半導體光催化劑的改性修飾及性能研究
本文關鍵詞:半導體光催化劑的改性修飾及性能研究
【摘要】:進入21世紀以來,隨著工業(yè)的迅猛發(fā)展和人口的快速增長,人類面臨著能源短缺和環(huán)境污染兩大重要問題。因此,發(fā)展可用于環(huán)境治理和能源再生的高效綠色技術迫在眉睫。半導體光催化技術可以將取之不盡用之不竭的太陽能轉化為化學能,并為人們所利用,滿足人們對環(huán)境和能源問題的需求,因而被譽為是未來最具發(fā)展前景的一項技術。二氧化鈦和二氧化錫是常見的光催化半導體,因它們具有相對優(yōu)秀的光催化效率、較好的穩(wěn)定性、豐富的來源和無毒環(huán)保性能,一直以來被視作是極具前景的光催化劑并被人們廣泛的研究。然而它們較大的禁帶寬度(TiO2約為3.2 eV, SnO2約為3.6 eV),致使它們只能吸收紫外光,而這部分光僅占到達地球表面的太陽光總能量的4%左右,嚴重降低了對太陽能的利用率;此外,光生電子和空穴在遷移到半導體表面的過程中極易發(fā)生復合,并將吸收的能量以光和熱的形式損耗掉,這也是光催化技術在實際應用中效率較低的一個重要原因。本文首先綜述了合理設計制備先進光催化材料的國內外研究進展,如構建異質結、元素摻雜及納米化等方法。然后針對二氧化錫和二氧化鈦禁帶寬度大及光生電子空穴對易復合的缺點,分別利用構建界面結構、摻雜和納米化的方法,拓寬了其光吸收范圍并提高了光生載流子分離效率,從而有效的增強了它們的光催化性能。主要工作如下:1.氧空位修飾的SnO2/石墨烯量子點復合物我們采用兩步法制備了石墨烯量子點修飾的SnO2納米棒,并通過高溫煅燒使部分石墨烯量子點與SnO2發(fā)生還原反應,在SnO2晶體表面形成了氧空位,從而制備得到氧空位修飾的SnO2/GQDs異質結結構。由于氧空位摻雜和石墨烯量子點修飾的協同作用,使其光吸收性能和光催化性能得到了明顯改善,在氙燈照射下光催化降解亞甲基藍溶液的結果表明,其降解速率比未經修飾的純SnO2快了近8倍。另外,通過調節(jié)退火溫度,我們還可以制備得到不同石墨烯量子點負載量和氧空位摻雜濃度的SnO2納米棒,并最終確定了制備光催化性能最佳的SnO2納米棒的最佳溫度。2.氮摻雜TiO2納米晶我們通過微波輔助加熱三氯化鈦和過量氨水的混合溶液,迅速冷凍干燥并煅燒的方法,制備了氮摻雜的TiO2納米晶(N-TiO2)。研究結果表明:本實驗中制備的N-TiO2納米晶,平均尺寸約為10 nm,氮摻雜濃度約為4.6%,比表面積約為172.3 m2/g。在氙燈全譜和可見光照射下,N-TiO2納米晶比純TiO2納米晶和商用P25具有更好的光催化降解羅丹明B溶液的性能。這主要是由氮摻雜和超小的晶體粒徑引起的:氮元素的摻雜有效提高了其可見光吸收性能,超小的晶粒尺寸縮短了光生電子空穴到半導體表面的遷移路徑,降低了其復合機率從而提高了光生載流子的分離效率,較大的比表面積則可以增加反應的活性位點,顯著提高其光催化性能。通過調節(jié)煅燒溫度,我們還可以制備得到不同氮摻雜量和比表面積的TiO2納米晶樣品。
【關鍵詞】:光催化 氮摻雜 異質結 納米晶
【學位授予單位】:中國工程物理研究院
【學位級別】:碩士
【學位授予年份】:2016
【分類號】:O643.36
【目錄】:
- 摘要4-6
- ABSTRACT6-10
- 1 緒論10-24
- 1.1 光催化簡介10-12
- 1.2 光催化存在的問題和解決思路12-22
- 1.2.1 能帶調整13-16
- 1.2.2 界面結構設計16-21
- 1.2.3 納米化21-22
- 1.3 本課題研究目的及意義22
- 1.4 本文主要工作22-24
- 2 實驗試劑及表征方法24-28
- 2.1 實驗材料24-25
- 2.1.1 主要實驗試劑24
- 2.1.2 主要實驗儀器24-25
- 2.2 光催化材料的表征方法25-28
- 2.2.1 物相與形貌分析25-26
- 2.2.2 光學性能表征26-27
- 2.2.3 光催化性能測試27-28
- 3 SnO_2/石墨烯量子點異質結的構建及其光催化性能28-38
- 3.1 前言28-29
- 3.2 實驗過程29-30
- 3.2.1 樣品制備29
- 3.2.2 樣品表征29-30
- 3.2.3 光催化性能測試30
- 3.3 結果與討論30-37
- 3.3.1 形貌和結構30-33
- 3.3.2 光吸收性能33-34
- 3.3.3 光催化性能34-37
- 3.4 小結37-38
- 4 摻氮TiO_2納米晶的制備及其光催化性能的研究38-50
- 4.1 前言38
- 4.2 實驗過程38-39
- 4.2.1 樣品制備38-39
- 4.2.2 樣品表征39
- 4.2.3 光催化性能測試39
- 4.3 結果與討論39-49
- 4.3.1 形貌和結構39-43
- 4.3.2 光學性能研究43-44
- 4.3.3 光催化性能44-46
- 4.3.4 溫度對比表面積和摻氮量的影響46-48
- 4.3.5 冷凍干燥對樣品光催化性能的影響48-49
- 4.4 小結49-50
- 5 總結與展望50-52
- 5.1 結論50-51
- 5.2 展望51-52
- 致謝52-53
- 參考文獻53-62
- 附錄62
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