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Ni/MgO-Al 2 O 3 催化劑的改性及催化CH 4 -CO 2 重整行為

發(fā)布時(shí)間:2024-05-12 23:54
  CH4-CO2重整工藝是利用溫室氣體C02與自然界儲(chǔ)量豐富的CH4制氫的一種重要途徑,因制得合成氣H2/CO比約為1,可直接用于F-T過(guò)程合成長(zhǎng)鏈的碳?xì)浠衔?能有效的緩解能源危機(jī)及環(huán)境問(wèn)題,因此受到越來(lái)越多的重視。Ni基催化劑因其活性高、價(jià)格低等優(yōu)勢(shì),常被用作CH4-CO2重整的催化劑,但易燒結(jié)和積炭失活限制了其工業(yè)應(yīng)用。如何改善Ni基催化劑的燒結(jié)和積炭問(wèn)題,提高其穩(wěn)定性是研究的熱點(diǎn);谒Y(jié)構(gòu)制備的CH4-CO2重整Ni基催化劑具有活性組分分散好、堿性強(qiáng)等特點(diǎn),本論文以商業(yè)Mg-Al水滑石焙燒氧化物作為載體,通過(guò)水熱浸漬重構(gòu)法制備得到Ni/MgO-Al2O3催化劑,并用于甲烷二氧化碳重整反應(yīng)中。結(jié)果顯示該方法制備的催化劑初始活性高,但積炭嚴(yán)重、穩(wěn)定性差。因此如何提高Ni/MgO-Al2O3催化劑的穩(wěn)定性是本文的研究重點(diǎn)。論文基于炭催化劑表面積大、孔隙結(jié)構(gòu)豐富、耐硫中毒和耐高溫而活性低及Ni基催化劑活性高、穩(wěn)定性差的互補(bǔ)特性,以蔗糖為炭源,Ni-Mg-Al水滑石為金屬前驅(qū)體,制備炭-Ni/MgO-Al2O3復(fù)合催化劑?疾齑呋瘎┲苽浞椒、水滑石的焙燒溫度、炭化溫度、蔗糖含量等制備...

【文章頁(yè)數(shù)】:73 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻(xiàn)綜述
    1.1 研究背景
    1.2 甲烷制備合成氣的途徑
        1.2.1 甲烷水蒸氣重整制備合成氣
        1.2.2 甲烷部分氧化制備合成氣
        1.2.3 甲烷二氧化碳重整制備合成氣
    1.3 甲烷二氧化碳重整反應(yīng)的研究
        1.3.1 甲烷及二氧化碳分子的活化
        1.3.2 熱力學(xué)及反應(yīng)機(jī)理
    1.4 甲烷二氧化碳重整中的催化劑
        1.4.1 催化劑活性組分的研究
        1.4.2 催化劑載體的研究
        1.4.3 催化劑助劑的研究
    1.5 選題依據(jù)及研究?jī)?nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)原料
    2.2 催化劑的制備
        2.2.1 Ni/MgO-Al2O3催化劑的制備
        2.2.2 炭-Ni/MgO-Al2O3復(fù)合催化劑的制備
        2.2.3 Ni/MgO-Al2O3催化劑的Ca改性
    2.3 催化劑的性能評(píng)價(jià)
    2.4 催化劑的表征
        2.4.1 氮?dú)馕?脫附分析(N2 adsorption/desorption)
        2.4.2 X射線衍射分析(XRD)
        2.4.3 熱重分析(Thermogravimetric analysis)
        2.4.4 氫氣程序升溫還原分析(H2-TPR)
        2.4.5 X射線熒光光譜分析(XRF)
        2.4.6 傅里葉紅外光譜分析(FTIR)
3 炭-Ni/MgO-Al2O3復(fù)合催化劑在CH4-CO2重整中的應(yīng)用
    引言
    3.1 制備方法對(duì)催化劑性能的影響
    3.2 金屬前驅(qū)體焙燒溫度對(duì)催化性能的影響
        3.2.1 前驅(qū)體的XRD分析
        3.2.2 炭催化劑的CH4-CO2重整反應(yīng)性能
        3.2.3 復(fù)合催化劑的CH4-CO2重整反應(yīng)性能
        3.2.4 與Ni/MgO-Al2O3催化劑性能的對(duì)比
    3.3 炭化溫度對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)及性能的影響
        3.3.1 N2吸附表征
        3.3.2 催化劑性能對(duì)比及積炭情況分析
    3.4 蔗糖濃度對(duì)催化劑性能的影響
        3.4.1 預(yù)處理的影響
        3.4.2 蔗糖與金屬混合氧化物質(zhì)量比的影響
        3.4.3 與Ni/MgO-Al2O3催化劑的對(duì)比
    3.5 本章小結(jié)
4 Ni/MgO-Al2O3催化劑的Ca改性及在CH4-CO2重整中的應(yīng)用
    引言
    4.1 浸漬溫度對(duì)催化劑性能的影響
        4.1.1 水滑石前驅(qū)體分析
        4.1.2 催化劑性能的比較
    4.2 微波加熱功率對(duì)催化劑性能的影響
    4.3 Ca/Ni摩爾比對(duì)催化劑性能的影響
        4.3.1 不同Ca/Ni摩爾比對(duì)催化劑的性能影響
        4.3.2 催化劑的積炭及XRD分析
        4.3.3 與復(fù)合催化劑性能的比較
    4.4 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表學(xué)術(shù)論文情況
致謝



本文編號(hào):3972074

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