本文關(guān)鍵詞：紅熒烯分子間激子裂變的動力學過程研究

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【摘要】：近幾年來,在多并苯及其衍生物材料(如并五苯、并四苯、紅熒烯)中發(fā)生的單重態(tài)激子的裂變過程(singlet exciton fission,簡稱SF或激子裂變)成為有機電子學領(lǐng)域中的一個學術(shù)熱點。能夠發(fā)生激子裂變過程的有機材料可被當作一種新型的敏化劑,用來提高有機光電器件的量子效率。這是由于一方面,在常用的有機熒光與光伏材料中T1態(tài)激子的壽命比S1態(tài)激子的壽命長得多,這有利于激子在器件中擴散到界面附近進行拆分解離;另一方面,材料吸收一個光子后能夠通過激子裂變過程產(chǎn)生兩個T1態(tài)激子,如果這兩個T1激子都可以解離為自由電子與空穴,則器件的光電流輸出將得到大幅提高。然而,從實際的應(yīng)用角度出發(fā),激子裂變過程只能看作是S1態(tài)激子諸多衰減過程中的一種,在器件中有可能存在激子與電荷間的淬滅作用,使這種敏化機制失效。然而,研究者們對有機光伏器件中內(nèi)部載流子的運輸方式以及其內(nèi)部微觀動力學機制的解釋也不一致。本文著眼于與激子裂變的微觀動力學過程相關(guān)的若干重要問題,開展有針對性的實驗研究。同時綜合器件的光致發(fā)光與光電流的穩(wěn)態(tài)、磁場效應(yīng)測量,研究分子間耦合強度、熱激發(fā)對激子裂變速率的影響,力圖獲得定量的結(jié)果和確定性的結(jié)論,深入解析激子裂變過程的微觀機制,促進激子裂變的機理解釋與器件應(yīng)用兩方面的進步。所以,研究激子裂變過程的微觀動力學實質(zhì)將有助于提高有機光伏器件的光電轉(zhuǎn)換能力,發(fā)揮其潛在的應(yīng)用價值。本文主要研究了有機薄膜中分子間耦合強度以及熱激活對單重態(tài)激子裂變速率的影響。對于分子間耦合強度對激子裂變速率影響的研究,通過摻雜的方式改變相鄰紅熒烯分子間的間距,從而改變相鄰紅熒烯分子間的耦合強度,實驗發(fā)現(xiàn)分子間耦合強度對激子裂變速率有顯著的影響;對于熱激發(fā)對激子裂變速率影響的研究,我們測量了不同溫度下紅熒烯摻雜有機薄膜(Alq3:rubrene(20%))的光致發(fā)光譜以及磁效應(yīng)。發(fā)現(xiàn)在50~300K的溫度范圍內(nèi),rubrene分子間激子裂變的速率是依賴于溫度的。從而充分證明了溫度是調(diào)節(jié)紅熒烯分子激子裂變速率的有效方式。本論文的研究結(jié)果如下:(1)首先本文系統(tǒng)的分析了國內(nèi)外科研工作者對單重態(tài)激子裂變過程的研究現(xiàn)狀。其次,介紹了單重態(tài)激子發(fā)生裂變需滿足的基本條件,分析了目前關(guān)于激子裂變常見的幾種理論模型,如“激發(fā)態(tài)電子轉(zhuǎn)移”模型、“激發(fā)態(tài)內(nèi)轉(zhuǎn)換”模型等。最后,詳細介紹了我們實驗室利用實驗與理論相結(jié)合的方式定性研究分子間耦合強度、熱激發(fā)對激子裂變速率的影響,同時借助于磁場手段。(2)本文第三章介紹了rubrene分子間耦合強度對S1態(tài)激子裂變速率的影響。實驗上,制備了Alq3:rubrene(x%)復合薄膜,在室溫下測量了紅熒烯摻雜有機薄膜光致發(fā)光的磁場效應(yīng)。發(fā)現(xiàn),光致發(fā)光磁場效應(yīng)的幅度與紅熒烯分子間的平均間距之間展現(xiàn)出非線性的對應(yīng)關(guān)系。這種現(xiàn)象說明,當改變摻雜分子間的間距時,相鄰rubrene分子間的耦合強度變化可以對激子裂變過程的強度產(chǎn)生重要的影響。在理論上,磁效應(yīng)幅度與分子間距之間的非線性關(guān)系可以采用朗道-齊納的非絕熱躍遷理論進行解釋。而實驗上,研究分子間耦合強度改變時激子裂變過程的變化,是研究激子裂變過程微觀動力學的一種重要方法。(3)本文第四章介紹了紅熒烯摻雜薄膜中激子裂變速率與溫度間的依賴關(guān)系。實驗上制備了Alq3:rubrene(20%)摻雜有機薄膜,并測量了不同溫度下復合薄膜的光致發(fā)光譜以及磁效應(yīng)MPL。實驗發(fā)現(xiàn),當把溫度從300K降低到50K時,薄膜光致發(fā)光的強度連續(xù)增強,而譜線的磁效應(yīng)卻逐漸下降。表明,rubrene分子間激子的裂變過程是依賴于溫度的,即在紅熒烯復合薄膜中激子裂變過程是一個熱激活過程。
【關(guān)鍵詞】：紅熒烯 激子裂變 激子聚變 非絕熱躍遷 光致發(fā)光磁效應(yīng)
【學位授予單位】：西南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O621.2
【目錄】：

• 摘要6-8
• Abstract8-11
• 第一章 緒論11-20
• 1.1 有機光電器件中的激子裂變過程與聚變過程11-12
• 1.2 有關(guān)激子裂變過程的研究進展12-14
• 1.3 激子裂變過程的應(yīng)用14-15
• 1.4 本論文的選題意義和主要研究工作15-17
• 參考文獻17-20
• 第二章 樣品的制備與光致發(fā)光磁效應(yīng)的測量20-27
• 2.1 有機薄膜樣品的制備20-23
• 2.1.1 基片清洗與前期處理20-21
• 2.1.2 有機薄膜的制備21-23
• 2.1.3 金屬保護膜的制備23
• 2.2 有機薄膜光致發(fā)光磁場效應(yīng)的測量23-26
• 2.2.1 薄膜的光致發(fā)光譜測量23-24
• 2.2.2 薄膜的光致發(fā)光磁場效應(yīng)測量24-26
• 參考文獻26-27
• 第三章 紅熒烯摻雜有機薄膜中的單重態(tài)激子裂變過程研究27-38
• 3.1 引言27-29
• 3.2 器件的制備與測量29
• 3.3 樣品光致發(fā)光磁場效應(yīng)的測量與分析29-31
• 3.3.1 樣品的光致發(fā)光譜29-30
• 3.3.2 樣品的光致發(fā)光磁效應(yīng)的測量30-31
• 3.4 Landau-Zener躍遷理論與擬合公式的推導31-35
• 3.4.1 磁場效應(yīng)幅度隨分子間距的變化關(guān)系31-33
• 3.4.2 Landau-Zener躍遷理論與擬合公式的推導33-35
• 3.5 本章小結(jié)35-36
• 參考文獻36-38
• 第四章 紅熒烯摻雜有機薄膜中單重態(tài)激子裂變過程的溫度依賴性研究38-46
• 4.1 引言38-39
• 4.2 實驗過程39
• 4.3 不同溫度下的光譜與光致發(fā)光磁效應(yīng)的測量39-41
• 4.4 激子裂變速率隨溫度的變化41-43
• 4.5 本章小結(jié)43-44
• 參考文獻44-46
• 第五章 總結(jié)與展望46-47
• 攻讀碩士學位期間的科研情況47-48
• 致謝48

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