本文關(guān)鍵詞：硫化鋅基光催化劑的水熱制備、改性及光催化性能研究

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【摘要】：為提高ZnS半導(dǎo)體材料對太陽光的利用率,改善光生電子和空穴復(fù)合速率快的問題,本文采用水熱法,通過形成固溶體、離子摻雜和半導(dǎo)體復(fù)合改性制備ZnS基光催化劑,利用XRD、SEM、TEM、XPS和粒度分析儀等對樣品的結(jié)構(gòu)和形貌進行分析,利用UV-Probe研究樣品的光學特性,并在含0.35 mol/L Na_2S和0.25mol/L Na_2SO_3的200 ml水溶液體系中評價樣品的光催化制氫活性,分析了催化劑的光催化制氫機制。水熱法制備了立方閃鋅礦結(jié)構(gòu)的Zn_(0.83)Cd_(0.17)S固溶體亞微米球。溫度不高于160℃得到的是均相Zn_(0.83)Cd_(0.17)S固溶體,180℃時得到的是Zn_(0.83)Cd_(0.17)S固溶體和ZnS的混合相。溫度的升高提高了固溶體的結(jié)晶度,Cd的含量逐漸增多,晶面間距逐漸變大,吸收邊逐漸紅移。水熱時間對樣品的相組成和形貌影響不大,水熱時間延長,樣品的結(jié)晶度和吸收邊先增大后減小,12 h時樣品結(jié)晶度最高、吸收邊紅移最大。固溶體的量對光催化性能也有影響,當溫度為160℃,時間為12 h制備的樣品在用量為0.03 g時,光催化活性最好,產(chǎn)氫速率為45.97 mmol·h~(-1)·g~(-1)。在水熱反應(yīng)溶液加入不同量的鎳離子,制備了兩類光催化劑:當Ni的含量不大于0.1時,Ni2+能夠摻雜到ZnS的晶格中形成Zn_(1-x)Ni_xS光催化劑,當高于0.1時,形成ZnS/Ni_xSy復(fù)合材料。不論是Ni摻雜還是形成復(fù)合材料,都能提高樣品在可見光區(qū)的吸收強度,同時提高ZnS的光催化制氫活性,并且前者優(yōu)于后者。通過改變水熱溫度和時間,得到Ni摻雜量為0.02時Zn_(0.98)Ni_(0.02)S光催化劑的優(yōu)化工藝:溫度為180℃、時間為12 h。該條件下所制備的樣品表現(xiàn)出最好的光催化活性,產(chǎn)氫速率為457.11μmol·h~(-1)·g~(-1)。將水熱法制備的MoS_2納米片加入到含有鋅鹽、鎳鹽和硫脲的溶液中,制備了Zn_(0.98)Ni_(0.02)S/MoS_2復(fù)合材料,MoS_2的引入使Zn_(0.98)Ni_(0.02)S樣品的吸收邊紅移,在可見光區(qū)的吸收強度增加。當MoS_2的制備時間為30 h,復(fù)合量為0.02 g時,光催化活性最好,產(chǎn)氫速率為887.40μmol·h~(-1)·g~(-1),是復(fù)合MoS_2前的2倍多。
【關(guān)鍵詞】：Zn_(0.83)Cd_(0.17)S固溶體 Zn_(1-x)Ni_xS Zn_(0.98)Ni_(0.02)S/MoS_2 水熱 光催化制氫
【學位授予單位】：哈爾濱工業(yè)大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-10
• 第1章 緒論10-26
• 1.1 課題來源及研究的背景和意義10-11
• 1.2. ZnS半導(dǎo)體材料研究概述11-16
• 1.2.1 ZnS的制備方法11-12
• 1.2.2 ZnS的應(yīng)用12-14
• 1.2.3 ZnS在光催化劑領(lǐng)域的應(yīng)用及存在的問題14-16
• 1.3 硫化物固溶體研究概況16-21
• 1.3.1 硫化物固溶體的制備16-17
• 1.3.2 硫化物固溶體在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用17-21
• 1.4 離子摻雜的半導(dǎo)體光催化劑研究概況21-23
• 1.5 復(fù)合半導(dǎo)體的研究概況23-24
• 1.6 本課題研究的主要內(nèi)容24-26
• 第2章 實驗材料及研究方法26-31
• 2.1 實驗試劑、材料及設(shè)備26-27
• 2.1.1 實驗材料與試劑26
• 2.1.2 實驗設(shè)備26-27
• 2.2 實驗步驟27-28
• 2.2.1 Zn_(0.83)Cd_(0.17)S固溶體的制備27
• 2.2.2 Ni改性的ZnS的制備27
• 2.2.3 Zn_(0.98)Ni_(0.02)S/MoS_2復(fù)合材料的制備27-28
• 2.3 樣品的表征方法28-29
• 2.3.1 X射線衍射分析（XRD）28
• 2.3.2 掃描電子顯微鏡（SEM）28
• 2.3.3 透射電子顯微鏡和高分辨率透射電子顯微鏡（TEM、HRTEM）28
• 2.3.4 X 射線光電子能譜（XPS）28
• 2.3.5 粒度分布測試28-29
• 2.3.6 比表面積測試（BET）29
• 2.3.7 紫外可見漫反射吸收光譜（DRS）29
• 2.4 催化劑光催化制氫性能的評價29-31
• 2.4.1 光催化制氫裝置29-30
• 2.4.2 光催化制氫測試30-31
• 第3章 Zn_(0.83)Cd_(0.17)S固溶體的制備、表征及光催化性能31-44
• 3.1 溫度對Zn_(0.83)Cd_(0.17)S固溶體結(jié)構(gòu)和形貌的影響31-36
• 3.1.1 不同溫度Zn_(0.83)Cd_(0.17)S的XRD分析31-32
• 3.1.2 不同溫度Zn_(0.83)Cd_(0.17)S的XPS分析32-33
• 3.1.3 不同溫度Zn_(0.83)Cd_(0.17)S的形貌分析33-35
• 3.1.4 不同溫度Zn_(0.83)Cd_(0.17)S的粒徑和孔徑分析35-36
• 3.2 時間對Zn_(0.83)Cd_(0.17)S固溶體結(jié)構(gòu)和形貌的影響36-38
• 3.2.1 不同時間Zn_(0.83)Cd_(0.17)S的XRD分析37
• 3.2.2 不同時間Zn_(0.83)Cd_(0.17)S的形貌分析37-38
• 3.3 不同溫度和時間Zn_(0.83)Cd_(0.17)S的光吸收特性38-40
• 3.4 不同溫度和時間Zn_(0.83)Cd_(0.17)S的光催化性能40-43
• 3.5 本章小結(jié)43-44
• 第4章 Ni改性ZnS的制備、表征及光催化性能44-64
• 4.1 不同Zn/Ni投料比條件下光催化劑的相組成分析44-45
• 4.2 Zn_(1-x)Ni_xS光催化劑的結(jié)構(gòu)表征及光催化性能45-52
• 4.2.1 Zn_(1-x)Ni_xS的形貌與結(jié)構(gòu)45-50
• 4.2.2 Zn_(1-x)Ni_xS的光吸收特性及光催化性能50-52
• 4.3 ZnS/Ni_xS_y光催化劑的結(jié)構(gòu)表征與光催化性能52-55
• 4.3.1 ZnS/Ni_xS_y的形貌與結(jié)構(gòu)52-53
• 4.3.2 ZnS/Ni_xS_y的光吸收特性和光催化性能53-55
• 4.4 溫度對Zn_(0.98)Ni_(0.02)S光催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響55-59
• 4.4.1 不同溫度Zn_(0.98)Ni_(0.02)S的XRD分析56
• 4.4.2 不同溫度Zn_(0.98)Ni_(0.02)S的形貌分析56-57
• 4.4.3 不同溫度Zn_(0.98)Ni_(0.02)S的光吸收特性和光催化性能57-59
• 4.5 時間對Zn_(0.98)Ni_(0.02)S光催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響59-62
• 4.5.1 不同時間Zn_(0.98)Ni_(0.02)S的XRD分析59-60
• 4.5.2 不同時間Zn_(0.98)Ni_(0.02)S的形貌分析60-61
• 4.5.3 不同時間Zn_(0.98)Ni_(0.02)S的光吸收特性和光催化性能61-62
• 4.6 本章小結(jié)62-64
• 第5章 Zn_(0.98)Ni_(0.02)S/MoS_2的制備、表征及光催化性能64-79
• 5.1 MoS_2納米片的結(jié)構(gòu)和形貌表征64-66
• 5.2 MoS_2復(fù)合量對Zn_(0.98)Ni_(0.02)S/MoS_2復(fù)合材料結(jié)構(gòu)和性能的影響66-73
• 5.2.1 不同MoS_2復(fù)合量Zn_(0.98)Ni_(0.02)S/MoS_2的結(jié)構(gòu)表征66-70
• 5.2.2 不同MoS_2復(fù)合量Zn_(0.98)Ni_(0.02)S/MoS_2的光吸收特性70-71
• 5.2.3 不同MoS_2復(fù)合量Zn_(0.98)Ni_(0.02)S/MoS_2的光催化性能71-72
• 5.2.4 Zn_(0.98)Ni_(0.02)S/MoS_2的光催化產(chǎn)氫機制分析72-73
• 5.3 MoS_2制備時間對Zn_(0.98)Ni_(0.02)S/MoS_2復(fù)合材料結(jié)構(gòu)和性能的影響73-77
• 5.3.1 不同MoS_2制備時間Zn_(0.98)Ni_(0.02)S/MoS_2的結(jié)構(gòu)表征73-75
• 5.3.2 不同MoS_2制備時間Zn_(0.98)Ni_(0.02)S/MoS_2的光吸收特性75-76
• 5.3.3 不同MoS_2制備時間Zn_(0.98)Ni_(0.02)S/MoS_2的光催化性能76-77
• 5.4 本章小結(jié)77-79
• 結(jié)論79-81
• 參考文獻81-90
• 攻讀碩士學位期間發(fā)表的論文及其它成果90-92
• 致謝92

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本文編號：532565