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羧甲基殼聚糖吸附劑對(duì)鈾離子的吸附特性研究

發(fā)布時(shí)間:2017-05-27 04:13

  本文關(guān)鍵詞:羧甲基殼聚糖吸附劑對(duì)鈾離子的吸附特性研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:隨著核工業(yè)的迅猛發(fā)展,含鈾廢水污染的問(wèn)題日益嚴(yán)重。含鈾廢水中鈾離子不能自然降解,可通過(guò)食物鏈富集,最終到達(dá)人體,嚴(yán)重威脅生態(tài)壞境和人類健康。殼聚糖分子鏈中含有大量氨基和羥基功能團(tuán),對(duì)多種金屬離子具有螯合作用。利用殼聚糖吸附鈾具有生物相容性、可降解性、安全無(wú)毒等優(yōu)點(diǎn),但殼聚糖自身仍存在諸多不足,如不具備良好的水溶性、化學(xué)穩(wěn)定性較差、吸附性能仍有待提高等等,因而限制了殼聚糖的應(yīng)用。 殼聚糖分子中-NH2和-OH有良好的化學(xué)反應(yīng)活性,可以方便地進(jìn)行功能化改性。羧甲基殼聚糖是在殼聚糖分子鏈上引入羧甲基功能基團(tuán)后形成的水溶性衍生物。利用羧甲基化改性可以改善水溶性,再進(jìn)行交聯(lián)可提高化學(xué)穩(wěn)定性。同時(shí)由于羧甲基殼聚糖具有氨基、羥基和羧甲基多種吸附位,由此可提高它對(duì)鈾離子的吸附容量;并且羧甲基化破壞了殼聚糖的晶體結(jié)構(gòu),增加了無(wú)定形結(jié)構(gòu),使鈾離子更易進(jìn)入吸附劑樹(shù)脂網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),因此可提高吸附速率和吸附容量。 基于上述思路,本文首先對(duì)殼聚糖進(jìn)行了羧甲基化改性,采用微波加熱方式制備出水溶性良好的羧甲基殼聚糖,再以此為原料,分別制備了交聯(lián)羧甲基殼聚糖樹(shù)脂、離子印跡羧甲基殼聚糖納米粒子和磁性羧甲基殼聚糖納米粒子,詳細(xì)討論了制備過(guò)程中的影響因素,并采用響應(yīng)面優(yōu)化法對(duì)交聯(lián)羧甲基殼聚糖樹(shù)脂的制備過(guò)程進(jìn)行了優(yōu)化。 采用上述吸附劑對(duì)模擬含鈾廢水中鈾的吸附過(guò)程進(jìn)行了研究,詳細(xì)探討了pH值、溫度、鈾離子初始濃度、時(shí)間等因素對(duì)吸附性能的影響,并研究了各種吸附劑對(duì)鈾離子的吸附動(dòng)力學(xué)、吸附熱力學(xué)及吸附等溫模型,以及吸附劑的洗脫再生能力、吸附選擇性和可能的吸附機(jī)理。 結(jié)果表明:交聯(lián)羧甲基殼聚糖樹(shù)脂的制備的主要因素有交聯(lián)劑用量、微波加熱時(shí)間、氯乙酸用量,,其中以氯乙酸用量影響最顯著,微波加熱時(shí)間與交聯(lián)劑用量的交互作用顯著。在交聯(lián)劑用量=2.09mL;微波加熱時(shí)間=21.75min;氯乙酸用量=5.78g時(shí),對(duì)鈾離子的最大吸附容量為196.63mg,通過(guò)驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)證實(shí),實(shí)際值與理論值誤差為2.45%。 pH值在5.0-6.0時(shí),三種吸附劑均有最大的吸附容量;隨著鈾離子初始濃度的增加,吸附容量逐漸增加,當(dāng)溫度達(dá)到70mg/L時(shí),吸附容量上升趨勢(shì)逐漸放緩;四種吸附劑的平衡吸附時(shí)間分別為ICMCNPs、NICMCNPs、MCMCNPs、CMCR吸附平衡時(shí)間分別為45min、60min、75min、120min。 動(dòng)力學(xué)計(jì)算表明,幾種吸附劑對(duì)鈾離子的吸附動(dòng)力學(xué)均可以采用擬以及動(dòng)力學(xué)方程與擬二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程進(jìn)行擬合;從吸附等溫線上看,ICMCNPs、CMCR、NICMCNPs對(duì)Langmuir吸附等溫模型擬合結(jié)果更好,表明其對(duì)鈾的吸附以單層吸附為主,MCMCNPs對(duì)Langmuir和Freundlich吸附等溫模型均能夠很好的擬合,表明其對(duì)鈾的吸附是單層吸附與多層吸附的一種結(jié)合。四種吸附劑均不可以采用D-R吸附等溫線進(jìn)行擬合,可能是因?yàn)楸疚闹苽涞乃姆N吸附劑均不具備較多的微孔結(jié)構(gòu)。熱力學(xué)計(jì)算表明,吸附過(guò)程是放熱反應(yīng),溫度升高不利于鈾離子與吸附劑的結(jié)合;再生實(shí)驗(yàn)表明,幾種吸附劑在合適的洗脫介質(zhì)中,都具備良好的再生能力;選擇性吸附實(shí)驗(yàn)表明,ICMCNPs在經(jīng)過(guò)離子印跡技術(shù)處理后,可對(duì)鈾離子進(jìn)行選擇性吸附。
【關(guān)鍵詞】: 羧甲基殼聚糖 吸附 離子印跡 磁性吸附
【學(xué)位授予單位】:東華理工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2013
【分類號(hào)】:O647.3
【目錄】:
  • 摘要3-5
  • ABSTRACT5-10
  • 緒論10-22
  • 1.1 含鈾廢水的來(lái)源、危害及處理辦法10
  • 1.2 殼聚糖\羧甲基殼聚糖10-12
  • 1.3 羧甲基殼聚糖及其衍生物12-17
  • 1.3.1 羧甲基殼聚糖的制備12-13
  • 1.3.2 交聯(lián)羧甲基殼聚糖13-15
  • 1.3.3 離子印跡-羧甲基殼聚糖15-16
  • 1.3.4 納米磁性羧甲基殼聚糖16-17
  • 1.4 羧甲基殼聚糖對(duì)金屬離子的吸附機(jī)理17-19
  • 1.5 本課題的研究?jī)?nèi)容和研究意義19-22
  • 1.5.1 本課題的研究?jī)?nèi)容19
  • 1.5.2 本課題的研究意義19-20
  • 1.5.3 本課題的創(chuàng)新之處20-22
  • 第二章 實(shí)驗(yàn)部分22-30
  • 引言22
  • 2.1 材料與儀器22-23
  • 2.1.1 試劑22
  • 2.1.2 儀器22-23
  • 2.2 羧甲基殼聚糖(CMC)的制備23
  • 2.3 戊二醛交聯(lián)羧甲基殼聚糖樹(shù)脂(CMCR)的制備23-24
  • 2.4 離子印跡羧甲基殼聚糖納米粒子(ICMCNPs)的制備24-26
  • 2.5 TPP 交聯(lián)磁性羧甲基殼聚糖納米粒子(MCMCNPs)的制備26
  • 2.5.1 納米 Fe3O4 的制備26
  • 2.5.2 磁性羧甲基殼聚糖粒子的制備26
  • 2.6 吸附實(shí)驗(yàn)26-28
  • 2.6.1 pH 值的影響26-27
  • 2.6.2 吸附時(shí)間的影響27
  • 2.6.3 溫度的影響27
  • 2.6.4 鈾離子初始濃度的影響27
  • 2.6.5 多組分吸附27-28
  • 2.7 戊二醛交聯(lián)羧甲基殼聚糖樹(shù)脂制備的優(yōu)化28
  • 2.8 鈾離子標(biāo)準(zhǔn)曲線測(cè)定(分光光度法)28-30
  • 第三章 結(jié)果與討論(1) 吸附劑制備及表征30-44
  • 3.1 鈾離子標(biāo)準(zhǔn)曲線30
  • 3.2 羧甲基殼聚糖的制備及表征30-31
  • 3.3 戊二醛交聯(lián)羧甲基殼聚糖樹(shù)脂的制備、表征及其響應(yīng)面優(yōu)化31-36
  • 3.4 羧甲基殼聚糖納米粒子的制備及表征36-38
  • 3.5 磁性羧甲基殼聚糖納米粒子的制備及表征38-42
  • 3.5.1 磁性羧甲基殼聚糖粒子的制備38-39
  • 3.5.2 羧甲基殼聚糖濃度對(duì)形貌的影響39-40
  • 3.5.3 TPP 濃度對(duì)磁性納米粒子形貌的影響40
  • 3.5.4 磁性羧甲基殼聚糖納米粒子的表征40-42
  • 3.6 本章小結(jié)42-44
  • 第四章 結(jié)果與討論(2) 吸附實(shí)驗(yàn)及吸附模型44-62
  • 引言44
  • 4.1 pH 值的影響44-45
  • 4.2 鈾離子初始濃度的影響45-46
  • 4.3 吸附動(dòng)力學(xué)46-50
  • 4.4 吸附等溫線50-54
  • 4.5 吸附熱力學(xué)54-57
  • 4.6 吸附劑再生57-58
  • 4.7 吸附選擇性58-59
  • 4.8 吸附機(jī)理研究59-61
  • 4.9 本章小結(jié)61-62
  • 結(jié)論與展望62-64
  • 參考文獻(xiàn)64-68
  • 攻讀學(xué)位期間論文發(fā)表情況68-70
  • 致謝70

【參考文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

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10 孫新枝,蘇中興;改性殼聚糖的制備及其對(duì)金屬離子的吸附性能[J];化學(xué)研究;2005年01期


  本文關(guān)鍵詞:羧甲基殼聚糖吸附劑對(duì)鈾離子的吸附特性研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。



本文編號(hào):398822

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