發(fā)布時(shí)間：2023-09-17 19:55

　　金屬有機(jī)骨架(Metal-organic frameworks,MOFs)材料由于具有高孔隙率、豐富的化學(xué)位點(diǎn)、結(jié)構(gòu)易調(diào)節(jié)等優(yōu)點(diǎn),已被廣泛應(yīng)用于封裝金屬納米顆粒(Metal nanoparticles,MNPs),以制備高活性MNPs@MOFs復(fù)合催化劑。然而,MOFs固有的微孔結(jié)構(gòu)影響了反應(yīng)物的傳質(zhì),并阻礙了反應(yīng)物與封裝于MOFs中心區(qū)域的MNPs的接觸,因而在一定程度上降低了反應(yīng)的催化效率和MNPs的利用率。因此,若能將MNPs集中封裝在盡可能靠近MOFs外表面的淺層孔道內(nèi),可縮短反應(yīng)物的傳質(zhì)距離,同時(shí)可整體提高M(jìn)NPs的可接觸率,從而提升反應(yīng)的催化效率和MNPs的利用率。針對(duì)上述問題,本論文發(fā)展了一種溶劑輔助配體置換-氫氣還原策略,成功將MNPs集中封裝在MOFs淺層孔道中,并有效提高反應(yīng)的催化效率和MNPs的利用率。論文的主要研究?jī)?nèi)容與結(jié)論如下:首先利用溶劑輔助配體置換-氫氣還原策略,在合適條件下將鰲合Pd²⁺的聯(lián)吡啶二羧酸配體可控地置換于Ui O-67淺層框架上,繼而利用氫氣還原引入的Pd²⁺,成功將超細(xì)的Pd NPs封裝在Ui O...

【文章頁數(shù)】：84 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 MOFs材料簡(jiǎn)介
        1.2.1 MOFs材料的發(fā)展
        1.2.2 MOFs材料的特點(diǎn)
        1.2.3 MOFs材料的合成
        1.2.4 MOFs材料的應(yīng)用
    1.3 MOFs與金屬納米顆粒復(fù)合型催化劑
        1.3.1 MOFs與MNPs復(fù)合型催化劑的制備方法
        1.3.2 MOFs與MNPs復(fù)合型催化劑應(yīng)用于催化加氫反應(yīng)
    1.4 溶劑輔助配體置換
        1.4.1 溶劑輔助配體置換簡(jiǎn)介
        1.4.2 溶劑輔助配體置換的應(yīng)用
    1.5 本論文研究思路與內(nèi)容
        1.5.1 研究思路及創(chuàng)新點(diǎn)
        1.5.2 本論文研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
    2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.3 材料制備
        2.3.1 UiO-67的制備
        2.3.2 LE-Pd@UiO-T-t的制備
        2.3.3 LE-Pt@UiO-80-1的制備
        2.3.4 Me-Pd/UiO的制備
        2.3.5 Pd-in-UiO的制備
        2.3.6 Pd/UiO的制備
    2.4 材料表征
        2.4.1 X-射線粉末衍射表征
        2.4.2 掃描電子顯微鏡表征
        2.4.3 透射電子顯微鏡表征
        2.4.4 比表面積與孔結(jié)構(gòu)表征
        2.4.5 原子吸收分光光度分析表征
        2.4.6 元素分析表征
        2.4.7 核磁共振波譜表征
        2.4.8 X-射線光電子能譜表征
第三章 淺層封裝的LE-M@UiO-T-t材料的表征
    3.1 引言
    3.2 LE-Pd@UiO-T-t的表征分析及探究不同置換條件的影響
        3.2.1 材料的XRD表征分析
        3.2.2 材料的比表面積和孔結(jié)構(gòu)表征分析
        3.2.3 材料的形貌結(jié)構(gòu)表征分析
        3.2.4 材料的組分表征分析
        3.2.5 材料的XPS表征分析
    3.3 LE-Pd@UiO-T-t合成過程的探討
        3.3.1 探討H₂bpydc對(duì)Pd²⁺的螯合作用
        3.3.2 探討H₂bpydc-PdCl₂配體與UiO-67框架的配位組裝
    3.4 LE-Pt@UiO-80-1的表征
    3.5 本章小結(jié)
第四章 LE-Pd@UiO-80-t催化硝基苯加氫
    4.1 引言
    4.2 LE-Pd@UiO-80-t材料催化硝基苯加氫
        4.2.1 材料催化硝基苯加氫性能研究
        4.2.2 催化劑重復(fù)利用實(shí)驗(yàn)
        4.2.3 催化劑底物適用性測(cè)試
    4.3 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附件



本文編號(hào)：3848056