α,β-不飽和醛的選擇性催化加氫在精細(xì)化工產(chǎn)品工業(yè)制備中占據(jù)著重要地位,受到社會(huì)各界的廣泛關(guān)注。其中檸檬醛因?yàn)槠涔倌軋F(tuán)眾多而具有一系列的可能反應(yīng)途徑,所以產(chǎn)物較為復(fù)雜。碳氧雙鍵相對(duì)于碳碳雙鍵具有更高的活化能,因此碳氧鍵的加氫非常具有挑戰(zhàn)性。當(dāng)碳碳雙鍵與其他取代基連接或共輒時(shí)(如苯環(huán)、呋喃環(huán)等),由于空間位阻和電子效應(yīng)使得碳碳雙鍵選擇性氫化十分具有挑戰(zhàn)性,因此肉桂醛的碳碳雙鍵選擇性加氫有著巨大的經(jīng)濟(jì)價(jià)值。由金屬離子或金屬簇與有機(jī)配體橋聯(lián)而成的金屬-有機(jī)框架化合物(MOFs)是一種具有眾多優(yōu)異性能的多孔材料,近二十年來研究火熱。其中,MOFs基材料以及MOFs衍生材料具有更加優(yōu)異的性能,尤其在催化領(lǐng)域中表現(xiàn)出色。本文設(shè)計(jì)制備了兩種V型嘧啶類富氮配體,并應(yīng)用它們和系列羧酸與金屬鹽反應(yīng)合成了 5個(gè)新型金屬-有機(jī)化合物。對(duì)其結(jié)構(gòu)及物化性質(zhì)進(jìn)行了相應(yīng)的表征,探究了部分MOFs在催化方面的應(yīng)用。主要內(nèi)容如下:1.應(yīng)用兩種富氮配體bem與be2am,分別和不同羧酸與金屬鹽反應(yīng)合成了 5個(gè)新的金屬-有機(jī)化合物。bem與對(duì)苯二甲酸溶劑熱法生成具有2重穿插的pcu拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的化合物1。在類似的合成條件下,用間...

【文章頁數(shù)】：81 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 緒論
    1.1 金屬-有機(jī)框架化合物(MOFs)
        1.1.1 MOFs材料的概述
        1.1.2 MOFs材料的應(yīng)用
    1.2 MOFs衍生材料的主要應(yīng)用
        1.2.1 有機(jī)催化
        1.2.2 電催化
        1.2.3 電容材料
        1.2.4 傳感
        1.2.5 吸附劑
    1.3 α,β-不飽和醛加氫研究現(xiàn)狀
        1.3.1 貴金屬催化劑
        1.3.2 非貴金屬催化劑
    1.4 富氮MOFs綜述
    1.5 本論文的選題意義及研究內(nèi)容
第2章 Ⅴ型富氮配體構(gòu)筑的富氮金屬-有機(jī)化合物的合成、結(jié)構(gòu)及表征
    2.1 引言
    2.2 試劑與儀器
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)主要試劑
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)主要儀器
    2.3 化合物的合成、結(jié)構(gòu)與表征
        2.3.1 化合物1的合成、結(jié)構(gòu)與表征
        2.3.2 化合物2的合成、結(jié)構(gòu)與表征
        2.3.3 化合物3、4的合成、結(jié)構(gòu)與表征
        2.3.4 化合物5的合成、結(jié)構(gòu)與表征
    2.4 本章小結(jié)
第3章 MOF衍生的Co@CN催化劑的制備及其檸檬醛加氫性能
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)主要試劑
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)主要儀器
        3.2.3 Co@CN催化劑的制備
        3.2.4 催化劑的表征
        3.2.5 檸檬醛選擇性加氫實(shí)驗(yàn)
        3.2.6 循環(huán)實(shí)驗(yàn)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 焙燒溫度的選擇
        3.3.2 Co@CN催化劑的表征分析
        3.3.3 Co@CN催化劑對(duì)檸檬醛選擇性加氫性能
        3.3.4 Co@CN-700催化劑循環(huán)使用性能和穩(wěn)定性
        3.3.5 催化劑Co@CN-700對(duì)檸檬醛選擇性加氫的TOF
    3.4 本章小結(jié)
第4章 Pd/MOF的制備及其對(duì)肉桂醛催化加氫性能
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)主要試劑
        4.2.2 實(shí)驗(yàn)主要儀器
        4.2.3 Pd/MOF催化劑的合成
        4.2.4 Pd/MOF催化劑的表征
        4.2.5 Pd/MOF催化劑對(duì)肉桂醛選擇性加氫實(shí)驗(yàn)
        4.2.6 循環(huán)實(shí)驗(yàn)
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 Pd/MOF催化劑的表征分析
        4.3.2 Pd/MOF催化對(duì)肉桂醛加氫性能
        4.3.3 Pd/MOF催化劑的循環(huán)使用性能和穩(wěn)定性
    4.4 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
致謝
參考文獻(xiàn)
攻讀學(xué)位期間研究成果



本文編號(hào)：3883509