發(fā)布時間：2024-01-30 06:09

　　在溫和條件下將飽和烷烴的C-H鍵選擇性催化活化以構(gòu)建C-C和C-X鍵是石油化工產(chǎn)業(yè)獲得重大突破的瓶頸問題。C(sp³)-H鍵鍵能高而且彼此差別極小,因此,烷烴C-H鍵直接官能化,尤其是形成碳-碳鍵,存在反應(yīng)的活性和選擇性的雙重挑戰(zhàn),是當前最具挑戰(zhàn)性課題。金屬卡賓誘導(dǎo)的C(sp³)-H鍵烷基化是一種新興的極具前途的構(gòu)筑烷基-烷基鍵的策略。例如,最近Emory大學(xué)的Davies教授報道了使用手性donor-acceptor銠卡賓在簡單烷烴中對未活化的1°,2°和3°C-H鍵進行一系列的區(qū)域選擇性,非對映選擇性甚至對映選擇性的C(sp³)-H鍵功能化反應(yīng)。Pérez和Dias等人發(fā)展了一系列的銅和銀催化的acceptor型-卡賓和烷烴C-H鍵的插入反應(yīng)。但是,迄今為止,上述策略都是使用EWG-穩(wěn)定的重氮化合物作為卡賓前體,因為EWG能夠顯著提高金屬卡賓的親電性。產(chǎn)物也必然含有EWG,這在一定程度上限制了其產(chǎn)物的多樣性,阻礙了其在有機合成中的進一步應(yīng)用。苯磺酰腙作為donor-卡賓前體被廣泛研究,但是尚未應(yīng)用于分子間的烷烴C-H...

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【學(xué)位級別】：碩士

圖1-1Tpx與Ag的配合物有三核、雙核和單核三種形式

圖1-21966年，SwiatoslavTrofimenko首次介紹了[1]含有Tpx配體結(jié)構(gòu)的Zn，Mn配位化

圖1-3此后，Tpx配體這個系列的成員越來越多，目前已超過200種，并且已制備出它們

圖1-4制備MTpx的傳統(tǒng)方法是：通過KBH4或NaBH4與相應(yīng)的吡唑的反應(yīng)合成KTpx或

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