本文關(guān)鍵詞：碳纖維載銀復(fù)合納米催化劑的制備及其催化苯乙烯氧化反應(yīng)性能研究

  更多相關(guān)文章： 銀納米粒子 多孔碳纖維 催化劑 苯乙烯環(huán)氧化

【摘要】：隨著科學(xué)技術(shù)的發(fā)展,納米材料在催化領(lǐng)域被廣泛應(yīng)用,近年來研究者們在納米粒子催化劑的研究方面取得的成果,更突顯納米粒子催化劑的優(yōu)越性。納米粒子催化劑作為負(fù)載型金屬催化劑,催化劑載體材料對活性納米粒子活性的影響發(fā)揮著非常重要的作用。因此,尋找和制備具有特殊物性的催化劑載體一直是催化領(lǐng)域研究的熱點課題之一。碳納米纖維是一種新型的催化劑載體材料,它作為催化劑載體克服了催化劑難回收、循環(huán)性能差、納米粒子催化劑易團聚等缺點。本論文利用靜電紡絲技術(shù)、化學(xué)還原方法和高溫碳化技術(shù)等制備負(fù)載有納米銀的碳纖維復(fù)合催化劑,將復(fù)合催化劑應(yīng)用于催化苯乙烯環(huán)氧化反應(yīng)中,考察催化劑的催化活性。主要研究內(nèi)容如下:首先,本文利用兩種方法制備了多孔碳納米纖維。第一種方法是利用靜電紡絲制備了含有AgNPs的聚丙烯腈(PAN)纖維膜,將復(fù)合纖維膜通過液溴熏制得到AgBr/PAN纖維膜,經(jīng)過硫代硫酸鈉配位移除AgBr,再通過高溫碳化過程多孔碳納米纖維制成;考察了熏制天數(shù)對多孔碳纖維形態(tài)的影響,確定了最佳溴熏時間為4天。第二種方法是探索了高溫碳化PMMA/PAN復(fù)合聚合物纖維膜,復(fù)合纖維膜中PMMA加熱至一定溫度即可分解,形成多孔道碳納米纖維,SEM和TEM測試結(jié)果表明,當(dāng)PMMA/PAN為10時,可以獲得形態(tài)較好的多孔道碳納米纖維。然后,在熱解移除高分子造孔法制備多孔碳納米纖維基礎(chǔ)上,結(jié)合課題組研究的無機/有機復(fù)合納米纖維方法,嘗試在PMMA/PAN溶液中加入一定比例的AgNO3,靜電紡絲制成AgNO3-PMMA/PAN復(fù)合纖維膜,通過高溫碳化獲得含有銀納米粒子的多孔碳納米纖維。通過試驗參數(shù)調(diào)控,確定了催化劑前驅(qū)體AgNO3/PMMA/PAN最佳比例為10/1/1,系統(tǒng)研究了復(fù)合催化劑催化苯乙烯環(huán)氧化性能,實驗結(jié)果表明最佳溶劑為乙腈、最佳氧化劑為叔丁基過氧化氫、最佳反應(yīng)時間為24 h,苯乙烯轉(zhuǎn)化率可達71.2%,環(huán)氧苯乙烷的選擇性為83.2%,且催化劑循環(huán)5次后仍有較高的催化活性。最后在Ag/碳纖維研究工作的基礎(chǔ)上,嘗試將銅源引入至Ag/碳纖維構(gòu)建碳纖維載雙金屬催化劑,研究銅的摻雜對催化劑催化性能的影響。實驗中將Cu(NO3)2加入PAN/Ag NPs溶液,制備成Cu(NO3)2-Ag/PAN纖維膜,經(jīng)高溫碳化制成Cu-Cu2O/Ag/碳纖維復(fù)合材料,并研究了復(fù)合催化劑催化苯乙烯環(huán)氧化反應(yīng)的活性。催化實驗結(jié)果表明,銅的引入顯著提高了苯乙烯的轉(zhuǎn)化率,當(dāng)銅與銀等量加入至催化劑時苯乙烯的轉(zhuǎn)化率由64.4%提高至99.0%,且發(fā)現(xiàn)銅的加入調(diào)控了催化產(chǎn)物,提高了苯甲醛的含量,環(huán)氧苯乙烷的選擇性41.9%,苯甲醛選擇性40.6%�？傊�,論文開發(fā)的銀基催化劑為催化劑的制備提供了新的思路。該類催化劑的制備實現(xiàn)了簡單,環(huán)保的目的,對于提高催化效率方面有廣泛的應(yīng)用價值和深遠的實際意義。
【關(guān)鍵詞】：銀納米粒子 多孔碳纖維 催化劑 苯乙烯環(huán)氧化
【學(xué)位授予單位】：內(nèi)蒙古工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;O621.251
【目錄】：

• 摘要3-5
• Abstract5-9
• 第一章 緒論9-19
• 1.1 碳納米材料9-12
• 1.1.1 碳納米管9-10
• 1.1.2 石墨烯10
• 1.1.3 納米纖維10-12
• 1.2 碳基催化劑載金屬納米粒子的應(yīng)用12-16
• 1.2.1 銀納米粒子碳基催化劑應(yīng)用13-14
• 1.2.2 銅納米粒子碳基催化劑應(yīng)用14-15
• 1.2.3 鈀納米粒子碳基催化劑應(yīng)用15-16
• 1.2.4 鉑和金納米粒子碳基催化劑應(yīng)用16
• 1.3 苯乙烯環(huán)氧化反應(yīng)的研究16-18
• 1.4 本文研究目的及內(nèi)容18-19
• 第二章 多孔碳納米纖維制備19-29
• 2.1 引言19-20
• 2.2 實驗藥品與實驗儀器20-21
• 2.2.1 實驗藥品20
• 2.2.2 實驗儀器20-21
• 2.3 無機納米粒子移除法制備多孔碳納米纖維21-25
• 2.3.1 實驗步驟21-22
• 2.3.2 樣品表征22
• 2.3.3 結(jié)果與討論22-25
• 2.4 熱解移除高分子造孔法制備多孔碳納米纖維25-28
• 2.4.1 實驗步驟25
• 2.4.2 樣品表征25-26
• 2.4.3 結(jié)果與討論26-28
• 2.5 本章小結(jié)28-29
• 第三章 銀納米粒子/多孔碳納米纖維復(fù)合催化劑的制備研究29-41
• 3.1 引言29
• 3.2 實驗部分29-32
• 3.2.1 實驗藥品29-30
• 3.2.2 實驗儀器30
• 3.2.3 實驗方法30-32
• 3.2.4 樣品表征32
• 3.3 結(jié)果與討論32-40
• 3.3.1 SEM表征32-34
• 3.3.2 TEM表征34-35
• 3.3.3 XRD表征35
• 3.3.4 XPS表征35-37
• 3.3.5 催化性能實驗37-40
• 3.4 本章小結(jié)40-41
• 第四章 Cu-Cu_2O/Ag/C纖維復(fù)合催化劑制備研究41-53
• 4.1 引言41
• 4.2 實驗部分41-43
• 4.2.1 實驗藥品41
• 4.2.2 實驗儀器41
• 4.2.3 實驗步驟41-43
• 4.2.4 樣品表征43
• 4.3 結(jié)果與討論43-51
• 4.3.1 SEM表征43-44
• 4.3.2 TEM表征44-46
• 4.3.3 XRD表征46
• 4.3.4 XPS表征46-48
• 4.3.5 催化性能實驗48-51
• 4.4 本章小結(jié)51-53
• 結(jié)論53-54
• 參考文獻54-68
• 致謝68-69
• 附錄69-84
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及取得的科研成果84-85
• 個人簡介85

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