發(fā)布時(shí)間：2025-01-06 21:23

　　甲烷干重整反應(yīng)能夠轉(zhuǎn)化甲烷和二氧化碳這兩大溫室氣體,綜合利用兩大碳源,在緩解全球氣候變暖的同時(shí)制得可用作羰基合成和費(fèi)托合成重要中間體的H₂/CO=1合成氣,在化工、環(huán)境、能源領(lǐng)域均具有重要的研究?jī)r(jià)值和現(xiàn)實(shí)意義。然而,由于缺乏成本低且高效穩(wěn)定的工業(yè)催化劑,該反應(yīng)遲遲未能實(shí)現(xiàn)工業(yè)化。Ni基催化劑與貴金屬催化劑的反應(yīng)活性相當(dāng),且成本更低,因此得到了廣泛的關(guān)注和研究探索。但是,由于Ni基催化劑存在燒結(jié)和積碳兩大問(wèn)題,嚴(yán)重影響了其甲烷干重整催化性能。本文通過(guò)二氧化硅和碳納米管載體限域,實(shí)現(xiàn)了對(duì)Ni活性相的穩(wěn)定,從而獲得了較好的甲烷干重整催化性能,具體工作如下:采用氨水輔助水熱一步合成法,在無(wú)模板劑的情況下得到二氧化硅限域類(lèi)核殼結(jié)構(gòu)的Ni-SiO₂催化劑,在甲烷干重整30 h的穩(wěn)定性測(cè)試中未出現(xiàn)明顯燒結(jié)現(xiàn)象且實(shí)現(xiàn)近零積碳。該制備過(guò)程操作簡(jiǎn)易,選用成本低廉的硅溶膠作為載體,具有一定的經(jīng)濟(jì)效益。利用氨水與Ni物種的絡(luò)合在水熱條件下實(shí)現(xiàn)了Ni的有效分散,獲得小的Ni顆粒尺寸（約為3.2 nm）,增強(qiáng)了金屬載體相互作用,通過(guò)載體的限域穩(wěn)定Ni納米顆粒,從而抑制燒結(jié)...

【文章頁(yè)數(shù)】：79 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 前言
    1.2 甲烷干重整反應(yīng)研究概述
        1.2.1 研究進(jìn)展
        1.2.2 研究難點(diǎn)
    1.3 甲烷二氧化碳重整催化劑體系
        1.3.1 催化劑構(gòu)成
        1.3.2 催化劑制備
        1.3.3 催化劑作用機(jī)制
    1.4 Ni基催化劑的穩(wěn)定性研究
        1.4.1 失活原因分析
        1.4.2 穩(wěn)定策略分析
    1.5 論文的主要研究?jī)?nèi)容
        1.5.1 研究意義
        1.5.2 研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器
    2.2 催化劑活性評(píng)價(jià)
    2.3 催化劑的表征
        2.3.1 X射線粉末衍射(XRD)
        2.3.2 氮?dú)馕锢砦?br>        2.3.3 氫氣程序升溫還原(H₂-TPR)
        2.3.4 熱重(TG)
        2.3.5 X射線光電子能譜(XPS)
        2.3.6 透射電子顯微鏡(TEM)
第三章 SiO₂限域Ni納米粒子構(gòu)筑及其甲烷干重整催化性能
    3.1 引言
    3.2 催化劑的制備
    3.3 催化劑的結(jié)構(gòu)表征
        3.3.1 氮?dú)馕锢砦?br>        3.3.2 XRD
        3.3.3 H₂-TPR
        3.3.4 XPS
    3.4 催化劑的催化性能
        3.4.1 催化劑活性測(cè)試
        3.4.2 催化劑穩(wěn)定性測(cè)試
    3.5 反應(yīng)后催化劑的表征
        3.5.1 XRD
        3.5.2 TEM
        3.5.3 TG
    3.6 本章小結(jié)
第四章 碳納米管限域Ni基催化劑甲烷干重整催化性能
    4.1 引言
    4.2 催化劑的制備
        4.2.1 載體預(yù)處理
        4.2.2 催化劑制備
    4.3 催化劑的結(jié)構(gòu)表征
        4.3.1 Ni/CNT和Ni-Mg/CNT
        4.3.2 Ni-5Mg/np-CNT和Ni-5Mg/wp-CNT
        4.3.3 TEM分析
    4.4 催化劑的催化性能
        4.4.1 催化劑活性測(cè)試
        4.4.2 催化劑穩(wěn)定性測(cè)試
        4.4.3 本章小結(jié)
第五章 總結(jié)與展望
    5.1 總結(jié)
    5.2 展望
致謝
參考文獻(xiàn)
附錄A 論文發(fā)表情況
附錄B 碩士研究生期間參與的科研項(xiàng)目



本文編號(hào)：4024000