本文關(guān)鍵詞：水環(huán)境中雙酚A的分子印跡—化學(xué)發(fā)光檢測(cè)及降解效能研究

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【摘要】：雙酚A(BPA)是一種典型的環(huán)境雌激素,用于合成聚碳酸酯、環(huán)氧樹脂和熱敏紙,經(jīng)常出現(xiàn)在各種日用產(chǎn)品中。BPA的大量使用,使自來水、生活污水和空氣中都有BPA的存在,而低濃度的BPA就能對(duì)人類或動(dòng)物的內(nèi)分泌功能造成干擾。因此有必要建立一種快速、簡(jiǎn)便、低成本的雙酚A檢測(cè)方法和降解方法。本文建立了檢測(cè)BPA的增敏性化學(xué)發(fā)光方法,成功應(yīng)用于對(duì)環(huán)境實(shí)際樣品中BPA的測(cè)定。并采用本體聚合技術(shù),制備了BPA分子印跡聚合物(MIPs)用于固相萃取,對(duì)復(fù)雜水體中的BPA進(jìn)行富集純化,建立測(cè)定實(shí)際水體中BPA的分子印跡-化學(xué)發(fā)光分析方法。利用該方法和液相方法測(cè)定了鐵絡(luò)合物催化類Fenton體系降解BPA后的BPA殘余量和降解率,并模擬實(shí)際水體,考察了幾種主要的水體本底成分對(duì)BPA降解的影響。本文合成了二過碘酸合銅(DPC),基于DPC對(duì)魯米諾-過氧化氫化學(xué)發(fā)光體系的催化作用,建立了DPC-魯米諾-過氧化氫化學(xué)發(fā)光檢測(cè)體系。研究發(fā)現(xiàn),BPA在5×10-8~1×10-6 mol/L濃度范圍內(nèi),lgCBPA與體系化學(xué)發(fā)光強(qiáng)度成良好的線性關(guān)系,方法檢出限為1.41×10-9 mol/L。將該方法用于瓶裝水、PC水瓶、PC碗等環(huán)境實(shí)際樣品的分析,在瓶裝水中沒有檢出BPA,而在PC水瓶和PC碗中均檢出了超標(biāo)的BPA。對(duì)制備的分子印跡聚合物(MIPs)進(jìn)行靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn),發(fā)現(xiàn)MIPs在水中吸附速率很快,2min達(dá)到吸附飽和,相比在甲醇、乙腈、乙醇、氯仿等介質(zhì)中,MIPs在水中吸附量也是最大。對(duì)MIPs在BPA、苯酚、腐殖酸的單體系和混合體系中選擇吸附性能進(jìn)行研究,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,三者的競(jìng)爭(zhēng)吸附能力為BPA苯酚腐殖酸,因此MIPs作為固相萃取材料,能有效消除實(shí)際水體中苯酚和腐殖酸對(duì)化學(xué)發(fā)光法測(cè)定BPA的干擾。對(duì)固相萃取條件進(jìn)行優(yōu)化,并將該分子印跡-化學(xué)發(fā)光分析方法成功應(yīng)用于實(shí)際水體中BPA的測(cè)定。研究吡啶型酰胺-鐵催化氧化降解BPA的反應(yīng)發(fā)現(xiàn),適量增加鐵絡(luò)合物和過氧化氫的投加量,都會(huì)提高BPA的降解率,減少殘余量。pH對(duì)BPA降解率影響較大,體系在堿性(pH=9.9和pH=10.76)時(shí)BPA降解率較高,分別為94.1%和93.1%。異丙醇對(duì)鐵絡(luò)合物催化氧化BPA的抑制作用不明顯,腐殖酸對(duì)鐵絡(luò)合物催化氧化BPA有較明顯的抑制作用,腐殖酸濃度從0 mg/L增加到20 mg/L時(shí),BPA降解率從65%降低到45.8%;硅酸鹽也對(duì)鐵絡(luò)合物催化氧化BPA有明顯的抑制作用,硅酸鹽濃度從0 mg/L增加到5 mg/L時(shí),BPA降解率從65%降低到48.6%。
【關(guān)鍵詞】：雙酚A 化學(xué)發(fā)光 分子印跡 固相萃取 鐵絡(luò)合物
【學(xué)位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O657.3;X832
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 第1章 緒論11-23
• 1.1 環(huán)境雌激素概述11-12
• 1.1.1 環(huán)境雌激素的危害11
• 1.1.2 典型雌激素雙酚A11-12
• 1.1.3 雙酚A的檢測(cè)方法12
• 1.2 化學(xué)發(fā)光分析法12-15
• 1.2.1 化學(xué)發(fā)光分析法概述12-13
• 1.2.2 二過碘酸合銅在化學(xué)發(fā)光中的應(yīng)用13-14
• 1.2.3 化學(xué)發(fā)光法與其他技術(shù)的聯(lián)用14-15
• 1.3 分子印跡技術(shù)15-19
• 1.3.1 分子印跡技術(shù)概述15
• 1.3.2 分子印跡體系的基本組成15-18
• 1.3.3 分子印跡聚合物的制備18-19
• 1.4 分子印跡固相萃取-化學(xué)發(fā)光聯(lián)用法19-20
• 1.4.1 分子印跡固相萃取技術(shù)19-20
• 1.4.2 分子印跡固相萃取技術(shù)與化學(xué)發(fā)光分析的聯(lián)用20
• 1.5 鐵絡(luò)合物催化類Fenton氧化研究進(jìn)展20-21
• 1.6 課題研究目的意義及主要內(nèi)容21-23
• 1.6.1 課題研究的目的和意義21
• 1.6.2 課題研究的主要內(nèi)容21-22
• 1.6.3 技術(shù)路線22-23
• 第2章 實(shí)驗(yàn)材料和方法23-31
• 2.1 實(shí)驗(yàn)藥品與儀器23-24
• 2.2 化學(xué)發(fā)光分析實(shí)驗(yàn)方法24-25
• 2.2.1 二過碘酸合銅的制備方法24
• 2.2.2 化學(xué)發(fā)光強(qiáng)度的測(cè)量方法24-25
• 2.2.3 樣品預(yù)處理方法25
• 2.3 分子印跡固相萃取-化學(xué)發(fā)光聯(lián)用分析實(shí)驗(yàn)方法25-29
• 2.3.1 雙酚A分子印跡聚合物的制備方法25-26
• 2.3.2 分子印跡聚合物的表征方法26
• 2.3.3 靜態(tài)吸附實(shí)驗(yàn)方法26-28
• 2.3.4 分子印跡固相萃取-化學(xué)發(fā)光檢測(cè)聯(lián)用方法28-29
• 2.4 吡啶型酰胺-鐵催化氧化降解雙酚A實(shí)驗(yàn)方法29-31
• 2.4.1 吡啶型酰胺-鐵的制備方法29
• 2.4.2 鐵絡(luò)合物催化氧化反應(yīng)實(shí)驗(yàn)方法29-31
• 第3章 二過碘酸合銅/魯米諾/H2O2增敏性化學(xué)發(fā)光體系檢測(cè)雙酚A31-40
• 3.1 引言31
• 3.2 增敏劑DPC的表征31-32
• 3.3 化學(xué)發(fā)光動(dòng)力學(xué)曲線32-33
• 3.4 反應(yīng)條件的優(yōu)化33-36
• 3.4.1 NaOH濃度的選擇33-34
• 3.4.2 DPC濃度的選擇34
• 3.4.3 魯米諾濃度的選擇34-35
• 3.4.4 過氧化氫濃度的選擇35-36
• 3.5 標(biāo)準(zhǔn)曲線及檢出限36
• 3.6 干擾實(shí)驗(yàn)36-37
• 3.7 樣品分析及回收率實(shí)驗(yàn)37
• 3.8 發(fā)光機(jī)理的探討37-38
• 3.9 本章小結(jié)38-40
• 第4章 分子印跡固相萃取-化學(xué)發(fā)光法檢測(cè)水體中的雙酚A40-52
• 4.1 引言40
• 4.2 雙酚A分子印跡聚合物的洗脫40-42
• 4.2.1 洗脫液中雙酚A濃度的變化40-41
• 4.2.2 洗脫液中pH的變化41-42
• 4.3 雙酚A分子印跡聚合物的表征42-44
• 4.3.1 掃描電鏡（SEM）表征42-43
• 4.3.2 紅外光譜（FTIR）表征43
• 4.3.3 比表面積（BET）表征43-44
• 4.4 雙酚A分子印跡聚合物的靜態(tài)吸附性能研究44-48
• 4.4.1 不同介質(zhì)對(duì)MIPs吸附特性的影響44
• 4.4.2 MIPs吸附動(dòng)力學(xué)過程44-46
• 4.4.3 MIPs和NIPs對(duì)雙酚A的吸附等溫線46
• 4.4.4 分子印跡選擇吸附性能研究46-48
• 4.5 分子印跡-化學(xué)發(fā)光法檢測(cè)水體中雙酚A48-50
• 4.5.1 分子印跡固相萃取條件優(yōu)化48-49
• 4.5.2 聯(lián)用方法檢測(cè)水體中雙酚A49-50
• 4.6 本章小結(jié)50-52
• 第5章 吡啶型酰胺-鐵催化H2O2氧化降解雙酚A的效能研究52-63
• 5.1 引言52
• 5.2 吡啶型酰胺-鐵催化氧化降解雙酚A的效能52-58
• 5.2.1 過氧化氫投加量對(duì)雙酚A降解的影響52-54
• 5.2.2 鐵絡(luò)合物投加量對(duì)雙酚A降解的影響54-55
• 5.2.3 pH對(duì)雙酚A降解的影響55-56
• 5.2.4 雙酚A初始濃度對(duì)雙酚A降解的影響56-58
• 5.3 異丙醇對(duì)鐵絡(luò)合物/H2O2降解雙酚A的抑制作用58-59
• 5.4 水中本底成分對(duì)雙酚A降解的影響59-62
• 5.4.1 腐殖酸對(duì)雙酚A降解的影響60-61
• 5.4.2 硅酸鹽對(duì)雙酚A降解的影響61-62
• 5.5 本章小結(jié)62-63
• 結(jié)論63-65
• 參考文獻(xiàn)65-72
• 致謝72

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本文編號(hào)：566833