本文關(guān)鍵詞：SAPO分子篩應(yīng)用于選擇性催化還原NO_x的研究

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【摘要】：NOx作為大氣污染物的主要組成部分,對它的脫除治理成為近年來研究的一個重點。綜合目前各種NOx治理方法,選擇性催化還原法(SCR)以其脫除效率高、副產(chǎn)物少、反應(yīng)條件溫和等優(yōu)點成為未來發(fā)展的方向和趨勢。如何篩選并制備出活性高、選擇性好、價格便宜的催化劑成為SCR研究的核心和關(guān)鍵。本文通過大量的實驗最終制備出兩種活性優(yōu)異的SCR催化劑Cu/SAPO-35和Cu/SAPO-34,并對催化劑的制備方法、影響因素、SCR催化效果進行了深入的研究。以六亞甲基亞胺HMI為模板劑合成得到SAPO-35分子篩時,隨著溶膠中Si含量的增大分子篩的結(jié)晶度增大,同時Si由單一SM2取代進入骨架到SM2、SM3取代共同發(fā)生,最終會導(dǎo)致分子篩內(nèi)有少量Si島產(chǎn)生。SAPO-35的B酸酸量也隨著Si的增加呈現(xiàn)先增大后減小的趨勢。分別用旋轉(zhuǎn)浸漬法和離子交換法制備得到Cu/SAPO-35催化劑并對其SCR活性進行評價。研究發(fā)現(xiàn)旋轉(zhuǎn)浸漬法得到的Cu/SAPO-35樣品低溫活性尚可,但高溫段急劇下降,而且出現(xiàn)了較多的N20副產(chǎn)物用離子交換法制備得到Cu/SAPO-35樣品的SCR活性得到了明顯改善研究還發(fā)現(xiàn)用離子交換法制備Cu/SAPO-35催化劑時,分子篩原粉的強酸酸量越大,制備得到的Cu基催化劑中活性組分Cu2+的量就越大,從而催化劑的低溫SCR活性表現(xiàn)就越好。用兩種不同的模板劑制備得到了Si分布均勻和由大量Si島存在的SAPO-34分子篩,并利用離子交換法將他們制備成Cu/SAPO-34催化劑,對他們的SCR催化活性進行了研究。Si分布均勻的產(chǎn)品表現(xiàn)出了優(yōu)異的SCR催化活性和N2選擇性,而有大量Si島存在的樣品在低溫處活性表現(xiàn)尚可,在高溫處活性急劇下降,同時在高溫處有大量N20副產(chǎn)物生成。這說明Cu基SAPO分子篩催化劑中Si島的存在不利于SCR催化反應(yīng)。將Cu/SAPO-34與Cu/SAPO-35進行了對比研究分析了Cu/SAPO-34與Cu/SAPO-35催化效果差異的原因。SAPO-34分子篩強酸位酸強度要明顯高于于SAPO-35。樣品的SCR活性分析顯示Cu/SAPO-35相比于Cu/SAPO-34氏溫活性較差,而高溫可以保持更高的催化活性。研究認為這可能與Cu物種在SAPO-35上穩(wěn)定性較好,還原性較弱有關(guān)系。
【關(guān)鍵詞】：SAPO-34 SAPO-35 SCR
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-15
• 符號說明15-16
• 第一章 緒論16-32
• 1.1 課題背景16
• 1.2 選擇性催化脫硝(SCR)技術(shù)的發(fā)展現(xiàn)狀16-18
• 1.3 SAPO分子篩的介紹18-26
• 1.3.1 SAPO-34分子篩的介紹19-22
• 1.3.2 SAPO-35分子篩的介紹22-26
• 1.4 分子篩應(yīng)用于SCR的研究進展26-30
• 1.5 本課題的意義及研究內(nèi)容30-32
• 第二章 實驗部分32-38
• 2.1 實驗原料與主要儀器32
• 2.1.1 試劑與原料32
• 2.1.2 實驗設(shè)備32
• 2.2 樣品制備32-34
• 2.2.1 SAPO-34分子篩的制備32-33
• 2.2.2 SAPO-35分子篩的制備33
• 2.2.3 Cu基催化劑的制備33-34
• 2.2.4 水熱老化處理34
• 2.3 催化劑活性評價34-35
• 2.4 催化劑的表征35-38
• 2.4.1 X射線粉末衍射(XRD)35
• 2.4.2 X熒光元素分析(XRF)35
• 2.4.3 BET比表而積測試(BET)35
• 2.4.4 掃描電鏡(SEM)35
• 2.4.5 氨氣程序升溫脫附(NH_3-TPD)35-36
• 2.4.6 固體核磁共振—硅譜(Si-NMR)36
• 2.4.7 氫氣程序升溫還原(H_2-TPR)36
• 2.4.8 X射線光電子能譜分析(XPS)36-38
• 第三章 Cu/SAPO-35應(yīng)用于NH_3-SCR體系的研究38-54
• 3.1 SAPO-35的合成與結(jié)構(gòu)特性38-40
• 3.2 SAPO-35分子篩中Si分布情況及對酸性的影響40-42
• 3.2.1 XRF與Si-NMR40-41
• 3.2.2 NH_3-TPD41-42
• 3.3 Cu/SAPO-35催化劑不同制備方法對其SCR催化活性的影響42-48
• 3.3.1 旋轉(zhuǎn)浸漬法42-44
• 3.3.2 離子交換法44-46
• 3.3.3 H_2-TPR與XPS46-48
• 3.4 分子篩酸性對催化劑SCR活性的影響48-51
• 3.4.1 SCR活性評價48-49
• 3.4.2 XRF與H_2-TPR49-51
• 3.5 Cu/SAPO-35的水熱穩(wěn)定性51-52
• 3.6 本章小結(jié)52-54
• 第四章 Cu/SAPO-34應(yīng)用于NH_3-SCR體系的研究54-68
• 4.1 以三乙胺為模板劑合成得到SAPO-34的研究54-61
• 4.1.1 SAPO-34的合成及其結(jié)構(gòu)特性54-56
• 4.1.2 SAPO-34分子篩催化劑的酸性56-57
• 4.1.3 Cu/SAPO-34的催化活性57-59
• 4.1.4 Cu/SAPO-34的水熱穩(wěn)定性59-61
• 4.2 以嗎啡啉為模板劑合成得到SAPO-34的研究61-65
• 4.2.1 SAPO-34的合成及其結(jié)構(gòu)特性61-62
• 4.2.2 SAPO-34分子篩催化劑的酸性62-63
• 4.2.3 Cu/SAPO-34樣品的SCR催化活性63-65
• 4.3 本章小結(jié)65-68
• 第五章 SAPO-34與SAPO-35應(yīng)用于NH_3-SCR體系的對比68-76
• 5.1 Cu/SAPO-34與Cu/SAPO-35催化劑活性的對比69-70
• 5.2 SAPO-34與SAPO-35分子篩原粉物化性質(zhì)的對比70-71
• 5.3 Cu/SAPO-34與Cu/SAPO-35催化劑上Cu形態(tài)的研究71-73
• 5.4 本章小結(jié)73-76
• 第六章 結(jié)論76-78
• 參考文獻78-84
• 致謝84-86
• 作者與導(dǎo)師簡介86-88
• 附件88-89

【參考文獻】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前8條

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本文編號：532944