針對(duì)目前以ZSM-5分子篩為催化劑的甲醇制烴工藝(MTH)存在汽油產(chǎn)品芳烴含量較高和低碳烯烴選擇性較低的問題,鑒于ZSM-5分子篩表面豐富可調(diào)變的酸性質(zhì),結(jié)合SAPO-11分子篩不僅具有AEL拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)十元環(huán)一維孔道,且還表現(xiàn)出較小微孔特性和較弱表面酸性。論文從新型結(jié)構(gòu)催化劑設(shè)計(jì)出發(fā),利用分子篩復(fù)合技術(shù),將SAPO-11(AEL)和低硅鋁比HZSM-5(MFI)進(jìn)行復(fù)合制備復(fù)合分子篩并考察在MTG工藝中的催化性能;將SAPO-11和高硅鋁比HZSM-5進(jìn)行復(fù)合制備復(fù)合分子篩并考察在MTO工藝中的催化性能。采用微波輔助水熱合成法,以廉價(jià)的二乙胺為模板劑,考察了不同制備條件對(duì)SAPO-11分子篩晶體結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響。借助XRD、SEM、BET和NH₃-TPD等表征手段對(duì)合成產(chǎn)物微觀形貌和物化性質(zhì)進(jìn)行了分析表征。結(jié)果表明,硅源種類、硅源濃度、模板劑濃度、終點(diǎn)pH值、晶化溫度和晶化時(shí)間等因素對(duì)合成產(chǎn)物晶相組成、微觀形貌、孔結(jié)構(gòu)和表面酸性具有較大影響;以堿性硅溶膠為硅源,取原料摩爾配比Al₂O₃:P₂O_...

【文章頁數(shù)】：93 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 甲醇制烴
        1.1.1 甲醇制烴反應(yīng)工藝
        1.1.2 甲醇制烴反應(yīng)機(jī)理
        1.1.3 甲醇制烴反應(yīng)催化劑
    1.2 ZSM-5分子篩催化劑
        1.2.1 ZSM-5分子篩概述
        1.2.2 ZSM-5分子篩催化機(jī)制
    1.3 MTH工藝中ZSM-5分子篩改性
    1.4 SAPO-11分子篩概述
    1.5 復(fù)合分子篩
        1.5.1 復(fù)合分子篩概述
        1.5.2 復(fù)合分子篩分類
        1.5.3 復(fù)合分子篩制備
    1.6 ZSM-5/SAPO-11復(fù)合分子篩研究現(xiàn)狀
    1.7 課題研究目的及內(nèi)容
        1.7.1 研究目的
        1.7.2 研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)原料
    2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.3 分子篩催化劑的制備
        2.3.1 SAPO-11分子篩的制備
        2.3.2 ZSM-5分子篩的制備
        2.3.3 復(fù)合分子篩的制備
    2.4 分子篩的表征
        2.4.1 分子篩的晶相分析(XRD)
        2.4.2 分子篩的形貌分析(SEM)
        2.4.3 分子篩的孔結(jié)構(gòu)分析(BET)
        2.4.4 分子篩的酸性分析(NH₃-TPD)
        2.4.5 分子篩的熱重分析(TG/DSC)
    2.5 分子篩的催化性能評(píng)價(jià)
        2.5.1 實(shí)驗(yàn)裝置
        2.5.2 產(chǎn)物定量分析
第三章 SAPO-11分子篩的制備及表征
    3.1 引言
    3.2 硅源對(duì)SAPO-11結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響
        3.2.1 硅源種類對(duì)SAPO-11結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響
        3.2.2 硅源濃度對(duì)SAPO-11結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響
    3.3 模板劑濃度對(duì)SAPO-11結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響
    3.4 制備條件對(duì)SAPO-11結(jié)構(gòu)性質(zhì)的的影響
        3.4.1 終點(diǎn)pH值對(duì)SAPO-11結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響
        3.4.2 晶化溫度對(duì)SAPO-11結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響
        3.4.3 晶化時(shí)間對(duì)SAPO-11結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響
    3.5 本章小結(jié)
第四章 ZSM-5/SAPO-11復(fù)合結(jié)構(gòu)分子篩制備、表征及催化評(píng)價(jià)
    4.1 引言
    4.2 硅鋁比對(duì)ZSM-5結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響
    4.3 ZSM-5硅鋁比對(duì)ZSM-5/SAPO-11復(fù)合分子篩的影響
        4.3.1 ZSM-5硅鋁比對(duì)復(fù)合分子篩結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響
        4.3.2 ZSM-5硅鋁比對(duì)復(fù)合分子篩催化MTH性能的影響
    4.4 制備方法對(duì)ZSM-5(80)/SAPO-11復(fù)合分子篩的影響
        4.4.1 制備方法對(duì)復(fù)合分子篩結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響
        4.4.2 制備方法對(duì)復(fù)合分子篩催化MTG性能的影響
    4.5 制備方法對(duì)ZSM-5(360)/SAPO-11復(fù)合分子篩的影響
        4.5.1 制備方法對(duì)復(fù)合分子篩結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響
        4.5.2 制備方法對(duì)復(fù)合分子篩催化MTO性能的影響
    4.6 質(zhì)量比對(duì)ZSM-5(80)/SAPO-11復(fù)合分子篩的影響
        4.6.1 質(zhì)量比對(duì)復(fù)合分子篩結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響
        4.6.2 質(zhì)量比對(duì)復(fù)合分子篩催化MTG性能的影響
    4.7 質(zhì)量比對(duì)ZSM-5(360)/SAPO-11復(fù)合分子篩的影響
        4.7.1 質(zhì)量比對(duì)復(fù)合分子篩結(jié)構(gòu)性質(zhì)的影響
        4.7.2 質(zhì)量比對(duì)復(fù)合分子篩催化MTO性能的影響
    4.8 本章小結(jié)
第五章 ZSM-5/SAPO-11復(fù)合結(jié)構(gòu)分子篩MTH工藝條件優(yōu)化
    5.1 引言
    5.2 ZSM-5(360)/SAPO-11復(fù)合分子篩催化MTO反應(yīng)研究
        5.2.1 水醇質(zhì)量比的影響
        5.2.2 反應(yīng)溫度的影響
        5.2.3 進(jìn)料空速的影響
        5.2.4 反應(yīng)時(shí)間的影響
    5.3 ZSM-5(80)/SAPO-11復(fù)合分子篩催化MTG反應(yīng)研究
        5.3.1 反應(yīng)溫度的影響
        5.3.2 進(jìn)料空速的影響
        5.3.3 反應(yīng)時(shí)間的影響
    5.4 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論與展望
    6.1 結(jié)論
    6.2 展望
致謝
參考文獻(xiàn)
附錄



本文編號(hào)：3936786