本文關(guān)鍵詞：鈰基催化劑的制備、表征及催化性能的研究

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【摘要】：減少大氣污染已經(jīng)成為環(huán)境保護中的一個重要課題。其中CO和NO是主要的大氣污染物,因此基于CO氧化和CO還原NO的研究受到越來越多科研人員的重視。而在催化反應(yīng)中催化劑的選擇很重要。一方面要廉價易得,另一方面要具有高的催化活性。貴金屬催化劑雖然具有高活性,但昂貴且稀缺。因此研究非貴金屬催化劑取代貴金屬具有重大意義。CeO_2是一種具有螢石結(jié)構(gòu)的稀土功能材料。其具有良好的儲氧和釋氧能力的同時也具備優(yōu)秀的氧化還原性能,易于形成氧空位。因此在催化領(lǐng)域中,CeO_2受到廣大研究者的關(guān)注。本文通過對CeO_2進行改性,并采用X射線衍射(XRD)、N_2物理吸附(BET、BJH)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)、X射線電子能譜(XPS)、激光拉曼光譜(LRS)、紫外可見漫反射(UV-vis DRS)、程序升溫還原(H_2-TPR)、程序升溫脫附(O_2-TPD、NO-TPD)及原位紅外漫反射(in situ DRIFTS)對樣品進行表征。以CO+O_2或CO+NO為反應(yīng)模型對其進行催化性能的研究。本論文的主要結(jié)果如下：(1)采用共沉淀法和浸漬法合成CuO/MnO_x-CeO_2催化劑,系統(tǒng)考察CuO負載量及Mn摻雜量對催化劑的性質(zhì)及催化活性的影響。發(fā)現(xiàn)當負載12%CuO, Ce:Mn=10:1時,催化劑的CO氧化催化活性最好。摻雜適量的Mn離子,有利于氧空位的形成。負載適量的CuO,提供了更多CO的吸附活性位Cu~+。同時基于Mn與Cu的相互作用,可以形成更多的Cu~+(Cu~(2+)+Mn~(2+)(?)Cu~++Mn~(3+),Cu~(2+)+Mn~(3+)(?)Cu~++Mn~(4+))。并且由于催化劑表面三對氧化還原對(Cu~(2+)/Cu~+, Ce~(4+)/Ce~(3+), Mn~(n+)/Mn~(n-1))的電子傳遞效應(yīng),誘發(fā)更多活潑晶格氧有利于CO氧化。因此CuO/MnO_x-CeO_2催化劑有較高的催化活性。(2)通過水熱法分別合成紡錘型和球型CeO_2,以碳球為模板劑合成空心球型CeO_2,再通過浸漬法負載CuO。研究不同形貌的CeO_2對CuO/CeO_2催化劑性質(zhì)和CO還原NO催化活性的影響。結(jié)果表明,不同形貌CeO_2催化劑比表面積、還原性、氧空位含量、CO和NO吸附物種的穩(wěn)定性都不同,因此導(dǎo)致催化活性的區(qū)別。與此同時,Cu~(2+)配位環(huán)境的改變,對CeO_2與CuO之間的協(xié)同作用產(chǎn)生影響。
【關(guān)鍵詞】：CeO_2 CuO CO氧化 CO還原NO
【學(xué)位授予單位】：廣西大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-11
• 第—章 緒論11-21
• 1.1 引言11
• 1.2 NO_x和CO的來源及危害11-12
• 1.3 CO和NO_x的消除12-15
• 1.3.1 CO的消除12-13
• 1.3.2 NO的消除13-14
• 1.3.3 NO和CO共同消除14-15
• 1.4 CeO_2的性質(zhì)及作用15-16
• 1.5 鈰基催化劑在環(huán)境催化中的研究16-19
• 1.5.1 鈰基催化劑用于CO氧化的研究16-18
• 1.5.2 鈰基催化劑用于CO+NO的研究18-19
• 1.6 論文的研究意義和研究內(nèi)容19-21
• 第二章 實驗過程及方法21-26
• 2.1 實驗試劑及氣體21
• 2.2 催化劑的制備21-23
• 2.2.1 CuO/MnO_x-CeO_2催化劑的制備21-22
• 2.2.2 不同形貌CuO/CeO_2催化劑的制備22-23
• 2.3 催化劑的表征23-25
• 2.4 催化性能測試25-26
• 2.4.1 CO氧化活性測試25
• 2.4.2 CO還原NO活性測試25-26
• 第三章 CuO/MnO_x-CeO_2催化荊的制備及CO氧化性能26-46
• 3.1 引言26-27
• 3.2 xCu/10Ce4Mn催化劑的表征及CO氧化性能27-37
• 3.2.1 XRD、BET、BJH表征結(jié)果27-29
• 3.2.2 XPS表征結(jié)果29-32
• 3.2.3 H_2-TPR和O_2-TPD表征結(jié)果32-34
• 3.2.4 CO氧化活性測試結(jié)果34-35
• 3.2.5 CO原位紅外漫反射表征結(jié)果35-37
• 3.3 12 Cu/10CeyMn催化劑的表征及CO氧化性能37-43
• 3.3.1 XRD和LRS表征結(jié)果37-39
• 3.3.2 XPS表征結(jié)果39-40
• 3.3.3 H_2-TPR和O_2-TPD表征結(jié)果40-42
• 3.3.4 CO氧化活性測試結(jié)果42-43
• 3.3.5 CO+O_2原位紅外漫反射表征結(jié)果43
• 3.4 討論43-45
• 3.4.1 反應(yīng)機理43-45
• 3.4.2 負載CuO的作用45
• 3.4.3 摻雜Mn離子的作用45
• 3.5 小結(jié)45-46
• 第四章 CuO/CeO_2催化劑的制備及CO還原NO性能46-68
• 4.1 引言46-47
• 4.2 不同形貌CeO_2和CuO/CeO_2催化劑的表征及CO還原NO性能47-59
• 4.2.1 XRD、BET表征結(jié)果47-48
• 4.2.2 UV-vis DRS表征結(jié)果48-49
• 4.2.3 SEM和TEM表征結(jié)果49-51
• 4.2.4 XPS表征結(jié)果51-52
• 4.2.5 H_2-TPR和NO-TPD表征結(jié)果52-54
• 4.2.6 CO還原NO活性測試結(jié)果54-55
• 4.2.7 CO+NO原位紅外漫反射表征結(jié)果55-59
• 4.3 紡錘型zCuO/CeO_2催化劑的表征及CO還原NO性能59-64
• 4.3.1 XRD與BET表征結(jié)果59-60
• 4.3.2 SEM表征結(jié)果60-61
• 4.3.3 H_2-TPR和O_2-TPD表征結(jié)果61-63
• 4.3.4 CO還原NO活性測試結(jié)果63-64
• 4.4 討論64-67
• 4.4.1 反應(yīng)機理64-66
• 4.4.2 不同形貌CeO_2的作用66
• 4.4.3 負載CuO的作用66-67
• 4.5 小結(jié)67-68
• 第五章 結(jié)論與展望68-70
• 5.1 結(jié)論68-69
• 5.2 展望69-70
• 參考文獻70-78
• 致謝78-79
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文79

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