發(fā)布時間：2017-07-26 22:15

  本文關(guān)鍵詞：鉑鎳合金納米顆�！技{米管復(fù)合材料的制備及應(yīng)用于催化甲醇氧化

  更多相關(guān)文章： 甲醇電化學(xué)氧化 鉑鎳合金納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料 電子轉(zhuǎn)移 催化活性 穩(wěn)定性

【摘要】：為了滿足日益增長的能源需求以及解決燃燒化石燃料帶來的環(huán)境問題,開發(fā)可持續(xù)、可再生的綠色能源成為能源研究的重要課題。直接甲醇燃料電池(DMFC)由于具有高效的能源轉(zhuǎn)化率、低碳排放、燃料便于儲運(yùn)等優(yōu)點(diǎn),在車輛和便攜式設(shè)備的應(yīng)用中具有良好的發(fā)展前景。但甲醇電化學(xué)氧化的動力學(xué)性能較差影響電池效率,所以開發(fā)高性能的陽極催化劑來改善電池效率成為研究熱點(diǎn)。金屬鉑(Pt)催化劑因其高效的甲醇氧化催化性能成為DMFC中使用最普遍的陽極催化劑。但Pt價(jià)格昂貴,而且容易被一氧化碳(CO)吸附,形成中毒效應(yīng),長時間催化反應(yīng)后,Pt會遷移團(tuán)聚,導(dǎo)致對甲醇電化學(xué)氧化催化效率的降低。從Pt基催化劑的有效性和商業(yè)化發(fā)展角度出發(fā),本論文主要通過添加第二組分金屬鎳(Ni)來提高Pt催化劑對于甲醇電化學(xué)氧化的催化活性,并通過改變Pt與Ni的組分比例,來探究不同金屬之間電子轉(zhuǎn)移對于催化活性的影響。主要工作包括以下方面:(1)本文運(yùn)用離子液體輔助濺射沉積法制備碳納米管負(fù)載金屬納米顆粒復(fù)合材料催化劑。利用此方法制備復(fù)合材料,不僅避免了表面活性劑、聚合物等穩(wěn)定劑的引入,而且還無需對碳納米管進(jìn)行表面處理或修飾。同時可以靈活更換不同種類的金屬靶材的來制備多種多樣的納米復(fù)合材料。(2)利用透射電子顯微鏡(TEM)、高分辨透射電鏡(HRTEM)、X-射線粉末衍射儀(XRD)、X-射線光電子能譜(XPS)、X-射線吸收近邊結(jié)構(gòu)分析(XANES)等測試手段對所制備的復(fù)合材料進(jìn)行一系列的表征,獲取其形貌結(jié)構(gòu)、元素化學(xué)價(jià)態(tài)、電子結(jié)構(gòu)等信息。為研究其催化性能提供重要的依據(jù)。(3)研究了所制備的復(fù)合材料對甲醇電化學(xué)氧化的催化活性以及長時間催化的穩(wěn)定性。發(fā)現(xiàn)第二組分Ni的引入對Pt催化活性和穩(wěn)定性的提升起到了重要作用。在所制備的樣品中,發(fā)現(xiàn)鉑鎳合金納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料的催化性能較好,其中當(dāng)原子摩爾比為Pt:Ni=1:1時,即PtNi(1:1)對甲醇電化學(xué)氧化的催化效果最好。我們還嘗試驗(yàn)證了咪唑類離子液體與Pt之間的強(qiáng)作用力,以及研究了這一點(diǎn)對催化劑性能的影響。此外,還制備了非鉑催化劑——單金屬鎳納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料,探究了其對甲醇電化學(xué)氧化的催化活性。本論文的相關(guān)結(jié)果表明,我們發(fā)展的離子液體輔助濺射沉積法與傳統(tǒng)方法相比,制備工藝簡單,沒有副產(chǎn)物,無需添加穩(wěn)定劑。利用此方法可以實(shí)現(xiàn)鉑鎳原子比例的調(diào)控,并可制備多種多樣的復(fù)合材料。所制備的鉑鎳合金納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料對甲醇氧化反應(yīng)表現(xiàn)出了高催化性能,所制備鎳納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料對甲醇氧化反應(yīng)也表現(xiàn)出了一定的催化活性。結(jié)合表征結(jié)果,發(fā)現(xiàn)雙金屬的協(xié)同效應(yīng)——鎳參與催化過程以及對鉑電子結(jié)構(gòu)的改變,大大提升了鉑鎳合金復(fù)合材料的催化性能。
【關(guān)鍵詞】：甲醇電化學(xué)氧化 鉑鎳合金納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料 電子轉(zhuǎn)移 催化活性 穩(wěn)定性
【學(xué)位授予單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：TB33;O643.36
【目錄】：

• 中文摘要4-6
• Abstract6-11
• 第1章 緒論11-32
• 1.1 引言11
• 1.2 金屬納米顆粒概述11-16
• 1.2.1 金屬納米顆粒的性質(zhì)11-12
• 1.2.2 金屬納米顆粒的制備12-14
• 1.2.3 金屬納米顆粒的應(yīng)用14-16
• 1.3 金屬納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料的研究現(xiàn)狀16-20
• 1.3.1 金屬納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料在電化學(xué)傳感器方面的應(yīng)用16-17
• 1.3.2 金屬納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料在燃料電池中的應(yīng)用17-20
• 1.4 直接甲醇燃料電池概述20-24
• 1.4.1 燃料電池（Fuel Cell）的介紹20-22
• 1.4.2 DMFC的反應(yīng)機(jī)理及面臨的挑戰(zhàn)22-24
• 1.4.3 DMFC陽極催化劑24
• 1.5 本論文的研究意義和主要工作24-25
• 參考文獻(xiàn)25-32
• 第2章 實(shí)驗(yàn)設(shè)備與表征手段32-45
• 2.1 材料合成設(shè)備32-34
• 2.1.1 真空直流磁控濺射鍍膜儀32-33
• 2.1.2 高溫管式爐33-34
• 2.2 材料表征設(shè)備34-43
• 2.2.1 透射電子顯微鏡34-38
• 2.2.2 X射線粉末衍射38
• 2.2.3 X射線光電子能譜38-40
• 2.2.4 X射線吸收近邊結(jié)構(gòu)分析40-42
• 2.2.5 電化學(xué)工作站42
• 2.2.6 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜42-43
• 2.3 小結(jié)43
• 參考文獻(xiàn)43-45
• 第3章 鉑鎳合金納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料的制備方法45-56
• 3.1 引言45
• 3.2 離子液體概述45-47
• 3.2.1 離子液體的定義、組成及種類45-46
• 3.2.2 離子液體的合成方法46-47
• 3.2.3 離子液體的性質(zhì)及應(yīng)用47
• 3.3 濺射法制備金屬納米顆粒47-51
• 3.3.1 離子液體輔助濺射法47-48
• 3.3.2 金屬納米顆粒的形成過程48-50
• 3.3.3 金屬納米顆粒負(fù)載在碳納米管上的機(jī)理50-51
• 3.4 濺射法制備鉑鎳合金納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料51-53
• 3.4.1 實(shí)驗(yàn)原料51
• 3.4.2 制備過程51-52
• 3.4.3 濺射法制備碳納米管負(fù)載單/雙金屬納米顆粒52-53
• 3.5 小結(jié)53
• 參考文獻(xiàn)53-56
• 第4章 鉑鎳合金納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料的表征56-68
• 4.1 引言56
• 4.2 鉑鎳合金納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料的組分表征56-57
• 4.3 鉑鎳合金納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料的形貌表征57-60
• 4.4 鉑鎳合金納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料的X射線衍射表征60-62
• 4.5 鉑鎳合金納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料的X射線光電子能譜及近邊吸收譜表征62-65
• 4.6 小結(jié)65-66
• 參考文獻(xiàn)66-68
• 第5章 鉑鎳合金納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料應(yīng)用于催化甲醇氧化68-80
• 5.1 引言68
• 5.2 實(shí)驗(yàn)準(zhǔn)備68-69
• 5.2.1 實(shí)驗(yàn)原料68
• 5.2.2 電極液的配制68
• 5.2.3 工作電極的制備68-69
• 5.2.4 電解液的配制69
• 5.3 鉑鎳合金納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料表面活性面積的測定69-71
• 5.4 鉑鎳合金納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料甲醇氧化反應(yīng)的催化活性71-78
• 5.5 小結(jié)78-79
• 參考文獻(xiàn)79-80
• 第6章 鎳納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料應(yīng)用于催化甲醇氧化80-87
• 6.1 前言80
• 6.2 鎳納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料的制備與表征80-83
• 6.3 鎳納米顆粒-碳納米管復(fù)合材料對甲醇氧化反應(yīng)的催化活性83-85
• 6.4 小結(jié)85
• 參考文獻(xiàn)85-87
• 第7章 全文總結(jié)87-89
• 攻讀碩士學(xué)位期間本人發(fā)表的論文89-90
• 致謝90-92

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本文編號：578601