由于煤炭、石油等化石燃料的使用,大氣中的CO2不斷累積,產(chǎn)生了溫室效應(yīng)等負(fù)面影響。作為一種C1資源,利用二氧化碳催化加氫合成甲烷、甲醇等對(duì)資源循環(huán)利用和環(huán)境保護(hù)具有重要意義。由于CO2較為惰性和反應(yīng)動(dòng)力學(xué)的限制需要使用催化劑。然而,貴金屬活性高選擇性好但價(jià)格昂貴,常用的鎳基催化劑往往面臨燒結(jié)和產(chǎn)碳的問(wèn)題造成催化劑失活。為了解決這個(gè)難題,很多科研工作者致力于開(kāi)發(fā)催化活性高且循環(huán)穩(wěn)定的過(guò)渡金屬催化劑。本文主要針對(duì)日前催化加氫中面臨的問(wèn)題,合成了幾種地球中元素豐度高、成本低廉的催化劑,并對(duì)其催化性能進(jìn)行了深入研究。本論文具體內(nèi)容如下:通過(guò)化學(xué)浸漬再還原的方法,以金屬有機(jī)框架化合物(MOFs)UiO-66為基底,我們報(bào)導(dǎo)了使用MOFs來(lái)錨定超小的鎳顆粒,這種結(jié)構(gòu)可以有效保護(hù)熱催化過(guò)程中鎳顆粒不會(huì)發(fā)生燒結(jié)團(tuán)聚。透射電子顯微鏡(TEM)及元素能譜分析圖(EDS)表明2nm左右的鎳顆粒高度均勻的分散在UiO-66的孔隙中。此外,我們篩選出最優(yōu)鎳載量的催化劑,在長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定性能測(cè)試中,即使在300℃的反應(yīng)溫度下20wt%鎳載量的催化劑(20Ni@UiO-66)表現(xiàn)出優(yōu)異的活性(CO2轉(zhuǎn)化率達(dá)到57.6%)...

【文章頁(yè)數(shù)】：106 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 CO₂的利用途徑及現(xiàn)狀
        1.2.1 CO₂的化學(xué)特性
        1.2.2 CO₂的捕獲
            1.2.2.1 CO₂捕獲技術(shù)路線
            1.2.2.2 CO₂捕獲進(jìn)展
        1.2.3 光催化還原
        1.2.4 電催化
        1.2.5 太陽(yáng)能熱化學(xué)轉(zhuǎn)化
        1.2.6 生物化學(xué)轉(zhuǎn)化
        1.2.7 熱催化
    1.3 CO₂甲烷化機(jī)理及催化劑研究
        1.3.1 CO₂甲烷化機(jī)理分析
        1.3.2 CO₂甲烷化催化劑研究進(jìn)展
    1.4 CO₂加氫制甲醇機(jī)理及催化劑研究
        1.4.1 CO₂加氫制甲醇機(jī)理分析
        1.4.2 CO₂加氫制甲醇催化劑研究進(jìn)展
    1.5 選題依據(jù)及研究?jī)?nèi)容
    參考文獻(xiàn)
第2章 Zr-MOF負(fù)載超小Ni納米顆粒催化二氧化碳甲烷化的研究
    2.1 前言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 UiO-66 MOFs的制備
        2.2.2 Ni@UiO-66催化劑的制備
        2.2.3 Ni/SiO₂和Ni/ZrO₂的樣品制備
        2.2.4 樣品的表征
        2.2.5 催化性能測(cè)試
    2.3 結(jié)果與討論
    2.4 結(jié)論
    參考文獻(xiàn)
第3章 高活性Co₄N/Al₂O₃催化劑低溫催化二氧化碳加氫性能研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 花球狀CoAl-LDH的制備
        3.2.2 花狀Co/Al₂O₃和Co₄N/Al₂O₃球體的制備
        3.2.3 催化劑表征
        3.2.4 催化性能測(cè)試
    3.3 結(jié)果與討論
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第4章 碳支撐的Co/C和Co₄N/C納米催化劑的合成及催化二氧化碳加氫性能研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 ZIF-67的制備
        4.2.2 Co/C和Co₄N/C納米催化劑的制備
        4.2.3 樣品表征
        4.2.4 催化性能測(cè)試
    4.3 結(jié)果與討論
    4.4 結(jié)論
    參考文獻(xiàn)
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其他研究成果



本文編號(hào)：4020962