本文關鍵詞：偕胺肟基官能化介孔二氧化硅的制備及其對鈾的吸附性能研究

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【摘要】：偕胺肟基類吸附劑可以選擇性與鈾離子螯合形成配合物而被認為是海水提鈾的最佳材料，但目前偕胺肟基材料以纖維和樹脂形態(tài)為主，存在著吸附速率慢、親水性差、吸附容量低等問題。有機功能化介孔二氧化硅材料用于水體中金屬離子吸附已成為研究熱點，它將介孔二氧化硅優(yōu)異性能諸如高比表面積、有序孔道結(jié)構以及有機基團的選擇性結(jié)合起來，而發(fā)展成為具有吸附速率快、吸附容量高等優(yōu)異吸附性能的吸附劑。本文制備了偕胺肟基有機官能化的介孔二氧化硅中并研究了其對鈾的吸附性能。 首先，對比研究了兩種不同孔道SBA-15對鈾的吸附性能，結(jié)果表明短孔道SBA-15吸附性能優(yōu)于長孔道SBA-15，吸附30min達到平衡，其飽和吸附量分別為311mg·g~(-1)、227mg·g~(-1)，吸附最佳pH均為6，對低濃度的鈾溶液有較佳的吸附作用。兩種孔道SBA-15對鈾的吸附均符合準二級動力學模型，短孔道SBA-15其吸附等溫線符合Langmuir方程和Freundlich方程，表明了單層覆蓋和多層吸附相結(jié)合的吸附模式，長孔道SBA-15其吸附等溫線符合Langmuir方程，體現(xiàn)了單層吸附模式；脫附實驗表明長孔道結(jié)構限制吸附和脫附過程，進一步證實短孔道結(jié)構有利于吸附的進行；吸附前后紅外光譜變化表明吸附過程主要是靠SBA-15中存在的Si-OH和Si-O-Si基團； 然后，以短孔道SBA-15為基體，分別采用共聚法和后嫁接法合成氰基改性短孔道SBA-15，后經(jīng)胺肟化轉(zhuǎn)化為偕胺肟基官能化的短孔道SBA-15。通過元素分析和吸附性能評價表明，共聚法中TEOS預水解時間為2h所制備材料的氰基含量最高，胺肟化后材料對鈾的吸附量最高；材料結(jié)構有序度隨CTES摩爾量增高而逐漸下降。CTES用量對后嫁接氰基改性短孔道SBA-15的形貌以及結(jié)構有序度無明顯影響，氰基改性后材料仍呈現(xiàn)規(guī)則的片狀形貌，保持高度有序的二維六方介孔結(jié)構。氰基材料具有一定的機械穩(wěn)定性，胺肟化作用對材料的形貌以及結(jié)構有序度無明顯影響。材料結(jié)構有序度和氰基含量兩方面共同作用影響材料對鈾的吸附量。對于共聚法合成，當CTES摩爾量為20%時，氰基材料依然能呈現(xiàn)有序的二維六方介孔結(jié)構，氰基含量為1.34mmol·g~(-1)，其在胺肟化后對鈾的吸附最高，為516mg·g~(-1)。對于后嫁接法合成，以CTES質(zhì)量摩爾濃度為20mmol/g的氰基改性胺肟化后材料對鈾的吸附重現(xiàn)性最好，為626mg·g~(-1)，相應氰基材料氰基含量為4.44mmol·g~(-1)。相比共聚法合成，后嫁接法合成材料的吸附量高，但其CTES用量要高于共聚法。 最后，研究了偕胺肟基官能化短孔道SBA-15對鈾的吸附性能。吸附受初始溶液pH的影響較大，最佳吸附pH為6，吸附速率快，50min達到平衡吸附量650mg·g~(-1)。研究初始濃度對吸附的影響表明偕胺肟基官能化短孔道SBA-15適宜處理低濃度含鈾溶液。以準一級、準二級動力學方程擬合了偕胺肟基功能化對鈾的動態(tài)吸附過程，相關回歸分析結(jié)果表明鈾離子在偕胺肟基功能化短孔道SBA-15上的吸附過程符合準二級動力學方程，相應擬合吸附量為649mg·g~(-1)。以Langmuir和Freundlich兩等溫吸附模型擬合吸附過程，結(jié)果表明鈾離子在偕胺肟基官能化短孔道SBA-15上的吸附過程符合兩種等溫吸附模型，其Langmuir飽和吸附量為625mg·g~(-1)，，F(xiàn)reundlich吸附常數(shù)n=3.43表明吸附作用很強，體現(xiàn)了單層吸附與多層吸附相結(jié)合的吸附模式。
【關鍵詞】：短孔道SBA-15 偕胺肟基 官能化 鈾 吸附
【學位授予單位】：中國海洋大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2013
【分類號】：O647.3
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-13
• 1 文獻綜述13-28
• 1.1 引言13
• 1.2 鈾的提取方法13-21
• 1.2.1 化學沉淀法13-14
• 1.2.2 萃取法14
• 1.2.3 膜法14
• 1.2.4 離子交換法14-15
• 1.2.5 吸附法15-21
• 1.2.5.1 無機吸附劑15-18
• 1.2.5.2 有機吸附劑18-19
• 1.2.5.3 生物吸附劑19-20
• 1.2.5.4 吸附劑比較20-21
• 1.3 介孔二氧化硅材料21-22
• 1.3.1 共溶劑法合成短孔道 SBA-1521
• 1.3.2 金屬離子法合成短孔道 SBA-1521-22
• 1.3.3 其他方法合成短孔道 SBA-1522
• 1.4 介孔二氧化硅材料改性方法22-26
• 1.4.1 共聚法22-24
• 1.4.2 后嫁接法24-25
• 1.4.3 其他改性方法25
• 1.4.4 短孔道 SBA-15 改性應用25-26
• 1.5 本文選題依據(jù)和主要研究內(nèi)容26-28
• 2 SBA-15 對鈾的吸附性能28-42
• 引言28
• 2.1 實驗部分28-31
• 2.1.1 實驗試劑28-29
• 2.1.2 實驗儀器29
• 2.1.3 實驗方法29-31
• 2.1.4 材料表征31
• 2.2 結(jié)果和討論31-41
• 2.2.1 基體 SBA-15 的表征31-33
• 2.2.2 初始 pH 對吸附的影響33-34
• 2.2.3 吸附時間對吸附的影響34-35
• 2.2.4 脫附35-36
• 2.2.5 初始濃度對吸附的影響36-37
• 2.2.6 吸附動力學37-38
• 2.2.7 吸附等溫線38-40
• 2.2.8 吸附紅外分析40-41
• 2.3 本章小結(jié)41-42
• 3 共聚法和后嫁接法合成氰基功能化短孔道 SBA-1542-64
• 引言42
• 3.1 實驗部分42-46
• 3.1.1 實驗試劑42-43
• 3.1.2 實驗儀器43-44
• 3.1.3 實驗方法44-46
• 3.1.4 材料表征46
• 3.2 結(jié)果和討論46-62
• 3.2.1 TEOS 預水解時間的影響46-51
• 3.2.2 CTES/TEOS 摩爾比的影響51-57
• 3.2.3 CTES 用量對后嫁接法合成的影響57-62
• 3.3 本章小結(jié)62-64
• 4 偕胺肟基官能化短孔道 SBA-15 對鈾的吸附性能64-73
• 引言64
• 4.1 實驗部分64-65
• 4.1.1 實驗試劑64-65
• 4.1.2 實驗儀器65
• 4.1.3 實驗方法65
• 4.2 結(jié)果和討論65-72
• 4.2.1 初始溶液 pH 對吸附的影響65-66
• 4.2.2 吸附時間對吸附的影響66-67
• 4.2.3 初始溶液濃度對吸附的影響67-69
• 4.2.4 吸附動力學69
• 4.2.5 吸附等溫線69-71
• 4.2.6 吸附前后紅外解析71-72
• 4.3 本章小結(jié)72-73
• 5 總結(jié)73-75
• 參考文獻75-86
• 致謝86-87
• 個人簡歷87
• 碩士期間發(fā)表的學術論文87-88

【參考文獻】

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本文編號：517451