使用乙二醇還原法制備了一系列不同尺寸的Pt-x納米顆粒(x=1.41、1.57、1.79、1.95、2.12、2.32 nm),將其負載于棒狀(rod)CeO₂載體上.考察了不同尺寸的Pt顆粒催化劑Pt-x/CeO₂-rod在甲苯催化氧化反應中的催化性能.結(jié)果顯示,隨著Pt顆粒尺寸的增加,催化劑活性先升高后降低.其中,Pt顆粒尺寸為1.79 nm時催化劑催化活性最好,T90=133℃.一般認為,Pt顆粒尺寸增加其分散度減小,導致催化活性降低.然而本實驗結(jié)果表明,隨Pt尺寸增加催化活性先升高后降低,并且基于催化劑表面Pt原子計算的TOFs(turnover frequencies)隨Pt尺寸增加逐漸變大.紫外拉曼光譜(UV Raman)、XRD、XPS顯示,隨著Pt顆粒尺寸增加,催化劑Pt-x/Ce-rod表面氧空位的濃度逐漸增加.氧空位有效提高了催化劑晶格氧的流動,促進了氧氣的吸附活化及傳遞過程.Pt/Ce催化劑催化氧化甲苯反應活性是Pt分散度以及CeO₂表面氧空位濃度雙重作用的結(jié)果.

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【文章目錄】：
1 引言(Introduction)
2 實驗部分(Experiment part)
    2.1 催化劑制備
    2.2 催化劑表征
    2.3 催化劑活性評價
3 結(jié)果與討論(Results and discussion)
    3.1 TEM&HRTEM
    3.2 ICP、XRD和BET
    3.3 XPS
    3.4 H2-TPR
    3.5 UV拉曼
    3.6 活性評價
4 結(jié)論(Conclusions)



本文編號：3926019