二氧化碳在大氣中的含量逐年升高,現(xiàn)在已經(jīng)成為溫室效應(yīng)的主要原因。然而二氧化碳作為一種可以利用的C1資源,具有很多優(yōu)秀的特性。在環(huán)境保護與社會經(jīng)濟發(fā)展方面,利用二氧化碳合成高經(jīng)濟附加值的化學(xué)品都具有很重要的意義�；瘜W(xué)利用二氧化碳的方式主要是通過對二氧化碳進行活化后轉(zhuǎn)化成具有活性的官能團,按照對二氧化碳實現(xiàn)多種還原的狀態(tài),如轉(zhuǎn)換成甲基,�；�,與羧基等等。這樣就能實現(xiàn)二氧化碳的高效利用,符合時代潮流的發(fā)展趨勢。甲胺類與甲酰胺類化合物在天然產(chǎn)物和藥物分子中廣泛存在。利用二氧化碳合成此類化合物合成此類產(chǎn)品能達到較高的實用價值。研究課題中我們報道了一例利用二氧化碳作為C1原料,聚甲基硅氫氧烷(PMHS)作為還原劑的,有機小分子DBU催化的胺的選擇性甲基化與甲�；磻�(yīng)。反應(yīng)體系為均相反應(yīng)體系,可以以極低的催化劑使用量實現(xiàn)反應(yīng)。同時反應(yīng)采用的還原劑聚甲基硅氫氧烷(PMHS)是一種極其廉價的試劑,與氫氣相比又具有安全易操作的優(yōu)點。體系中涉及的催化劑DBU是一種實驗室常見的有機堿,對于水氧不敏感,在空氣可以穩(wěn)定存在。反應(yīng)體系也可以通過改變溫度這一單一因素來實現(xiàn)對胺進行甲胺化或者甲酰化的高選擇性反應(yīng)。最后我...

【文章頁數(shù)】：75 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
        1.1.1 化學(xué)法固定二氧化碳研究進展
        1.1.2 文章主要研究內(nèi)容簡介
    1.2 二氧化碳參與的甲胺化甲酰化研究現(xiàn)狀概述
        1.2.1 過渡金屬催化的甲胺化與甲�；磻�(yīng)
        1.2.2 非金屬催化劑催化的胺的甲胺化反應(yīng)與甲酰化反應(yīng)
    1.3 苯基季銨鹽參與的偶聯(lián)反應(yīng)研究現(xiàn)狀概述
        1.3.1 苯基季銨鹽參與的C-C成鍵交叉偶聯(lián)反應(yīng)
        1.3.2 苯基季銨鹽參與的C–X成鍵反應(yīng)
    1.4 過渡金屬催化的二氧化碳羧化反應(yīng)概述
        1.4.1 通過C-X,C-O,C-N鍵斷裂實現(xiàn)的羧化反應(yīng)
        1.4.2 通過C-H鍵斷裂實現(xiàn)的羧化反應(yīng)
第二章 材料與方法
    2.1 主要實驗材料及分析儀器
    2.2 部分反應(yīng)底物的合成
    2.3 模板反應(yīng)操作步驟
        2.3.1 DBU催化的N-甲基苯胺與二氧化碳參與的甲胺化反應(yīng)與甲�；僮鞑襟E..
        2.3.2 過渡金屬催化的季銨鹽與二氧化碳參與的羧化反應(yīng)操作步驟
    2.4 甲胺化反應(yīng)與甲酰化反應(yīng)產(chǎn)物表征
第三章 二氧化碳作C1資源的甲胺化反應(yīng)、甲酰化反應(yīng)和羧化反應(yīng)
    3.1 引言
    3.2 DBU催化的甲胺化與甲�；瘲l件篩選及優(yōu)化
        3.2.1 DBU催化的甲胺化反應(yīng)體系構(gòu)建
        3.2.2 DBU催化的甲胺化反應(yīng)催化劑種類篩選
        3.2.3 DBU催化的甲胺化反應(yīng)時間及反應(yīng)溫度優(yōu)化
        3.2.4 DBU催化的甲胺化反應(yīng)還原劑篩選及優(yōu)化
        3.2.5 DBU催化的甲胺化反應(yīng)催化劑篩選
        3.2.6 DBU催化的甲胺化反應(yīng)溶劑篩選及優(yōu)化
        3.2.7 DBU催化的甲胺化反應(yīng)底物適用性考察
        3.2.8 DBU催化的甲�；磻�(yīng)條件優(yōu)化
        3.2.9 DBU催化的甲�；磻�(yīng)底物適用性考察
    3.3 DBU催化的甲胺化與甲酰化反應(yīng)機理研究
    3.4 過渡金屬催化的二氧化碳羧化反應(yīng)體系建立優(yōu)化
第四章 結(jié)論與展望
致謝
攻讀碩士期間的發(fā)表學(xué)術(shù)論文
參考文獻



本文編號：3890413