本文關(guān)鍵詞：炭基稀土氧化物脫硫脫硝實(shí)驗(yàn)研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：二氧化硫(SO2)和氮氧化物(NOx)是兩種主要的大氣污染物,對(duì)生態(tài)系統(tǒng)和人體健康具有極大的危害。中國(guó)的SO2和NOx排放量居全球首位,研究脫硫脫硝技術(shù)對(duì)我國(guó)控制大氣污染具有重要意義。同時(shí)脫硫脫硝技術(shù)可在一個(gè)單元過(guò)程內(nèi)達(dá)到SO2和NOx同時(shí)脫除的目的,具有無(wú)可比擬的優(yōu)越性。其中,同時(shí)催化還原脫硫脫硝技術(shù)不僅能將SO2還原為單質(zhì)S、將NO還原為N2,還可以利用煙氣中的CO作為還原劑實(shí)現(xiàn)以廢治廢。 以改性活性炭為載體,采用等體積浸漬法制備了一系列負(fù)載型炭基稀土氧化物催化劑及過(guò)渡金屬氧化物共同負(fù)載的改性催化劑。使用微型反應(yīng)器對(duì)催化劑進(jìn)行CO+SO2、CO+NO和CO+SO2+NO三個(gè)反應(yīng)體系的活性評(píng)價(jià),結(jié)合XRD、SEM、BET等現(xiàn)代催化劑研究手段對(duì)催化劑的表征,分析催化劑物化性質(zhì)與其活性之間的關(guān)系。 實(shí)驗(yàn)初步研究了單金屬負(fù)載型炭基稀土氧化物催化劑的脫硫脫硝性能。結(jié)果表明,所制備的Re/AC催化劑皆為非晶結(jié)構(gòu),對(duì)CO+SO2和CO+NO反應(yīng)都表現(xiàn)出良好的催化活性；除Ce/AC外,其它催化劑樣品均對(duì)CO+SO2+NO表現(xiàn)出良好的活性。 深入考察了Y/AC、La/AC、Pr/AC和Nd/AC四種催化劑的同時(shí)脫硫脫硝性能。結(jié)果表明,載體與活性組分之間存在協(xié)同效應(yīng)；活性組分負(fù)載量大小與催化劑的物化性能呈規(guī)律性變化,而與催化活性無(wú)對(duì)應(yīng)性關(guān)系,其中Y2O3的最佳負(fù)載量分別為6%, La2O3、Pr6O11和Nd2O3的最佳負(fù)載量均為10%。在CO+SO2+NO反應(yīng)中,低溫時(shí)S02會(huì)促進(jìn)NO的轉(zhuǎn)化,而NO則會(huì)抑制S02的轉(zhuǎn)化,溫度較高時(shí)兩者的影響較小。以Y/AC為例探討了Re/AC催化劑的作用機(jī)理,研究表明CO+SO2反應(yīng)遵循Red-ox和中間產(chǎn)物COS復(fù)合機(jī)理；CO+NO反應(yīng)只遵循Red-ox機(jī)理；CO+SO2+NO反應(yīng)遵循一種復(fù)雜的協(xié)同作用機(jī)理。 制備了一系列改性Y/AC催化劑,并考察了其同時(shí)脫硫脫硝性能。結(jié)果表明,氧化鈷是一種良好的助催化劑,有效提高了Y/AC催化劑的活性,并拓寬了活性溫度窗口,氧化鈷的最佳摻雜量為2%；對(duì)載體進(jìn)行改性也能提高催化劑的脫硫脫硝活性,其中引入含氮官能團(tuán)效果較好。2Co-6Y/AC催化劑于350℃下在連續(xù)120h的活性評(píng)價(jià)實(shí)驗(yàn)中表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性和較高的催化活性,SO2和NO轉(zhuǎn)化率均在95%以上,但在富氧條件下,其活性較差。針對(duì)炭基稀土氧化物催化劑的抗氧性問(wèn)題,設(shè)計(jì)了一種還原法煙氣脫硫脫硝工藝。
【關(guān)鍵詞】：煙氣 脫硫脫硝 催化劑 活性炭 稀土氧化物 CO 還原
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 學(xué)位論文數(shù)據(jù)集3-4
• 摘要4-6
• ABSTRACT6-15
• 第一章 緒論15-27
• 1.1 煙氣脫硫脫硝技術(shù)的研究背景和意義15
• 1.2 同時(shí)脫硫脫硝技術(shù)概況15-20
• 1.2.1 爐內(nèi)燃燒過(guò)程中同時(shí)脫硫脫硝技術(shù)16
• 1.2.2 濕法燃后煙氣同時(shí)脫硫脫硝技術(shù)16-17
• 1.2.3 干法燃后煙氣同時(shí)脫硫脫硝技術(shù)17-20
• 1.3 催化還原法同時(shí)脫硫脫硝技術(shù)20-23
• 1.3.1 催化劑20-21
• 1.3.2 還原劑的選擇21-22
• 1.3.3 反應(yīng)機(jī)理22-23
• 1.4 炭基材料在同時(shí)脫硫脫硝技術(shù)中的應(yīng)用23-24
• 1.4.1 活性炭法23
• 1.4.2 改性活性炭法23-24
• 1.5 課題來(lái)源、研究目的及內(nèi)容24-27
• 1.5.1 課題來(lái)源24-25
• 1.5.2 研究目的及內(nèi)容25-27
• 第二章 實(shí)驗(yàn)器材和內(nèi)容27-33
• 2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和儀器27-28
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品27-28
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器28
• 2.2 催化劑的設(shè)計(jì)與制備28-30
• 2.2.1 催化劑設(shè)計(jì)28-29
• 2.2.2 催化劑的制備29-30
• 2.3 催化劑的表征30-31
• 2.3.1 表面形貌分析30
• 2.3.2 晶體結(jié)構(gòu)分析30
• 2.3.3 比表面積、孔徑和孔容的測(cè)定30
• 2.3.4 氫氣程序升溫還原30-31
• 2.4 催化劑的活性評(píng)價(jià)31-33
• 第三章 炭基稀土氧化物催化劑脫硫脫硝性能初步研究33-43
• 3.1 Re/AC催化劑的制備及其物性33-37
• 3.1.1 Re/AC催化劑的XRD表征33-37
• 3.1.2 Re/AC催化劑的BET表征37
• 3.2 Re/AC催化劑的活性評(píng)價(jià)37-42
• 3.2.1 Re/AC催化劑單獨(dú)脫硫性能37-39
• 3.2.2 Re/AC催化劑單獨(dú)脫硝性能39-40
• 3.2.3 Re/AC催化劑同時(shí)脫硫脫硝性能40-42
• 3.3 本章小結(jié)42-43
• 第四章 Re/AC催化劑同時(shí)脫硫脫硝實(shí)驗(yàn)研究43-71
• 4.1 Y/AC催化劑的物化性質(zhì)及其催化活性43-49
• 4.1.1 Y/AC催化劑的物化性質(zhì)43-45
• 4.1.2 Y/AC催化劑的活性45-48
• 4.1.3 Y/AC催化劑的上SO_2和NO的相互影響48-49
• 4.2 La/AC催化劑的物化性質(zhì)及其催化活性49-55
• 4.2.1 La/AC催化劑的物化性質(zhì)49-51
• 4.2.2 La/AC催化劑的催化活性51-53
• 4.2.3 La/AC催化劑的上SO_2和NO的相互影響53-55
• 4.3 Pr/AC催化劑的物化性質(zhì)及催化活性55-60
• 4.3.1 Pr/AC催化劑的物化性質(zhì)55-56
• 4.3.2 Pr/AC催化劑的催化活性56-58
• 4.3.3 Pr/AC催化劑上SO_2和NO之間的相互影響58-60
• 4.4 Nd/AC催化劑的物化性質(zhì)及催化活性60-65
• 4.4.1 Nd/AC催化劑的物化性質(zhì)60-61
• 4.4.2 Nd/AC催化劑的催化活性61-63
• 4.4.3 Nd/AC催化劑上SO_2和NO之間的相互影響63-65
• 4.5 Re/AC催化劑作用機(jī)理討論65-70
• 4.5.1 Y/AC催化劑反應(yīng)前后的XRD表征65-66
• 4.5.2 Y/AC催化劑單獨(dú)脫硫作用機(jī)理66-67
• 4.5.3 Y/AC催化劑單獨(dú)脫硝作用機(jī)理67-68
• 4.5.4 Y/AC催化劑同時(shí)脫硫脫硝作用機(jī)理68-70
• 4.6 本章小結(jié)70-71
• 第五章 Y/AC改性催化劑同時(shí)脫硫脫硝性能研究71-85
• 5.1 M-Y/AC催化劑的活性考察71-73
• 5.2 Co-Y/AC催化劑73-77
• 5.2.1 Co-Y/AC催化劑的SEM表征73
• 5.2.2 Co-Y/AC催化劑的BET表征73-74
• 5.2.3 Co-Y/AC催化劑的H_2-TPR表征74-75
• 5.2.4 Co-Y/AC催化劑的活性評(píng)價(jià)75-77
• 5.3 載體的預(yù)處理方式對(duì)2Co-6Y/AC活性的影響77-79
• 5.4 催化劑的穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)79-80
• 5.5 催化劑的抗氧性80-83
• 5.5.1 富氧條件下催化劑的活性考察80-81
• 5.5.2 還原法煙氣脫硫脫硝工藝81-83
• 5.6 本章小結(jié)83-85
• 第六章 結(jié)論85-89
• 6.1 結(jié)論85-86
• 6.2 創(chuàng)新點(diǎn)86-89
• 參考文獻(xiàn)89-93
• 致謝93-95
• 研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文95-97
• 作者及導(dǎo)師簡(jiǎn)介97-98
• 附錄98-99

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前1條

1 張宗宇;趙改菊;尹鳳交;盛成;吳靜;;液相同時(shí)脫硫脫硝技術(shù)研究進(jìn)展[J];山東化工;2009年10期

  本文關(guān)鍵詞：炭基稀土氧化物脫硫脫硝實(shí)驗(yàn)研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號(hào)：440585