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基于陽離子型MOF前驅體的Fe/Co-N-C碳基納米氧還原電催化劑的設計、制備和催化性能的研究

發(fā)布時間:2023-10-26 19:42
  本文基于含四個1,2,4-三氮唑基團的配體TTPPDA-4,通過溶劑熱法制備了兩個陽離子型金屬-有機框架化合物(MOFs)[Co(TTPPDA-4)](ClO4)2.nS(簡稱Co-TTPPDA-4)和{[Cd(TTPPDA-4)(HCOO)](ClO4)·9H2O·DMF}n(簡稱Cd-TTPPDA-4)。通過兩種不同的方法制備用于催化氧還原反應(ORR)的碳基納米電催化劑:(1)直接高溫碳化MOF得到催化劑Co-N-C和N-C;(2)利用離子交換的方法向MOF孔腔中引入[Fe(CN)6]3-和[Co(CN)6]3-后,再進行高溫碳化制備了Fe-Co-N-C、Fe-N-C和Co-N-C催化劑。對上述兩種方法獲得納米催化劑進行了氧還原電催化活性研究,并結合對催化劑形貌,化學組成以及微觀結構方面的表征,對催化劑的氧還原催化活性的影響因素做了深入探討。具體工作如下所述:Co-TTPPDA-4是一...

【文章頁數(shù)】:76 頁

【學位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 基于MOF前體的非金屬催化劑
    1.3 基于單金屬MOF前體的催化劑
    1.4 基于雙金屬MOF前體的催化劑
        1.4.1 基于Co/ZnMOF前體的催化劑
        1.4.2 基于Fe/ZnMOF前體的催化劑
        1.4.3 基于Fe/CoMOF前體的催化劑
    1.5 基于其它MOF前體的催化劑
    1.6 本論文的研究意義及內容
        1.6.1 本論文的研究意義
        1.6.2 本論文的研究內容
第二章 基于陽離子型Co-MOF前驅體制備的氧還原催化劑的性能研究
    2.1 實驗儀器與試劑
        2.1.1 實驗儀器
        2.1.2 實驗試劑
    2.2 配體N,N,N',N'-四(4-苯基-1,2,4-三氮唑)對苯二胺(TTPPDA-4)的合成
    2.3 晶體的合成
    2.4 催化劑的制備
        2.4.1 Co-N-C合成
        2.4.2 Fe-Co-N-C合成
        2.4.3 三電極體系及工作電極的制備
    2.5 研究結果及討論
        2.5.1 配合物的晶體數(shù)據(jù)
        2.5.2 配合物1的晶體結構
        2.5.3 配合物1的基本特征
            2.5.3.1 紅外
            2.5.3.2 粉末PXRD
    2.6 Fe-N-C前軀體的相關表征
        2.6.1 紅外和紫外可見光譜
        2.6.2 粉末PXRD
    2.7 基于配合物1的催化劑ORR催化性質及相關表征
        2.7.1 ORR催化性質
        2.7.2 催化劑的相關表征
    2.8 本章小結
第三章 基于陽離子型Cd-MOF前驅體制備的氧還原催化劑的性能研究
    3.1 實驗儀器與試劑
        3.1.1 實驗儀器
        3.1.2 主要實驗試劑
    3.2 配體的合成
    3.3 晶體的合成
    3.4 晶體結構
    3.5 催化劑的合成
        3.5.1 N-C合成
        3.5.2 Fe-N-C合成
        3.5.3 Co-N-C合成
        3.5.4 三電極體系及工作電極的制備
    3.6 Fe-N-C催化劑前驅體的相關表征
        3.6.1 紅外和紫外可見光譜
        3.6.2 粉末PXRD
    3.7 Co-N-C催化劑前驅體的相關表征
        3.7.1 紅外和紫外可見光譜
        3.7.2 粉末PXRD
    3.8 催化劑ORR催化性質及相關表征
        3.8.1 N-C催化劑ORR催化性質
        3.8.2 Fe-N-C催化劑ORR催化性質
        3.8.3 Co-N-C催化劑ORR催化性質
        3.8.4 催化劑的相關表征
    3.9 本章小結
第四章 總結
致謝
參考文獻
附錄 攻讀碩士學位期間所發(fā)表的學術論文



本文編號:3856863

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