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Co_3O_4納米材料制備及其對甲苯催化氧化研究

發(fā)布時(shí)間:2017-05-28 23:12

  本文關(guān)鍵詞:Co_3O_4納米材料制備及其對甲苯催化氧化研究,,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)為含有機(jī)碳的液體或固體物質(zhì),如脂類,芳香烴,酮,醇,鹵化烴,醛,醚,環(huán)氧化合物,酚類化合物。在這些有害物質(zhì)中,甲苯是在常溫下難以去除的一種有害氣體,成為治理VOCs的一個(gè)瓶頸,因此,研究甲苯的去除已成為近幾年來的一個(gè)研究熱點(diǎn)。對于催化燃燒法去除甲苯,完全降解所需的溫度往往都較高,不利于實(shí)際中應(yīng)用。本文中主要研究了利用具有特殊結(jié)構(gòu)的過渡金屬氧化物Co3O4對氣相甲苯的催化氧化。根據(jù)以上內(nèi)容,本課題主要開展了以下幾方面的工作: 1.采用低溫水熱法制備棒狀納米結(jié)構(gòu)的Co3O4,通過加入少量的表面活性劑(聚乙烯吡咯烷酮簡稱PVP),在95℃下低溫反應(yīng),并調(diào)控制備過程的老化時(shí)間、溶液的pH這兩個(gè)因素合成了棒狀Co3O4納米結(jié)構(gòu)。X射線衍射(XRD)、透射電鏡(TEM)表明制得的是呈立方晶型的Co3O4納米棒,氫氣程序升溫還原(H2-TPR)、N2吸附脫附等表征手段表明老化時(shí)間和pH的會影響Co3O4納米棒的尺寸、孔隙結(jié)構(gòu),進(jìn)而影響其比表面積大小。采用氣相甲苯作為目標(biāo)物,運(yùn)用氣相色譜(GC),對Co3O4的催化性能進(jìn)行研究。結(jié)果表明在該實(shí)驗(yàn)中,調(diào)控老化時(shí)間和pH制得的Co3O4納米棒只影響其低溫降解效果,在溫度低于260℃,活性最好的是pH=9,老化時(shí)間為12h的催化劑;當(dāng)溫度高于260℃后,其降解曲線基本一致。 2.采用簡單的低溫水熱法制備了Co3O4納米花簇。XRD,傅里葉紅外光譜(FTIR),掃描電鏡(SEM), TEM, H2-TPR,紫外可見漫反射(DRS),拉曼光譜(Raman),電子順磁共振(EPR)和X射線光電子能譜(XPS)等一系列的手段對所制得的Co3O4進(jìn)行表征.,發(fā)現(xiàn)制得的自組裝Co3O4納米花簇具有良好的結(jié)晶度和孔結(jié)構(gòu)。采用氣相甲苯作為目標(biāo)物,對Co3O4納米花簇的催化性能進(jìn)行研究。通過與塊狀的Co3O4結(jié)構(gòu)進(jìn)行比較發(fā)現(xiàn),本研究制備的Co3O4納米花簇具有良好的催化活性和穩(wěn)定性。 3.采用等體積浸漬法制備了Ag-Co3O4納米材料,通過XRD, XPS表征發(fā)現(xiàn)Ag成功地負(fù)載在催化劑表面,且在Co3O4的表面分布均勻,通過與負(fù)載前的催化劑的降解甲苯能力比較,發(fā)現(xiàn)其催化活性有了明顯提高,甲苯的完全轉(zhuǎn)化溫度較負(fù)載前有所降低。 4.采用傅里葉紅外光譜儀研究上述制備的催化劑對甲苯的吸附過程和反應(yīng)過程機(jī)理。通過分析吸附過程初步考察其催化劑對甲苯的吸附機(jī)理為平行吸附模式,升溫反應(yīng)的紅外研究結(jié)果表明該反應(yīng)過程中生成的主要中間產(chǎn)物為苯甲醛和苯甲酸,且負(fù)載Ag前和負(fù)載Ag后的反應(yīng)機(jī)理不同。
【關(guān)鍵詞】:Co_3O_4 Ag-Co_3O_4 催化氧化 甲苯 原位紅外
【學(xué)位授予單位】:大連理工大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2012
【分類號】:O643.32
【目錄】:
  • 摘要4-5
  • Abstract5-9
  • 1 引言9-29
  • 1.1 VOCs的概述9-13
  • 1.1.1 VOCs的概念及來源9
  • 1.1.2 VOCs的危害9-10
  • 1.1.3 VOCs的污染控制技術(shù)10-13
  • 1.2 甲苯的催化氧化技術(shù)13-16
  • 1.2.1 甲苯的來源及危害13
  • 1.2.2 甲苯的催化氧化技術(shù)13-14
  • 1.2.3 提高甲苯催化氧化效率的途徑14-16
  • 1.3 Co_3O_4納米材料在國內(nèi)外的研究進(jìn)展16-27
  • 1.3.1 納米技術(shù)與納米材料16-17
  • 1.3.2 過渡金屬氧化物納米材料17
  • 1.3.3 過渡金屬氧化物中Co_3O_4納米材料的研究進(jìn)展17-27
  • 1.4 課題的選擇27-29
  • 2 Co_3O_4納米棒的制備及其對氣相甲苯的催化氧化29-38
  • 2.1 實(shí)驗(yàn)部分29-32
  • 2.1.1 試劑和儀器29-30
  • 2.1.2 樣品的制備30
  • 2.1.3 樣品的表征30-31
  • 2.1.4 催化性能評價(jià)31-32
  • 2.2 結(jié)果與討論32-36
  • 2.2.1 Co_3O_4的表征分析32-35
  • 2.2.2 催化性能評價(jià):不同制備條件對甲苯轉(zhuǎn)化率的影響35-36
  • 2.3 本章小結(jié)36-38
  • 3 形貌可控水熱法制備Co_3O_4納米花簇及其對氣相甲苯的催化氧化研究38-54
  • 3.1 引言38
  • 3.2 實(shí)驗(yàn)部分38-40
  • 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器38-39
  • 3.2.2 催化劑的制備39
  • 3.2.3 樣品的表征39-40
  • 3.2.4 催化性能評價(jià)40
  • 3.3 結(jié)果與討論40-52
  • 3.3.1 Co_3O_4的表征分析40-49
  • 3.3.2 催化性能評價(jià):不同制備條件和反應(yīng)條件對甲苯轉(zhuǎn)化率的影響49-52
  • 3.4 本章小結(jié)52-54
  • 4 Ag負(fù)載Co_3O_4納米材料對氣相甲苯的催化氧化以及反應(yīng)機(jī)理的研究54-66
  • 4.1 引言54-55
  • 4.2 實(shí)驗(yàn)部分55-56
  • 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器55
  • 4.2.2 催化劑的制備55-56
  • 4.2.3 樣品的表征56
  • 4.2.4 催化性能評價(jià)56
  • 4.3 結(jié)果與討論56-58
  • 4.3.1 Ag-Co_3O_4的表征分析56-57
  • 4.3.2 催化性能評價(jià):不同制備方法對甲苯轉(zhuǎn)化率的影響57-58
  • 4.4 原位紅外對甲苯在催化劑表面的吸附反應(yīng)機(jī)理的初步研究58-65
  • 4.4.1 In situ FTIR實(shí)驗(yàn)操作步驟58-59
  • 4.4.2 In situ FTIR的結(jié)果與討論59-65
  • 4.5 本章小結(jié)65-66
  • 結(jié)論66-68
  • 參考文獻(xiàn)68-74
  • 攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況74-75
  • 致謝75-76

【引證文獻(xiàn)】

中國碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫 前1條

1 喬曉娟;Bi_2O_3/Bi_2WO_6納米復(fù)合物的制備及其光催化降解甲苯的研究[D];大連理工大學(xué);2013年


  本文關(guān)鍵詞:Co_3O_4納米材料制備及其對甲苯催化氧化研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。



本文編號:403665

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