的影響54-56
• 3.3.9 離子吸附型稀土交換浸出的雙電層模型56-59
• 3.4 結(jié)論59-61
• 第4章 低濃度硫酸銨浸取離子吸附型稀土的動力學61-71
• 4.1 引言61-62
• 4.2 實驗部分62-64
• 4.2.1 儀器與試劑62-63
• 4.2.2 實驗分析測定方法63-64
• 4.2.3 解吸動力學實驗64
• 4.2.3.1 礦樣分級64
• 4.2.3.2 脫附動力學實驗64
• 4.3 結(jié)果與討論64-70
• 4.3.1 硫酸銨溶液濃度對稀土浸出的影響64-67
• 4.3.2 黏土顆粒粒徑對脫附過程的影響67
• 4.3.3 柱比對浸取的影響67-68
• 4.3.4 溫度對脫附過程的影響68-69
• 4.3.5 再吸附稀土的脫附動力學69
• 4.3.6 銨根離子的消耗量與稀土離子的浸出量的摩爾比值69-70
• 4.4 結(jié)論70-71
• 第5章 結(jié)論與展望71-73
• 5.1 結(jié)論71-72
• 5.2 進一步工作的方向72-73
• 致謝73-74
• 參考文獻74-80
• 攻讀學位期間的研究成果80

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