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Ru/HZSM-5催化劑的制備及對(duì)苯二酚催化加氫反應(yīng)的研究

發(fā)布時(shí)間:2024-03-09 12:15
  有機(jī)化合物1,4-環(huán)己二醇可廣泛應(yīng)用于有機(jī)合成和精細(xì)化工等領(lǐng)域。在以對(duì)苯二酚為反應(yīng)物催化加氫制1,4-環(huán)己二醇的工藝中,由于原料廉價(jià)易得,產(chǎn)品1,4-環(huán)己二醇具有較高實(shí)用性與經(jīng)濟(jì)效益。因此研究此工藝路線,無論從經(jīng)濟(jì)學(xué)角度,還是從加氫反應(yīng)研究角度,都有著十分重要的意義。本文以不同硅鋁摩爾比的HZSM-5為載體,采用沉淀法和化學(xué)還原法制備了負(fù)載型Ru/HZSM-5催化劑。通過XRD、TEM和BET表征手段分析比較了兩種方法對(duì)催化劑形貌結(jié)構(gòu)及Ru粒徑大小與分散情況的影響。結(jié)果表明,兩種方法均沒有破壞HZSM-5的骨架結(jié)構(gòu),活性組分Ru粒子以非晶態(tài)結(jié)構(gòu)存在。由于在化學(xué)還原法中Na BH4還原Ru3+伴隨有氫氣生成,使得活性組分不易發(fā)生團(tuán)聚,故比沉淀法制備的催化劑中Ru粒徑小且分散度高。以對(duì)苯二酚催化加氫反應(yīng)為探針實(shí)驗(yàn),考察了載體HZSM-5硅鋁摩爾及各個(gè)反應(yīng)條件對(duì)反應(yīng)物轉(zhuǎn)化率及目標(biāo)產(chǎn)物選擇性的影響,比較分析了兩種方法制備的Ru/HZSM-5體系下的最優(yōu)反應(yīng)條件。結(jié)果表明,硅鋁摩爾比對(duì)催化性能影響顯著,當(dāng)Si/Al摩爾比為740時(shí),Br?nsted酸含量最小,反應(yīng)中1,4-環(huán)己二醇選擇性最高,催...

【文章頁數(shù)】:58 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 前言
    1.2 催化加氫反應(yīng)
        1.2.1 催化加氫反應(yīng)簡介
        1.2.2 芳香族化合物中苯環(huán)上的催化加氫反應(yīng)
    1.3 對(duì)苯二酚催化加氫制備 1,4-環(huán)己二醇
        1.3.1 對(duì)苯二酚
        1.3.2 1,4-環(huán)己二醇物化性質(zhì)及用途
        1.3.3 對(duì)苯二酚加氫制備 1,4-環(huán)己二醇
    1.4 負(fù)載型加氫催化劑
        1.4.1 負(fù)載型加氫催化劑的組成
        1.4.2 負(fù)載型加氫催化劑的種類
    1.5 論文研究目的、意義及內(nèi)容
        1.5.1 論文研究目的和意義
        1.5.2 論文研究內(nèi)容
第二章 Ru/HZSM-5 催化劑的制備、表征和活性評(píng)價(jià)
    2.1 前言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與氣體
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備
    2.3 Ru/HZSM-5 催化劑的制備
        2.3.1 沉淀法制備Ru/HZSM-5 催化劑
        2.3.2 化學(xué)還原法制備Ru/HZSM-5 催化劑
    2.4 Ru/HZSM-5 催化劑表征
        2.4.1 X射線衍射分析
        2.4.2 透射電子顯微鏡分析
        2.4.3 比表面積分析
    2.5 Ru/HZSM-5 催化劑活性評(píng)價(jià)
    2.6 結(jié)果與討論
        2.6.1 XRD測定結(jié)果分析
        2.6.2 TEM測定結(jié)果分析
        2.6.3 BET測定結(jié)果分析
    2.7 本章小結(jié)
第三章 沉淀法制備Ru/HZSM-5 催化劑及對(duì)苯二酚加氫反應(yīng)
    3.1 前言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 催化劑的制備
        3.2.2 對(duì)苯二酚催化加氫反應(yīng)與產(chǎn)物分析
        3.2.3 實(shí)驗(yàn)試劑與設(shè)備
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 硅鋁摩爾比(沉淀法)對(duì)反應(yīng)的影響
        3.3.2 溫度對(duì)反應(yīng)的影響
        3.3.3 時(shí)間對(duì)反應(yīng)的影響
        3.3.4 壓力對(duì)反應(yīng)的影響
        3.3.5 Ru負(fù)載量對(duì)反應(yīng)的影響
        3.3.6 Ru/HZSM-5 催化劑(沉淀法)的重復(fù)性實(shí)驗(yàn)
    3.4 本章小結(jié)
第四章 化學(xué)還原法制備Ru/HZSM-5 催化劑及對(duì)苯二酚加氫反應(yīng)
    4.1 前言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 催化劑的制備
        4.2.2 對(duì)苯二酚催化加氫反應(yīng)與產(chǎn)物分析
        4.2.3 實(shí)驗(yàn)試劑與設(shè)備
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 HZSM-5 硅鋁摩爾比(化學(xué)還原法)對(duì)反應(yīng)的影響
        4.3.2 溫度對(duì)反應(yīng)的影響
        4.3.3 時(shí)間對(duì)反應(yīng)的影響
        4.3.4 壓力對(duì)反應(yīng)的影響
        4.3.5 Ru負(fù)載量對(duì)反應(yīng)的影響
        4.3.6 Ru/HZSM-5 催化劑(化學(xué)還原法)的重復(fù)性實(shí)驗(yàn)
    4.4 本章小結(jié)
第五章 不同制備方法催化性能比較及對(duì)苯二酚催化加氫反應(yīng)路徑分析
    5.1 前言
    5.2 不同制備方法對(duì)Ru/HZSM-5 催化劑形貌結(jié)構(gòu)的影響
    5.3 兩種制備方法對(duì)對(duì)苯二酚加氫反應(yīng)的影響
    5.4 對(duì)苯二酚催化加氫反應(yīng)路徑分析
    5.5 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
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本文編號(hào):3923408

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