本文關(guān)鍵詞：Au-Pd雙金屬催化劑的制備及其催化性能研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：在材料科學(xué)中,由于“協(xié)同效應(yīng)”,通過混合不同金屬形成的合金具有一些特殊的性質(zhì),被廣泛應(yīng)用在催化、光學(xué)和磁學(xué)等領(lǐng)域。金-鈀(Au-Pd)雙金屬催化劑在催化領(lǐng)域有著廣泛的應(yīng)用。例如,在普通催化中常用于醇類氧化、炔類加氫及一氧化碳氧化；光催化中常用于醇類、醛類氧化及有機(jī)物降解；電催化中常用于醇類燃料電池,甲酸燃料電池及傳感器。本論文主要研究了二氧化鈦納米帶(TiO2-NB)負(fù)載金、鈀單金屬和雙金屬納米顆粒的制備與表征,及其對苯甲醇可見光有氧氧化反應(yīng)的光催化活性。以及整體式表面多孔金鈀合金的制備、表征及其對甲醇和乙醇的電催化氧化性能。具體內(nèi)容包括：1. Au/TiO2-NB的制備及其光催化性能我們以P25為前驅(qū)體,水熱法制備鈦酸納米帶。通過控制鈦酸納米帶的煅燒溫度,合成了單晶相TiO2(B)、銳鈦礦和雙晶相TiO2(B)/銳鈦礦三種結(jié)構(gòu)不同的二氧化鈦納米帶。采用沉積-沉淀的方法在三種納米帶表面沉積金納米顆粒,形成二氧化鈦納米帶負(fù)載金(Au/TiO2-NB)催化劑。透射電子顯微鏡觀察發(fā)現(xiàn),合成的金顆粒高度均勻地分布在二氧化鈦納米帶表面。X射線電子能譜和紫外可見漫反射測定表明,沉積的金納米顆粒以金屬態(tài)存在,并且金納米顆粒的電子特性和光吸收特性不受納米帶晶型結(jié)構(gòu)的影響。相對于單晶相TiO2(B)和銳鈦礦納米帶負(fù)載金催化劑(Au/T-1和Au/T-3),雙晶相TiO2(B)/銳鈦礦納米帶負(fù)載金催化劑(Au/T-2)對苯甲醇可見光有氧氧化具有更高的催化活性。以Au/T-2為光催化劑,可見光下反應(yīng)5h后苯甲醛的生成量為12.5 μmol,遠(yuǎn)高于Au/T-1和Au/T-3樣品。光電流測定顯示,無金屬負(fù)載二氧化鈦納米帶沒有光電流,說明在可見光照射下,二氧化鈦不能被激發(fā),而三種Au/TiO2-NB樣品都有明顯的光電流響應(yīng),說明金等離子共振產(chǎn)生的熱電子可以克服肖特基勢壘轉(zhuǎn)移至二氧化鈦納米帶的導(dǎo)帶,并且Au/T-2樣品的光電流明顯大于Au/T-1和Au/T-3樣品。上述研究結(jié)果顯示,雙晶相TiO2(B)/銳鈦礦納米帶能夠有效促進(jìn)金納米顆粒中光生熱電子的轉(zhuǎn)移,從而使其具有更高的光催化活性。2. Au-Pd/TiO2-NB的制備及其光催化性能我們以雙晶相TiO2(B)/銳鈦礦納米帶作為載體,采用沉積-沉淀的方法,合成負(fù)載型金鈀(Au-Pd/T-2)雙金屬催化劑。透射電子顯微鏡觀察發(fā)現(xiàn)所合成金屬顆粒的尺寸在2 nm左右,并且高度均勻的分布在納米帶表面。X射線電子能譜和紫外可見漫反射測定表明,金屬顆粒為Au-Pd雙金屬納米合金結(jié)構(gòu)。相對于單一金屬催化劑(Au/T-2和Pd/T-2),Au-Pd/T-2表現(xiàn)出了更高的催化活性,相同時間內(nèi)苯甲醛的生成量是Au/T-2的三倍,Pd/T-2的五倍。光電流測試結(jié)果顯示,Au-Pd/T-2的光電流響應(yīng)小于Au/T-2,說明Au-Pd/T-2良好的光催化活性與金屬之間的“協(xié)同效應(yīng)”有關(guān),金上的熱電子有一部分轉(zhuǎn)移至鈀,使其成為新的反應(yīng)活性位點(diǎn),加速化學(xué)反應(yīng)。3.多孔Au-Pd合金的制備及其電催化性能我們利用合金化/去合金化法在耐腐蝕金鈀銀合金絲表面構(gòu)建多孔金鈀合金。制備過程包括銀的電沉積、高溫煅燒在合金絲表面形成富銀的新合金相和表面新合金相在1M高氯酸中的電腐蝕。掃描電子顯微鏡觀察和X射線衍射分析表明,合金絲表面的多孔結(jié)構(gòu)由納米尺寸的金鈀合金顆粒組成。電化學(xué)表征發(fā)現(xiàn),多孔金鈀合金的形貌和組成可以通過控制腐蝕時間進(jìn)行調(diào)控。這種表面多孔化的導(dǎo)電金屬絲是一種整體材料,無需涂覆,可直接用作電極,我們將其應(yīng)用到甲醇和乙醇的電催化氧化中。結(jié)果發(fā)現(xiàn),它對這兩者有很好的電催化效果,具體表現(xiàn)為較負(fù)的起始氧化電位、較大的氧化電流密度、較好的抗毒性和穩(wěn)定性。樣品對甲醇和乙醇的起始氧化電位分別為-0.58和-0.69 V,最大氧化電流密度為575.8和623.9 mA/cm2,其催化活性優(yōu)于已報道的納米多孔金鈀。
【關(guān)鍵詞】：Au-Pd雙金屬 二氧化鈦異質(zhì)結(jié)構(gòu) 光催化 等離子共振 電催化
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要9-11
• ABSTRACT11-14
• 符號說明14-15
• 第一章 緒論15-39
• 1.1 等離子共振金屬納米結(jié)構(gòu)15-18
• 1.1.1 等離子共振金屬納米結(jié)構(gòu)的研究進(jìn)展15-16
• 1.1.2 等離子共振金屬納米結(jié)構(gòu)在化學(xué)反應(yīng)中的作用機(jī)理16-18
• 1.2 Au/TiO_2納米結(jié)構(gòu)的制備及光催化活性18-25
• 1.2.1 TiO_2光催化體系18-20
• 1.2.2 Au/TiO_2異質(zhì)結(jié)構(gòu)光催化劑的制備20-22
• 1.2.3 Au/TiO_2光催化劑的應(yīng)用22-25
• 1.3 Au-Pd雙金屬催化劑的研究現(xiàn)狀與進(jìn)展25-29
• 1.3.1 雙金屬協(xié)同效應(yīng)25-27
• 1.3.2 Au-Pd雙金屬催化劑的應(yīng)用27-29
• 1.4 選題目的及意義29-31
• 參考文獻(xiàn)31-39
• 第二章 Au-Pd/TiO_2-NB雙金屬催化劑對苯甲醇的可見光催化氧化39-67
• 2.1 引言39-40
• 2.2 實(shí)驗(yàn)藥品和儀器40-42
• 2.3 樣品的制備42-44
• 2.3.1 二氧化鈦納米帶(TiO_2-NB)的制備42-43
• 2.3.2 Au/TiO_2-NB和Au/P25的制備43
• 2.3.3 Au-Pd/TiO_2-NB的制備43-44
• 2.4 樣品的表征44
• 2.5 樣品的光催化性能評價44-45
• 2.6 樣品的光電化學(xué)性能測定45
• 2.7 TiO_2-NB晶型結(jié)構(gòu)對光催化活性的影響45-53
• 2.7.1 樣品的結(jié)構(gòu)與組成45-46
• 2.7.2 樣品的形貌46-48
• 2.7.3 樣品的紫外-可見漫反射光譜及XPS價態(tài)分析48-49
• 2.7.4 樣品的光催化性能49-51
• 2.7.5 樣品的光電流測定51-53
• 2.8 Au-Pd/TiO_2-NB樣品的實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論53-60
• 2.8.1 樣品的結(jié)構(gòu)與組成53-54
• 2.8.2 樣品的形貌54-56
• 2.8.3 樣品的紫外-可見漫反射光譜及XPS價態(tài)分析56-57
• 2.8.4 樣品的光催化性能57-58
• 2.8.5 樣品的光電流測定58-59
• 2.8.6 機(jī)理分析59-60
• 2.9 本章結(jié)論60-62
• 參考文獻(xiàn)62-67
• 第三章 納米多孔Au-Pd雙金屬催化劑對甲醇和乙醇的電催化氧化67-85
• 3.1 引言67-69
• 3.2 實(shí)驗(yàn)藥品和儀器69-70
• 3.3 樣品的制備70
• 3.4 樣品的表征70-71
• 3.5 樣品的電催化性能評價71
• 3.6 結(jié)果與討論71-79
• 3.6.1 腐蝕電位的確定71-72
• 3.6.2 樣品的結(jié)構(gòu)與組成72-73
• 3.6.3 樣品的形貌73-74
• 3.6.4 樣品的電化學(xué)表征74-75
• 3.6.5 樣品的甲醇電催化活性75-76
• 3.6.6 樣品的乙醇電催化活性76-77
• 3.6.7 樣品的電催化穩(wěn)定性77-79
• 3.7 本章小結(jié)79-81
• 參考文獻(xiàn)81-85
• 第四章 結(jié)束語85-87
• 本文的主要創(chuàng)新點(diǎn)87
• 需要進(jìn)一步研究的問題87-89
• 致謝89-91
• 碩士期間的科研成果91-92
• 附件92

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