本文關(guān)鍵詞：限域鉀碳煙燃燒催化劑的制備及其機(jī)理

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【摘要】：機(jī)動(dòng)車(chē)尾氣排放的顆粒物(PM)已經(jīng)成為我國(guó)霧霾的主要來(lái)源之一,其中柴油車(chē)所排放的顆粒物占到汽車(chē)總顆粒物排放的90%,因此消除柴油車(chē)尾氣中的顆粒物是改善我國(guó)環(huán)境的重要環(huán)節(jié)。DPF技術(shù)是現(xiàn)在最常用的柴油車(chē)尾氣顆粒物處理技術(shù),該技術(shù)的關(guān)鍵就是選取一種性能優(yōu)越的催化劑用于DPF的再生。催化反應(yīng)中活性位的確認(rèn)及表征對(duì)于從微觀角度理解催化反應(yīng)的機(jī)理、設(shè)計(jì)多相催化劑具有十分重要的意義。含K催化劑已被證明是最優(yōu)秀的碳煙燃燒催化劑,而這種優(yōu)秀的活性一般被歸于以下兩個(gè)原因:一是K物種對(duì)于催化劑與碳煙顆粒之間接觸條件的改善,二是K與載體之間的強(qiáng)相互作用。在本實(shí)驗(yàn)室的前期研究中發(fā)現(xiàn),K可以作為催化碳煙燃燒的活性位,以此來(lái)增強(qiáng)催化活性,但缺乏直接的證據(jù)來(lái)證明這一觀點(diǎn)。限域型催化劑是一種具有特殊結(jié)構(gòu)的催化劑,這類(lèi)催化劑利用特殊的結(jié)構(gòu)將催化劑的活性位限域在一個(gè)特殊的結(jié)構(gòu)中,在保證催化劑活性的前提下,又實(shí)現(xiàn)了活性位的分離。結(jié)合這一思想,我們制備了限域型隱鉀錳礦(K_(2-x)Mn_8O_(16))催化劑并通過(guò)研究了其催化碳煙燃燒的反應(yīng)機(jī)理。利用XRD、TEM、ICP、BET、FT-IR、XPS、XAFS等表征手段排除了隱鉀錳礦中表面K物種的存在,證明了隱鉀錳礦中不存在K物種通過(guò)改善接觸條件來(lái)增強(qiáng)催化活性的可能性。同時(shí)證明K與Mn之間不存在強(qiáng)相互作用,說(shuō)明隱鉀錳礦中的K不是以強(qiáng)相互作用的方式來(lái)提高催化活性。最終通過(guò)活性測(cè)試證明了隱鉀錳礦中的K是以活性位的角色參與催化反應(yīng)。限域型隱鉀錳礦催化劑極好的證明了K可以作為活性位參與催化碳煙燃燒反應(yīng),但是由于催化劑中的Mn本身存在一定的氧化碳煙能力,所以Mn的作用不能被完全的消除。ZSM-5是一種微孔的Si、Al分子篩,在各個(gè)領(lǐng)域已得到廣泛應(yīng)用。ZSM-5中,Si和Al不存在氧化碳煙能力且其用微孔結(jié)構(gòu)可以實(shí)現(xiàn)活性位的限域,因此為進(jìn)一步證明K可以作為催化碳煙燃燒的活性位這一觀點(diǎn),我們利用水熱法制備了ZSM-5型分子篩,并利用離子交換的方法將堿金屬引入到ZSM-5中,制備了M-ZSM-5分子篩催化劑。利用XRD,BET,FT-IR,SEM等表征手段對(duì)催化劑的組成和結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。最后我們對(duì)M-ZSM-5催化劑催化碳煙燃燒性能進(jìn)行了評(píng)價(jià),發(fā)現(xiàn)催化劑催化碳煙燃燒的性能與堿金屬本身的性質(zhì)相關(guān)。
【關(guān)鍵詞】：限域K催化劑 隱鉀錳礦 ZSM-5分子篩 碳煙燃燒 機(jī)理
【學(xué)位授予單位】：濟(jì)南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：X734.2;O643.36
【目錄】：

• 摘要8-9
• Abstract9-11
• 第一章 緒論11-23
• 1.1 研究背景11-12
• 1.2 柴油車(chē)尾氣的排放特征、組成和危害12-14
• 1.2.1 柴油車(chē)尾氣的排放特征12
• 1.2.2 柴油車(chē)尾氣的組成12
• 1.2.3 柴油車(chē)尾氣的危害12-14
• 1.3 柴油車(chē)尾氣控制技術(shù)14-17
• 1.3.1 改善燃油品質(zhì)14
• 1.3.2 機(jī)內(nèi)凈化技術(shù)14-15
• 1.3.3 尾氣后處理技術(shù)15-17
• 1.4 碳煙燃燒催化劑17-21
• 1.4.1 貴金屬催化劑17-18
• 1.4.2 過(guò)渡金屬氧化物催化劑18-19
• 1.4.3 熔鹽催化劑19
• 1.4.4 含堿金屬催化劑19-21
• 1.5 問(wèn)題的引出和本文的主要工作21-23
• 第二章 實(shí)驗(yàn)部分23-31
• 2.1 化學(xué)試劑及實(shí)驗(yàn)用氣23-24
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器24-25
• 2.3 催化劑表征方法25-27
• 2.4 性能測(cè)試方法27-31
• 第三章 隱鉀錳礦的水熱法制備、表征及其催化碳煙燃燒性能31-39
• 3.1 催化劑的制備32
• 3.2 催化劑的表征結(jié)果與討論32-36
• 3.2.1 XRD表征結(jié)果及分析32-33
• 3.2.2 TEM表征結(jié)果及分析33-34
• 3.2.3 XAFS表征結(jié)果及分析34-36
• 3.3 活性測(cè)試結(jié)果與討論36-38
• 3.4 本章小結(jié)38-39
• 第四章 隱鉀錳礦的固相法制備、表征及其催化碳煙燃燒性能39-67
• 4.1 催化劑的制備39-40
• 4.2 催化劑的表征結(jié)果與討論40-57
• 4.2.1 XRD表征結(jié)果及分析40-42
• 4.2.2 ICP成分分析42-43
• 4.2.3 BET測(cè)試結(jié)果及分析43-45
• 4.2.4 TEM表征結(jié)果及分析45-47
• 4.2.5 H_2-TPR測(cè)試結(jié)果及分析47-48
• 4.2.6 FT-IR測(cè)試結(jié)果及分析48-49
• 4.2.7 XAFS表征結(jié)果及分析49-51
• 4.2.8 XPS表征結(jié)果及分析51-55
• 4.2.9 CO_2-TPD實(shí)驗(yàn)結(jié)果及分析55-56
• 4.2.10 O_2-TPD實(shí)驗(yàn)結(jié)果及分析56-57
• 4.3 活性測(cè)試結(jié)果與討論57-65
• 4.3.1 氧氣程序升溫氧化結(jié)果與討論57-58
• 4.3.2 等溫反應(yīng)實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論58-60
• 4.3.3 同位素示蹤實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論60-61
• 4.3.4 一氧化碳程序升溫氧化結(jié)果與討論61-62
• 4.3.5 穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論62-65
• 4.4 本章小結(jié)65-67
• 第五章 M-ZSM-5 型分子篩的制備、表征及其催化碳煙燃燒性能67-81
• 5.1 催化劑的制備67-68
• 5.2 催化劑的表征結(jié)果與討論68-74
• 5.2.1 XRD表征結(jié)果及分析68
• 5.2.2 BET表征結(jié)果及分析68-70
• 5.2.3 SEM表征結(jié)果及分析70-72
• 5.2.4 FT-IR測(cè)試結(jié)果及分析72-73
• 5.2.5 ICP測(cè)試結(jié)果及分析73-74
• 5.3 活性測(cè)試結(jié)果與討論74-79
• 5.3.1 氧氣程序升溫氧化結(jié)果與討論74-77
• 5.3.2 等溫反應(yīng)實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論77-79
• 5.4 本章小結(jié)79-81
• 第六章 結(jié)論與展望81-83
• 參考文獻(xiàn)83-91
• 致謝91-93
• 附錄93

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