本文關鍵詞：功能化金屬有機骨架材料在吸附重金屬離子方面的應用

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【摘要】：金屬有機骨架材料具有大的比表面積,而且能夠在去除孔道中的溶劑分子后仍然保持骨架的完整性。因此,MOFs具有許多潛在的特殊性能,在新型功能材料超高純度分離等新材料開發(fā)中有著廣泛的應用,給多孔材料科學帶來了新的曙光。本文研究了功能化金屬有機骨架材料的合成與表征,以及其作為吸附劑吸附分離水溶液中的重金屬離子。主要研究內容如下：1、磺化金屬有機骨架材料有效去除水溶液中的重金屬Cd(Ⅱ)將-SO3H官能團通過先合成修飾,再氧化的方式修飾到已經合成出來的MOF上,將帶有磺酸基團的Cu3(BTC)2作為吸附劑吸附去除水溶液鎘離子。合成所得的磺酸功能化的MOF, Cu3(BTC)2-SO3H對鎘離子的有較好的吸附效果,超越了標桿吸附劑,吸附容量為88.7mg/g。此外,動力學速率常數K2為0.6818g/mg/min,比現有的從水溶液吸附重金屬鎘離子吸附劑材料動力學速率常數高出1-3個數量級。此外,它表明鎘離子在其他背景金屬離子共存的條件下的選擇性高,并且可以容易地再生和再循環(huán),而且鎘吸附能力沒有顯著損失。我們的工作從而為功能化的MOFs材料作為一種新型的平臺用于從廢水中去除重金屬鎘離子鋪平了道路。2、巰基化介孔鋯金屬有機骨架材料吸附去除水溶液中的重金屬Cu(Ⅱ)本實驗通過溶劑助合成配體結合技術合成了巰基功能化的介孔鋯金屬有機骨架材料MOF-545-SH,實驗部分對所制備的得吸附劑進行了一系列的表征：傅里葉紅外光譜、X射線衍射、掃描電鏡、N2吸附等溫線、X射線供電子光譜儀,并將其作為吸附劑吸附去除水溶液中的Cu(Ⅱ)。動力學研究表明,吸附在15 min內達到平衡,且適用于準二級動力學模型。相對于Freundlich吸附模型來說,吸附等溫線數據更加適用于Langmuir吸附模型。吸附熱力學數據研究表明,吸附實驗是自發(fā)過程,同時是吸熱過程。在最佳條件下,MOF-545-SH對銅離子有較好的吸附效果,吸附容量為4270mg/g。用01mol/L HCl進行吸附洗脫,在經過連續(xù)30的吸附/解吸周期之后,對Cu(Ⅱ)的吸附能力沒有發(fā)生顯著降低。鑒于其高吸附容量、快速吸附效率以及較好的穩(wěn)定性,功能化介孔鋯金屬有機骨架材料吸附去除水溶液中的重金屬銅離子具有良好的應用前景。
【關鍵詞】：金屬有機骨架 吸附 磺酸功能化 鉛 巰基功能化 銅
【學位授予單位】：揚州大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TB34;O647.3
【目錄】：

• 摘要2-3
• Abstract3-8
• 第一章 前言8-25
• 1.1 功能配位聚合物簡介8
• 1.2 金屬有機骨架材料的歷史背景和現狀8-10
• 1.3 金屬有機骨架材料的分類10
• 1.4 金屬有機骨架材料的結構10-13
• 1.4.1 金屬中心11
• 1.4.2 有機配體11-13
• 1.4.2.1 羧酸類配體11-12
• 1.4.2.2 含氮雜環(huán)類配體12-13
• 1.4.2.3 含氮雜環(huán)與羧酸混合類配體13
• 1.5 金屬有機骨架材料的特點13-14
• 1.6 金屬有機骨架材料的合成方法14-15
• 1.6.1 溶劑揮發(fā)法14
• 1.6.2 擴散法14-15
• 1.6.3 水熱法15
• 1.7 金屬有機骨架材料的應用15-21
• 1.7.1 氣體儲存15-16
• 1.7.1.1 吸附儲氫15-16
• 1.7.1.2 CO_2捕捉16
• 1.7.2 吸附16-18
• 1.7.2.1 吸附重金屬離子16-17
• 1.7.2.2 吸附有機物17-18
• 1.7.3 催化18-19
• 1.7.4 發(fā)光材料19-20
• 1.7.5 磁性材料20-21
• 1.8 本論文的主要研究和創(chuàng)新點21
• 1.9 參考文獻21-25
• 第二章 磺化金屬有機骨架材料有效去除水溶液中的重金屬Cd(Ⅱ)25-42
• 2.1 實驗部分26-27
• 2.1.1 儀器與試劑26
• 2.1.2 Cu_3(BTC)_2的合成26
• 2.1.3 Cu_3(BTC)_2的巰基功能化26
• 2.1.4 Cu_3(BTC)_2的磺基功能化26-27
• 2.1.5 吸附過程27
• 2.2 結果與討論27-39
• 2.2.1 表征27-29
• 2.2.1.1 紅外光譜分析27-28
• 2.2.1.2 X射線衍射分析28-29
• 2.2.1.3 掃描電鏡分析29
• 2.2.1.4 BET分析29
• 2.2.2 吸附條件的優(yōu)化29-32
• 2.2.2.1 pH的優(yōu)化29-31
• 2.2.2.2 吸附時間的優(yōu)化31-32
• 2.2.3 吸附模型32-35
• 2.2.4 吸附動力學模型35-37
• 2.2.5 解吸和重復使用37-39
• 2.2.6 干擾離子39
• 2.3 本章小結39
• 2.4 參考文獻39-42
• 第三章 巰基化介孔鋯金屬有機骨架材料吸附去除水溶液中的重金屬Cu(Ⅱ)42-60
• 3.1 實驗部分43-44
• 3.1.1 儀器與試劑43
• 3.1.2 H_2TCPP的合成43
• 3.1.3 MOF-545的合成43
• 3.1.4 MOF-545的激活43-44
• 3.1.5 MOF-545的巰基功能化44
• 3.1.6 吸附過程44
• 3.2 結果與討論44-56
• 3.2.1 表征44-48
• 3.2.1.1 紅外光譜分析44-45
• 3.2.1.2 PXRD譜圖45
• 3.2.1.3 SEM譜圖45-46
• 3.2.1.4 BET分析46-47
• 3.2.1.5 XPS分析47-48
• 3.2.2 吸附條件的優(yōu)化48-50
• 3.2.2.1 pH的優(yōu)化48-49
• 3.2.2.2 吸附劑的用量的優(yōu)化49
• 3.2.2.3 吸附時間的優(yōu)化49-50
• 3.2.3 吸附模型50-52
• 3.2.4 吸附熱力學52-53
• 3.2.5 吸附動力學模型53-56
• 3.2.6 解吸和重復使用56
• 3.2.7 干擾離子56
• 3.3 本章小結56-57
• 3.4 參考文獻57-60
• 致謝60-61
• 碩士研究生期間發(fā)表的論文61-62

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