本文關(guān)鍵詞：基于MOFs新型光電轉(zhuǎn)換材料的構(gòu)筑及性能研究

  更多相關(guān)文章： 金屬有機(jī)框架 光敏染料 氧化石墨烯 復(fù)合材料 光電轉(zhuǎn)換

【摘要】：金屬有機(jī)框架(]metal-organic frameworks,MOFs)材料是將有機(jī)配體和金屬離子通過自組裝形成的新型多孔材料,可用于氣體吸附、儲存和分離。為擴(kuò)展其功能,將功能分子引入到MOFs孔洞中或其骨架結(jié)構(gòu)上,對其進(jìn)一步功能化,成為目前研究的熱點,其中基于MOFs的光電轉(zhuǎn)換材料的研究還剛剛起步。本文設(shè)計將具有大孔洞的MOFs材料與性能優(yōu)異的釕光敏染料及新型碳材料——石墨烯相結(jié)合,分別構(gòu)筑基于MOFs的二元或三元復(fù)合材料,考察其光電轉(zhuǎn)換性能。具體內(nèi)容如下：首先以4,4’-聯(lián)苯二甲酸(BPDC)和具有生物功能的腺嘌呤(ad)為配體,與過渡金屬Zn(Ⅱ)通過溶劑熱合成法制備得到了一種具有較大孔洞的陰離子型生物金屬有機(jī)框架配合物L(fēng)NU-1 (Zn6(ad)4(BPDC)4O·2Me2NH2+,3DMF,8H2O,利用X-射線單晶衍射等方法對其結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。結(jié)果表明其BET值約為1300 m2/g,孔徑尺寸約為11.26 A,且其骨架結(jié)構(gòu)在360℃以下具有良好的熱穩(wěn)定性。然后分別利用陽離子交換法和溶劑熱合成法將兩種光敏染料引入LNU-1孔洞中,得到了兩種二元復(fù)合材料B3@LNU-1和N3@LNU-1.利用固體紫外可見漫反射光譜、XRPD、光電子能譜(XPS)、氮氣吸附等多種方法對復(fù)合材料結(jié)構(gòu)進(jìn)行了表征。納秒激光閃光光解測定結(jié)果顯示B3染料分子進(jìn)入LNU-1孔洞中后分子激發(fā)態(tài)壽命增長了1.5倍,由此說明染料分子進(jìn)入MOFs孔洞后,有效減少了分子間的自淬滅。光電流響應(yīng)測試中,與LNU-1相比,復(fù)合材料B3@LNU-1和N3@LNU-1均產(chǎn)生了相對較大的光電流,分別為0.76 μA/cm2和1.03 μA/cm2。為了進(jìn)一步提高復(fù)合材料的光電轉(zhuǎn)換性能,我們在上述復(fù)合材料中引入了半導(dǎo)體材料氧化石墨烯(GO),利用溶劑熱合成法制備了兩種Ru(Ⅱ)/MOF/GO二元復(fù)合材料和一種LNU-1@GO二元復(fù)合材料。對所制備的系列復(fù)合材料進(jìn)行了固態(tài)紫外可見漫反射光譜、XPS、氮氣吸附、熱重等多種方法的表征,并考察了GO加入量不同對復(fù)合材料形貌及性能的影響。光電流響應(yīng)測試結(jié)果顯示,GO的引入確實有效提高了復(fù)合材料的光電轉(zhuǎn)換性能,GO的含量為15%時性能最佳,兩種三元復(fù)合材料的最大光電流可以達(dá)到12 μA/cm2左右,而對比實驗中LNU-1@GO二元復(fù)合材料的最大光電流卻達(dá)到了21 μA/cm2。由此說明,釘染料的引入在基于MOFs復(fù)合材料的光電轉(zhuǎn)換性能上沒有發(fā)揮顯著的作用,當(dāng)然,也可能是由于進(jìn)入LNU-1孔洞中的染料分子較少所致,具體原因還有待進(jìn)一步探究,但MOFs/GO復(fù)合材料在光電轉(zhuǎn)換領(lǐng)域呈現(xiàn)出潛在的應(yīng)用前景。
【關(guān)鍵詞】：金屬有機(jī)框架 光敏染料 氧化石墨烯 復(fù)合材料 光電轉(zhuǎn)換
【學(xué)位授予單位】：遼寧大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O641.4;TB33
【目錄】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-13
• 緒論13-31
• 0.1 引言13
• 0.2 金屬有機(jī)框架化合物概述13-19
• 0.2.1 金屬有機(jī)框架化合物的分類14-15
• 0.2.2 金屬有機(jī)框架化合物的特點15
• 0.2.3 金屬有機(jī)框架化合物的合成方法15-16
• 0.2.4 MOFs材料的應(yīng)用前景16-19
• 0.3 光敏染料簡介19-23
• 0.3.1 多吡啶釕配合物染料19-22
• 0.3.2 卟啉類配合物敏化染料22
• 0.3.3 酞菁類染料22-23
• 0.4 氧化石墨烯簡介23-27
• 0.4.1 石墨烯概述23
• 0.4.2 氧化石墨烯結(jié)構(gòu)和性質(zhì)23-24
• 0.4.3 氧化石墨烯制備24
• 0.4.4 氧化石墨烯功能化24-27
• 0.5 基于MOFs復(fù)合材料的研究現(xiàn)狀27-30
• 0.6 本文的研究背景及意義30-31
• 第1章 配位聚合物L(fēng)NU-1的合成31-37
• 1.1 引言31
• 1.2 主要試劑31
• 1.3 主要儀器31-32
• 1.4 配位聚合物L(fēng)NU-1的合成32
• 1.5 結(jié)構(gòu)表征與描述32-36
• 1.5.1 配合物的晶體數(shù)據(jù)32-33
• 1.5.2 配合物的結(jié)構(gòu)描述33
• 1.5.3 X-射線粉末衍射33-34
• 1.5.4 熱重分析34
• 1.5.5 氮氣吸附及孔徑分析34-36
• 1.6 本章小結(jié)36-37
• 第2章 二元復(fù)合物Ru(Ⅱ)@LNU-1的制備及光電性能表征37-48
• 2.1 引言37
• 2.2 主要試劑37
• 2.3 主要儀器37-38
• 2.4 二元復(fù)合物N3@MOF和B3@MOF的制備38-39
• 2.4.1 配合物Ru(bpy)_2(SCN)_2(N3染料)的合成38
• 2.4.2 配合物Ru(bpy)_3(PF_6)_2(B3染料)的合成38-39
• 2.4.3 N3@LNU-1的制備39
• 2.4.4 B3@LNU-1的制備39
• 2.5 結(jié)果與討論39-46
• 2.5.1 紅外光譜39-40
• 2.5.2 固體紫外可見漫反射光譜40
• 2.5.3 光學(xué)顯微鏡40-41
• 2.5.4 X-射線粉末衍射41
• 2.5.5 XPS41-43
• 2.5.6 熱重分析43-44
• 2.5.7 氮氣吸附44
• 2.5.8 發(fā)射光譜44-45
• 2.5.9 B3染料激發(fā)態(tài)壽命45-46
• 2.5.10 光電流響應(yīng)46
• 2.6 本章小結(jié)46-48
• 第3章 三元復(fù)合物Ru(Ⅱ)/MOF/GO的制備及光電性能表征48-61
• 3.1 引言48
• 3.2 主要試劑及儀器48-49
• 3.2.1 主要試劑48
• 3.2.2 主要儀器48-49
• 3.3 二元復(fù)合物L(fēng)NU-1@GO的制備及性能表征49-54
• 3.3.1 實驗部分49-50
• 3.3.2 結(jié)果與討論50-54
• 3.4 三元復(fù)合物Ru(Ⅱ)/LNU-1/GO的制備及性能表征54-60
• 3.4.1 實驗部分54
• 3.4.2 結(jié)果與討論54-60
• 3.5 本章小結(jié)60-61
• 第4章 結(jié)論61-62
• 致謝62-63
• 參考文獻(xiàn)63-69
• 論文創(chuàng)新點摘要69-70
• 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及參加科研情況70

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