本文關(guān)鍵詞：氧化石墨烯改性材料的制備及其對(duì)重金屬離子的吸附應(yīng)用研究

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【摘要】：氧化石墨烯(GO)是石墨通過(guò)化學(xué)氧化得到的產(chǎn)物,其表面含有豐富的含氧官能團(tuán),可作為吸附劑去除溶液中的重金屬離子。但作為吸附劑,GO仍存在一些不足,如在水溶液中因親水性好導(dǎo)致其吸附重金屬后容易團(tuán)聚,使用傳統(tǒng)方法難以分離,對(duì)重金屬離子的吸附容量不高,且難以再生。為解決這些問(wèn)題,通常需要對(duì)其進(jìn)行功能化改性。本論文采用幾種不同的有機(jī)小分子對(duì)氧化石墨烯進(jìn)行功能化改性,制備出三種新型的吸附劑材料,并用紅外光譜、掃描電鏡、X射線衍射和熱重分析對(duì)這些吸附劑的結(jié)構(gòu)和形貌進(jìn)行了表征;同時(shí)將它們用于重金屬離子的吸附研究,并考查了溶液pH值、接觸時(shí)間、初始濃度以及溫度對(duì)重金屬離子吸附性能的影響;使用了不同的動(dòng)力學(xué)、等溫線和熱力學(xué)模型對(duì)實(shí)驗(yàn)所得數(shù)據(jù)進(jìn)行了分析和討論。主要的研究結(jié)果如下:(1)通過(guò)GO和谷氨酸發(fā)生親核反應(yīng)制備了谷氨酸功能化GO吸附劑(L-Glu/GO)。掃描電鏡分析的結(jié)果表明該吸附劑為50-300 nm的納米材料。對(duì)多種重金屬離子的吸附結(jié)果表明,L-Glu/GO對(duì)Pb(II)的吸附性能優(yōu)于其他重金屬離子。pH為5時(shí),L-Glu/GO對(duì)Pb(II)的吸附平衡時(shí)間為40 min,最大吸附量為513.4 mg·g-1。吸附過(guò)程符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型和Langmuir等溫線模型,這些結(jié)果表明L-Glu/GO對(duì)Pb(II)的吸附是化學(xué)控制的過(guò)程。根據(jù)熱力學(xué)分析結(jié)果可知,該吸附是自發(fā)的放熱過(guò)程。吸附劑可用HCl溶液再生。因此,該吸附劑可用于去除廢水中的Pb(II)離子。(2)以氧化石墨烯為原料,制備了乙二胺和二硫化碳改性的氧化石墨烯吸附劑(DTC-ED-GO),并用于吸附水溶液中的Hg(II)。通過(guò)紅外光譜表征證實(shí)了二硫代氨基甲酸基團(tuán)已成功接枝到GO表面。吸附實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,金屬離子溶液的最佳pH為6.0,120 min內(nèi)吸附達(dá)到平衡,吸附容量最大為941.6 mg·g-1。吸附過(guò)程符合擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)和Langmuir等溫線模型。對(duì)Hg(II)離子的吸附是化學(xué)過(guò)程。熱力學(xué)的研究結(jié)果表明,吸附量隨溫度升高而下降,說(shuō)明吸附是自發(fā)的放熱過(guò)程。該吸附劑在吸附Hg(II)后可用EDTA脫附再生,重復(fù)利用性好。(3)通過(guò)氨基硫脲上的氨基與氧化石墨表面的環(huán)氧基發(fā)生親核取代反應(yīng)制備氨基硫脲改性的氧化石墨烯(TSC-GO)。將TSC-GO用于Cr(VI)的吸附,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,pH為2.5時(shí)其吸附量最大,達(dá)到218.2 mg·g-1。使用不同動(dòng)力學(xué)模型擬合TSC-GO對(duì)Cr(VI)的吸附動(dòng)力學(xué)的結(jié)果表明,準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)模型能較好地描述整個(gè)吸附過(guò)程。平衡吸附量隨Cr(VI)濃度的升高而增大,Langmuir模型比其他等溫線模型更好地符合吸附實(shí)驗(yàn)的等溫?cái)?shù)據(jù),表明對(duì)Cr(VI)的吸附是化學(xué)控制過(guò)程。熱力學(xué)研究表明,平衡吸附量隨溫度升高而增大,說(shuō)明該吸附為吸熱過(guò)程。吸附劑可用NaOH溶液再生,經(jīng)5次吸附-脫附循環(huán)后的容量仍能保持最初容量的82%,表明TSC-GO具有較好的再生性能。
【關(guān)鍵詞】：氧化石墨烯 功能化改性 吸附 重金屬離子
【學(xué)位授予單位】：華南理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O647.3
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第一章 緒論12-25
• 1.1 重金屬污染12-13
• 1.1.1 重金屬污染現(xiàn)狀12
• 1.1.2 重金屬污染對(duì)人體的危害12-13
• 1.2 水體中重金屬污染的處理方法13-16
• 1.2.1 離子交換法14
• 1.2.2 膜分離法14-15
• 1.2.3 電化學(xué)法15
• 1.2.4 化學(xué)沉淀法15
• 1.2.5 植物修復(fù)法15-16
• 1.2.6 吸附法16
• 1.3 吸附劑的研究現(xiàn)狀16-18
• 1.3.1 高分子吸附劑16-17
• 1.3.2 礦物吸附劑17-18
• 1.3.3 碳材料吸附劑18
• 1.4 石墨烯/氧化石墨烯的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)和制備18-21
• 1.4.1 石墨烯/氧化石墨烯的結(jié)構(gòu)和特性18-19
• 1.4.2 石墨烯/氧化石墨烯的制備方法19-21
• 1.5 功能化改性（氧化）石墨烯及其復(fù)合材料在吸附領(lǐng)域中的應(yīng)用21-23
• 1.5.1 有機(jī)小分子表面功能化氧化石墨烯21-22
• 1.5.2 聚合物/（氧化）石墨烯復(fù)合材料22
• 1.5.3 氧化物/（氧化）石墨烯復(fù)合材料22-23
• 1.6 本課題的研究目的及研究?jī)?nèi)容23-25
• 1.6.1 研究目的23
• 1.6.2 研究?jī)?nèi)容23-25
• 第二章 谷氨酸功能化氧化石墨烯的制備及其對(duì)Pb(II)的吸附性能25-39
• 2.1 前言25-26
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分26-28
• 2.2.1 試劑和儀器26
• 2.2.2 氧化石墨烯(GO)的制備26-27
• 2.2.3 谷氨酸功能化氧化石墨烯(L-Glu/GO)的合成27
• 2.2.4 樣品表征27-28
• 2.2.5 吸附實(shí)驗(yàn)28
• 2.2.6 脫附再生28
• 2.3 結(jié)果與討論28-38
• 2.3.1 L-Glu/GO的結(jié)構(gòu)表征28-31
• 2.3.2 L-Glu/GO對(duì)多種重金屬離子的吸附比較31-32
• 2.3.3 pH對(duì)吸附性能的影響32
• 2.3.4 時(shí)間對(duì)吸附的影響和動(dòng)力學(xué)研究32-34
• 2.3.5 濃度對(duì)吸附的影響和等溫線研究34-36
• 2.3.6 溫度對(duì)吸附的影響和熱力學(xué)研究36-37
• 2.3.7 L-Glu/GO的脫附再生37-38
• 2.4 本章總結(jié)38-39
• 第三章 乙二胺和二硫化碳改性氧化石墨烯的制備及其對(duì)Hg(II)的吸附性能39-52
• 3.1 前言39-40
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分40-42
• 3.2.1 試劑和儀器40
• 3.2.2 乙二胺改性氧化石墨烯（ED-GO）的制備40
• 3.2.3 乙二胺和二硫化碳改性氧化石墨烯（DTC-ED-GO）的制備40-41
• 3.2.4 樣品表征41
• 3.2.5 吸附實(shí)驗(yàn)41
• 3.2.6 脫附再生41-42
• 3.3 結(jié)果與討論42-51
• 3.3.1 吸附劑(DTC-ED-GO)的結(jié)構(gòu)表征42-44
• 3.3.2 pH對(duì)吸附性能的影響44-45
• 3.3.3 時(shí)間對(duì)吸附的影響和動(dòng)力學(xué)研究45-46
• 3.3.4 濃度對(duì)吸附的影響和等溫線研究46-49
• 3.3.5 溫度對(duì)吸附的影響和熱力學(xué)研究49-50
• 3.3.6 DTC-ED-GO的脫附再生50-51
• 3.4 本章總結(jié)51-52
• 第四章 氨基硫脲功能化氧化石墨烯的制備及其對(duì)Cr(VI)的吸附性能52-65
• 4.1 前言52
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分52-54
• 4.2.1 試劑和儀器52-53
• 4.2.2 氨基硫脲功能化氧化石墨烯（TSC-GO）的制備53
• 4.2.3 樣品表征53
• 4.2.4 吸附實(shí)驗(yàn)53-54
• 4.2.5 脫附再生54
• 4.3 結(jié)果與討論54-64
• 4.3.1 吸附劑(TSC-GO)的結(jié)構(gòu)表征54-56
• 4.3.2 pH對(duì)吸附性能的影響56-58
• 4.3.3 時(shí)間對(duì)吸附的影響和動(dòng)力學(xué)研究58-59
• 4.3.4 濃度對(duì)吸附的影響和等溫線研究59-61
• 4.3.5 溫度對(duì)吸附的影響和熱力學(xué)研究61-62
• 4.3.6 吸附劑用量對(duì)吸附的影響62-63
• 4.3.7 TSC-GO的脫附再生63-64
• 4.4 本章總結(jié)64-65
• 結(jié)論65-67
• 參考文獻(xiàn)67-81
• 攻讀碩士期間取得的成果81-82
• 致謝82-83
• 附件83

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本文編號(hào)：535710