發(fā)布時間：2023-11-09 20:10

　　碳酸二苯酯(DPC)是熱塑性工程塑料聚碳酸酯(PC)制備過程中的重要中間體。工業(yè)制備主要采用光氣法和酯交換法合成碳酸二苯酯,但是光氣法由于使用劇毒的光氣原料,不符合綠色化學和低碳經(jīng)濟發(fā)展模式的需求;酯交換法也存在工藝路線長、產(chǎn)物分離困難問題,故需要開發(fā)研究新的綠色合成工藝。苯酚氧化羰基化法具有工藝簡單,原料成本低廉,綠色無污染等特點,已經(jīng)成為國內外研究開發(fā)的主要方向,其核心是催化劑活性組分及其載體的選擇。本工作采用葡萄糖等有機碳源,改性制備錳氧化物-碳微球載體,進而制備負載型鈀/錳氧化物-碳微球催化劑,以催化苯酚氧化羰基化一步合成碳酸二苯酯反應為研究對象,考察不同催化劑的催化性能,具體研究內容包括:1.以不同有機碳源為前驅體用水熱法合成碳微球。2.采用浸漬法對碳微球進行初步錳負載后,再用高錳酸鉀溶液對碳微球進行二次錳負載和表面控制,制備錳氧化物-碳微球載體。3.制備不同碳源合成的錳氧化物-碳微球載體得到的載鈀催化劑,對其催化苯酚氧化羰基化合成碳酸二苯酯的催化性能進行對比分析。4.對錳氧化物-碳微球載鈀催化劑催化合成碳酸二苯酯反應的工藝條件及催化劑穩(wěn)定性進行了考察。相關研究結論如下:1....

【文章頁數(shù)】：81 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 文獻綜述
    1.1 碳酸二苯酯綜述
        1.1.1 碳酸二苯酯的性質以及應用
        1.1.2 合成DPC的方法
    1.2 苯酚氧化羰基化法合成碳酸二苯酯
        1.2.1 苯酚氧化羰基化法合成碳酸二苯酯的研究進展
        1.2.2 均相催化體系
        1.2.3 負載型多相催化劑
        1.2.4 氧化羰基化法合成DPC反應機理
    1.3 球型碳材料研究進展
        1.3.1 水熱法
        1.3.2 化學氣相沉積法
        1.3.3 模板法
        1.3.4 電弧放電法
        1.3.5 高溫熱解法
        1.3.6 不同碳源合成碳微球的研究進展
    1.4 錳氧化物在催化反應中的作用
    1.5 選題目的及主要研究內容
第2章 實驗方法
    2.1 主要化學試劑
    2.2 儀器和設備
    2.3 催化劑的表征
        2.3.1 物相分析
        2.3.2 掃描電子顯微鏡
        2.3.3 透射電子顯微鏡
        2.3.4 催化劑表面元素組成及價態(tài)分析
        2.3.5 傅里葉變換-紅外光譜分析
    2.4 催化劑活性評價
        2.4.1 實驗流程
        2.4.2 活性評價計算方法
第3章 不同碳源用水熱法合成碳微球之間的比較
    3.1 以葡萄糖為碳源合成碳微球
        3.1.1 葡萄糖的性質
        3.1.2 反應溫度對碳微球的影響
        3.1.3 葡萄糖濃度的影響
        3.1.4 反應時間的影響
        3.1.5 清洗過程對碳微球的影響
    3.2 以蔗糖為碳源合成碳微球
        3.2.1 蔗糖的性質
        3.2.2 反應溫度的影響
        3.2.3 蔗糖濃度的影響
        3.2.4 反應時間的影響
        3.2.5 清洗過程對碳微球的影響
    3.3 不同碳源制備碳微球的紅外光譜分析
    3.4 不同碳源制備碳微球的元素分析
    3.5 本章小結
第4章 以葡萄糖為碳源制備錳氧化物-碳微球催化劑及其催化性能
    4.1實驗
        4.1.1 化學試劑
        4.1.2 載體的制備
        4.1.3 催化劑的制備
        4.1.4 載體的表征
        4.1.5 催化劑的活性評價
    4.2 結果與討論
        4.2.1 載體CM3 的微觀形貌
        4.2.2 制備載體的XRD表征分析
        4.2.3 不同載體的錳負載量、比表面積和平均孔徑
        4.2.4 XPS測試
        4.2.5 催化活性評價
    4.3 小結
第5章 以蔗糖為碳源制備錳氧化物-碳微球催化劑及其催化性能
    5.1實驗
        5.1.1 化學試劑
        5.1.2 載體的制備
        5.1.3 催化劑的制備
        5.1.4 催化劑的表征
        5.1.5 催化劑的活性評價
    5.2 結果與討論
        5.2.1 載體CM7 的微觀形貌
        5.2.2 載體CM7的XRD分析
        5.2.3 不同載體的錳負載量、比表面積和平均孔徑
        5.2.4 XPS測試
        5.2.5 載體CM7和CM3 的紅外測試分析
        5.2.6 高錳酸鉀濃度對制備載體的影響
        5.2.7 高錳酸鉀的調控作用機制分析
        5.2.8 催化活性評價
    5.3 小結
第6章 合成工藝條件研究
    6.1 實驗準備
    6.2 反應壓力對DPC收率的影響
    6.3 反應溫度對DPC收率的影響
    6.4 反應時間對DPC收率的影響
    6.5 催化劑穩(wěn)定性測試
    6.6 結論
第7章 總結
    7.1 實驗總結
    7.2 對后續(xù)工作的建議
參考文獻
攻讀碩士期間已發(fā)表的論文
致謝



本文編號：3861940