本文關鍵詞：氧化石墨烯增強鋱離子發(fā)光檢測多巴胺

  更多相關文章： 氧化石墨烯 多巴胺 Tb(Ⅲ) 稀土共發(fā)光 熒光增強

【摘要】：多巴胺(DA),是一種重要的兒茶酚胺類神經(jīng)遞質,具有控制肌肉運動、影響人的情緒和記憶的作用,其在人體內含量發(fā)生異常多與如帕金森病、注意缺陷多動障礙、精神分裂癥等神經(jīng)系統(tǒng)疾病有關。因此,建立簡單、快速、靈敏、準確的DA的分析新方法并將其用于實際樣品分析,對DA相關疾病的臨床診斷具有重要意義。本文基于氧化石墨烯(GO)對稀土鋱離子(Tb3+)-DA體系的熒光增強作用,并通過引入稀土共發(fā)光離子和協(xié)配體等協(xié)同增強Tb3+熒光作用,建立了靈敏、準確檢測DA的熒光分析新方法,探討了體系的熒光增強機理。本論文共分為四個部分。論文的第一部分,綜述分析了GO在DA分析中的應用、熒光分析法檢測DA的研究進展以及稀土離子熒光分析應用的研究進展。論文的第二部分,基于GO增強Tb3+熒光和反Stokes熒光,建立了雙模式檢測DA的熒光分析新方法。研究發(fā)現(xiàn)：在pH為7.0的條件下,Tb3+熒光的增強程度與DA的濃度在一定范圍內具有良好的線性關系,線性范圍是9.0 nM-180 nM,其檢出限(S/N=3)為2.7 nM,相關系數(shù)為0.990。在相同實驗條件下,體系的反Stokes熒光強度增加程度與DA的濃度在3.0 nM-1000 nM范圍內具有良好的線性關系,檢出限(S/N=3)為2.6 nM,相關系數(shù)為0.998。將這兩種方法應用于實際血清樣品中DA的測定,均得到滿意的結果。相比之下,反Stokes熒光檢測DA的分析方法線性范圍較寬,檢出限較低,抗干擾能力較強,更適用于低倍稀釋實際樣品中DA的測定。機理研究表明：GO對DA具有富集作用,能夠有效促進Tb3+-DA體系的分子內能量轉移；GO與Tb3+-DA配合物的結合作用,增加了其剛性、配合物周圍配位場的不對稱性以及電偶極躍遷幾裂增大了其有效吸光截面,限制了配合物的自由運動,延長了Tb3+-DA體系的熒光壽命,進而使Tb3+熒光獲得了極大的增強。論文的第三部分,通過引入稀土共發(fā)光釔離子(Y3+)和協(xié)配體乙酸根(Ac-)來進一步提高了DA分析測定方法的靈敏度。研究發(fā)現(xiàn)：最佳實驗條件下,Tb3’的熒光強度增加程度與DA的濃度在一定范圍內具有良好的線性關系,線性范圍為5.0 nM-50 nM,檢出限(S/N=3)為1.8 nM,本方法成功地應用于實際血清樣品中DA的測定,得到了滿意的結果。與其它DA分析方法比較,本方法具有較高的靈敏度。機理研究表明：Ac-的引入降低了Y3+-Tb3+-GO體系中稀土離子周圍配位場的不對稱性和電偶極躍遷的幾率,減弱了Tb3+在547 nm處的特征熒光,降低了背景信號。Ac-以雙齒配位的方式與稀土離子結合,有效減少了激發(fā)復合物的能量損失；而GO的富集和配位作用又進一步拉近Tb3+配合物和Y3+配合物的距離,促進了分子間的能量轉移,協(xié)同促進稀土共發(fā)光效應的產(chǎn)生,進而增強了Y3+-Tb3+-GO-DA-NaAc體系的熒光強度,提高了DA的分析測定靈敏度。論文的第四部分,對以上的研究工作做了總結與展望。本論文的主要特點：1.研究了GO對Tb3+-DA體系的熒光增強作用,建立了基于Tb3+熒光和反Stokes熒光雙模式檢測DA的分析新方法。研究發(fā)現(xiàn)：反Stokes熒光檢測DA的分析方法較Tb13+熒光分析方法具有更寬的線性范圍和較高的靈敏度,抗干擾能力更強、適用于較低稀釋倍數(shù)的實際樣品中DA的測定。2.利用Ac-協(xié)配、共發(fā)光Y3+離子摻雜和GO的富集和配位作用等的協(xié)同作用,進一步提高了DA的分析檢測靈敏度。
【關鍵詞】：氧化石墨烯 多巴胺 Tb(Ⅲ) 稀土共發(fā)光 熒光增強
【學位授予單位】：山東大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O657.3
【目錄】：

• 摘要8-10
• ABSTRACT10-13
• 符號說明13-14
• 第一章 緒論14-32
• 1.1 引言14
• 1.2 氧化石墨烯在多巴胺的分析檢測中的應用14-17
• 1.2.1 分離化學分析法14-15
• 1.2.2 電化學分析方法15-16
• 1.2.3 光化學分析法16-17
• 1.3 熒光分析法檢測多巴胺的研究進展17-19
• 1.3.1 反Stokes熒光分析法17
• 1.3.2 Stokes熒光分析法17-19
• 1.4 基于稀土離子發(fā)光分析應用的研究進展19-20
• 1.5 本論文的研究目的和研究內容20-21
• 1.5.1 研究目的20-21
• 1.5.2 研究內容21
• 參考文獻21-32
• 第二章 氧化石墨烯增強Tb(Ⅲ)-DA體系熒光雙模式檢測多巴胺32-58
• 2.1 引言32
• 2.2 實驗部分32-34
• 2.2.1 實驗儀器32-33
• 2.2.2 試劑33
• 2.2.3 實驗方法33-34
• 2.2.4 血清樣品處理34
• 2.3 結果與討論34-44
• 2.3.1 熒光光譜34-37
• 2.3.2 溶液pH和緩沖溶液及用量的影響37
• 2.3.3 Tb~(3+)濃度的影響37-38
• 2.3.4 GO濃度的影響38-39
• 2.3.5 加入順序的影響和信號穩(wěn)定性39-40
• 2.3.6 干擾物質的影響40-42
• 2.3.7 DA的選擇性響應42-43
• 2.3.8 標準曲線和檢出限43
• 2.3.9 樣品分析43-44
• 2.4 機理探討44-51
• 2.4.1 GO的基本表征44-46
• 2.4.2 Tb~(3+)發(fā)光機理探討46-51
• 2.5 結論51
• 參考文獻51-58
• 第三章 乙酸協(xié)同增強Tb(Ⅲ)-Y(Ⅲ)-GO-DA體系共發(fā)光效應檢測多巴胺58-76
• 3.1 引言58
• 3.2 實驗部分58-60
• 3.2.1 實驗儀器58
• 3.2.2 試劑58-60
• 3.2.3 實驗方法60
• 3.2.4 血清樣品處理60
• 3.3 結果與討論60-69
• 3.3.1 熒光光譜60-61
• 3.3.2 溶液pH與緩沖溶液及用量的影響61-62
• 3.3.3 Y~(3+)濃度的影響62-63
• 3.3.4 NaAc濃度的影響63-64
• 3.3.5 GO濃度的影響64
• 3.3.6 Tb~(3+)濃度的影響64-65
• 3.3.7 加入順序的影響和信號穩(wěn)定性65-66
• 3.3.8 干擾物質的影響66-67
• 3.3.9 標準曲線和檢出限67-69
• 3.3.10 樣品分析69
• 3.4 機理探討69-72
• 3.5 結論72
• 參考文獻72-76
• 第四章 總結與展望76-78
• 致謝78-80
• 攻讀學位期間所發(fā)表的主要論文目錄80-81
• 附件81

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