本文關鍵詞：錳基氧化物催化CO氧化反應的研究

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【摘要】：錳氧化物是傳統(tǒng)的功能無機材料,具有廉價、來源豐富、環(huán)境友好等優(yōu)點,廣泛應用于磁性材料、能量轉換、催化、電池材料等多個領域。本論文以錳基氧化物為研究對象,對其CO氧化的催化性能進行了初步研究。由于大部分的CO來自于汽車冷啟動時的尾氣排放,因此發(fā)展新型高效催化劑,確保CO在常溫環(huán)境中完全氧化為CO_2在環(huán)境保護方面有著重要的意義。本論文采用摻雜、復合等手段,對錳氧化物的催化活性進行調控。本論文的研究內容包括以下三個部分：第一部分采用水熱法在溫和條件下合成Mn_3O_4及一系列摻雜過渡金屬離子的Mn_3O_4,考察了摻雜離子種類及摻雜量對其CO催化氧化性能的影響。利用XRD、SEM、 BET、XPS、H_2-TPR等一系列方法對催化劑進行了表征。實驗結果表明,當Mn_3O_4摻雜5%過渡金屬離子(Cu、Co、Ni、Zn)后,由于催化劑表面晶格氧活潑性的提高及金屬之間的協(xié)同作用,其CO催化氧化活性都得到了顯著的提高,其中摻Cu和Ni的樣品活性更佳。進一步探索Ni和Cu的負載量對Mn_3O_4的影響,發(fā)現(xiàn)Cu的摻雜量為10%時性能最佳,T100=140℃。而Ni隨著摻雜量的增大,其活性逐漸下降。第二部分以乙醇為溶劑,尿素為沉淀劑,制備了一系列錳基復合氧化物及Co_3O_4,利用TG、XRD、SEM、BET、H_2-TPR等一系列方法對催化劑進行了表征,并對其CO性能進行探究。實驗結果表明,CuMnO_x 的性能優(yōu)于CO_3O_4、COMn_2O_4、ZnMn_2O_4、CuMnO_x 隨煅燒溫度變化,其成分發(fā)生變化,由Mn_3O_4向Mn_5O_8轉化,通過添加外來金屬離子實現(xiàn)了Mn_5O_8的合成。進一步探索煅燒溫度對CuMnO_x 的CO催化性能的影響,發(fā)現(xiàn)350℃下煅燒得到的CuMnO_x 性能最優(yōu),其CO完全轉化溫度為100℃。良好的催化活性首先得益于Cu和Mn離子的電子交換所形成Cu-O-Mn橋鍵。此外,更大的比表面積,以及Cu物種無定型顆粒豐富的表面活性位點也對催化活性的提升有明顯幫助。第三部分采用沉淀-沉積法(DP法),制備了一系列不同Au負載量的CuMnO_x ,利用XRD、SEM、BET、XPS、H_2-TPR等一系列方法對催化劑進行了表征,并對其CO催化氧化性能進行探究。實驗結果表明,隨著Au負載量的增多,催化劑的活性顯著增強。以5wt%Au/CuMnO_x 為催化劑時,在44℃就能達到CO的完全轉化。
【關鍵詞】：錳氧化物 摻雜 CO催化氧化 混合氧化物 Au負載
【學位授予單位】：廣西大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.3
【目錄】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-10
• 第一章 緒論10-20
• 1.1 錳氧化物的結構和應用10-12
• 1.1.1 錳氧化物的應用前景10
• 1.1.2 常見錳氧化物的結構10-12
• 1.2 錳氧化物的應用12-16
• 1.2.1 醇氧化反應12-13
• 1.2.2 烯烴的環(huán)氧化13-14
• 1.2.3 有機硫化物的氧化14
• 1.2.4 超級電容器14-15
• 1.2.5 電化學催化劑15-16
• 1.3 CO氧化的研究背景及機理16-18
• 1.3.1 CO催化氧化的背景及意義16-18
• 1.3.2 CO催化氧化的反應機理18
• 1.4 選題的研究意義與目的18-20
• 第二章 實驗部分20-25
• 2.1 實驗原料與儀器20-21
• 2.1.1 實驗原料20-21
• 2.1.2 實驗儀器21
• 2.2 催化劑的制備21-23
• 2.2.1 Mn_3O_4的制備21
• 2.2.2 Mn_3O_4摻雜(Cu~(2+)、Co~(2+)、Zn~(2+)、Ni~(2+))的制備21-22
• 2.2.3 CuMnO_x、CoMnO_x、ZnMnO_x的制備22
• 2.2.4 Co_3O_4的制備22
• 2.2.5 Au/CuMnO_x的制備22-23
• 2.3 催化劑的表征23-24
• 2.3.1 X射線粉末衍射(XRD)23
• 2.3.2 掃描電子顯微鏡(SEM)23
• 2.3.3 透射電子顯微鏡(TEM)23
• 2.3.4 X射線光電子能譜(XPS)23
• 2.3.5 熱重分析(TGA)23
• 2.3.6 比表面積(BET)和孔徑分布23
• 2.3.7 H_2-程序升溫還原(H_2-TPR)23-24
• 2.3.8 O_2-程序升溫脫附(O_2-TPD)24
• 2.4 催化劑的CO氧化消除性能測試24-25
• 第三章 過渡金屬離子摻雜對Mn_3O_4的CO催化氧化性能影響的研究25-44
• 3.1 引言25
• 3.2 結果與討論25-42
• 3.2.1 不同摻雜離子對于Mn_3O_4的CO催化氧化活性的影響26-34
• 3.2.2 Cu,Ni摻雜比例對于Mn_3O_4的CO催化氧化活性的影響34-42
• 3.3 本章小結42-44
• 第四章 錳復合氧化物的CO催化氧化性能研究44-59
• 4.1 引言44
• 4.2 結果與討論44-58
• 4.2.1 錳基復合氧化物的表征及其CO催化氧化活性45-52
• 4.2.2 不同煅燒溫度下的CuMnO_x的表征及其CO催化氧化活性52-58
• 4.3 本章小結58-59
• 第五章 Au負載CuMnO_x的CO催化氧化性能的研究59-67
• 5.1 引言59-60
• 5.2 結果與討論60-66
• 5.2.1 XRD60-61
• 5.2.2 催化劑樣品的SEM表征61-62
• 5.2.3 樣品的BET分析62
• 5.2.4 元素XPS分析62-64
• 5.2.5 H_2-TPR64-65
• 5.2.6 不同Au負載量CuMnO_x的CO催化氧化活性65-66
• 5.2.7 催化劑的穩(wěn)定性測試66
• 5.3 本章小結66-67
• 第六章 結論與展望67-69
• 6.1 結論67-68
• 6.2 不足與展望68-69
• 參考文獻69-78
• 致謝78-79
• 攻讀碩士學位期間發(fā)表的學術論文目錄79

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本文編號：596964