化石能源不可再生,而且在燃燒的過程中又會排放出大量CO2,帶來了嚴重的環(huán)境問題。光催化還原CO2,利用取之不盡用之不竭的太陽能,通過光催化劑,可將空氣中的CO2轉化為CH4、CH3OH等能源分子,從而實現(xiàn)碳的循環(huán)。因此,光催化還原CO2成為物理、化學、以及材料領域中一個非常熱門的研究方向。然而,目前光催化劑的轉化效率普遍較低,CO2的還原產物種類較多,選擇性也不容易控制,探究光催化還原CO2的影響因素和反應機理,從而達到設計和發(fā)現(xiàn)新型高效光催化劑的目的顯得尤為重要。其中光的吸收利用和表面的吸脫附機理,又是重中之重的兩個核心因素。BiOX(X=C1、Br、I)光催化材料具有可見光吸收的帶隙和獨特的層狀結構,而且實驗中發(fā)現(xiàn)通過表面的調控和自摻雜缺陷的構建,可以調控BiOX材料光催化的效率和選擇性,具有很好的代表性。因此本論文選擇以BiOBr為研究對象,旨在采用第一性原理的密度泛函(DFT)計算方法,對比分析BiOBr[001]、[010]晶面的表面性質,以及CO2分子在其清潔表面、缺陷表面的吸附性能。具體內容如下:(1)采用第一性原理平面贗勢方法研究了 BiOBr體相晶體結構及(010)、...

【文章頁數(shù)】：73 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 光催化基本原理
    1.3 光催化的應用領域
        1.3.1 能源轉化功能
        1.3.2 環(huán)境凈化功能
        1.3.3 其他方面
    1.4 催化還原CO2

        1.4.1 光催化還原CO₂原理
        1.4.2 光催化還原CO₂研究進展
    1.5 選題依據(jù)以及研究內容
        1.5.1 選題依據(jù)
        1.5.2 研究內容
    參考文獻
第2章 理論基礎與計算方法
    2.1 薛定諤方程
        2.1.1 Thomas-Fermi模型
        2.1.2 Hohenberg-Kohn定理
        2.1.3 Kohn-Sham方程
    2.2 交換-關聯(lián)能量泛函
        2.2.1 局域密度近似
        2.2.2 廣義梯度近似
        2.2.3 密度泛函理論在計算上的局限性
    2.3 VASP計算模塊簡介
    參考文獻
第3章 BiOBr表面原子與電子結構的第一性原理研究
    3.1 研究背景
    3.2 計算方法
    3.3 結構模型
    3.4 結構與討論
        3.4.1 BiOBr體相結構
        3.4.2 BiOBr表面能帶結構與態(tài)密度
    3.5 表面能
    3.6 本章小結
    參考文獻
第4章 BiOBr表面CO₂分子吸附與活化微觀機理研究
    4.1 引言
    4.2 計算方法
    4.3 結果和討論
        4.3.1 CO₂分子的吸附與活化
        4.3.2 吸附結構
        4.3.3 吸附能
        4.3.4 電荷轉移分析
    4.4 本章小結
    參考文獻
第5章 BiOBr缺陷表面CO₂分子吸附與活化微觀機理的研究
    5.1 研究背景
    5.2 計算方法
    5.3 結果和討論
        5.3.1 體相缺陷結構
        5.3.2 體相缺陷結構電子結構
        5.3.3 缺陷表面及電子結構
        5.3.4 缺陷表面吸附CO₂分子
    5.4 本章小結
    參考文獻
第6章 總結與展望
    6.1 總結
    6.2 展望
致謝
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本文編號：3906461

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