金屬加氫催化劑活性位的精細(xì)調(diào)控及其催化生物質(zhì)平臺(tái)分子轉(zhuǎn)化性能
發(fā)布時(shí)間:2023-08-01 18:16
隨著非再生化石資源的快速消耗和由此引發(fā)的環(huán)境問題的日益加劇,尋找合適的可再生資源以替代化石資源引起了人們廣泛的關(guān)注。生物質(zhì)作為優(yōu)異的可再生資源可以轉(zhuǎn)化為多種重要的平臺(tái)分子,如:糠醛(FA),乙酰丙酸乙酯(EL),5-羥甲基糠醛(HMF)等。而這些平臺(tái)分子又可以通過綠色催化加氫過程生成各種高附加值的化學(xué)品。以HMF加氫為例,其產(chǎn)物可以分為兩類。一類是非常有前景的液態(tài)生物燃料,如2,5-二甲基呋喃(DMF)和2,5-二甲基四氫呋喃(DMTHF),它們具有高能量密度、高辛烷值和低揮發(fā)性等優(yōu)點(diǎn)。另一類是生產(chǎn)聚合物的二元醇前體,如2,5-二羥甲基呋喃和2,5-二羥甲基四氫呋喃。因此,生物質(zhì)被廣泛認(rèn)為是化石資源的理想替代品。目前,催化加氫生物質(zhì)平臺(tái)分子雖然被廣泛的研究且取得了不錯(cuò)的進(jìn)展,但是仍然存在活性不高、選擇性低、穩(wěn)定性差和需要使用高壓氫氣等問題。因此,設(shè)計(jì)合成高效催化劑用于生物質(zhì)平臺(tái)分子加氫是一項(xiàng)非常有意義的工作。目前,生物質(zhì)平臺(tái)分子催化加氫反應(yīng)大多是在高壓氫氣條件下進(jìn)行的。使用高壓氫氣存在大的安全隱患、低的利用率、運(yùn)輸困難和價(jià)格昂貴等問題。甲酸和醇都是優(yōu)異的供氫體,相比于甲酸,無腐蝕性的醇...
【文章頁數(shù)】:167 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 引言
1.2 2,5-二甲基呋喃研究背景
1.2.1 2,5-二甲基呋喃概述
1.2.2 5-羥甲基糠醛加氫制備2,5-二甲基呋喃概述
1.3 γ-戊內(nèi)酯研究背景
1.3.1 γ-戊內(nèi)酯概述
1.3.2 γ-戊內(nèi)酯合成路線
1.4 糠醇研究背景
1.4.1 糠醇概述
1.4.2 糠醛加氫制備糠醇概述
1.5 層狀雙金屬氫氧化物研究背景
1.5.1 層狀雙金屬氫氧化物的組成和結(jié)構(gòu)
1.5.2 層狀雙金屬氫氧化物的特性和制備方法
1.5.3 層狀雙金屬氫氧化物在催化領(lǐng)域的應(yīng)用
1.6 論文選題目的及意義
1.7 論文主要研究內(nèi)容
參考文獻(xiàn)
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 實(shí)驗(yàn)藥品與試劑
2.2 樣品表征
2.2.1 X-射線粉末衍射分析(XRD)
2.2.2 等離子耦合發(fā)射光譜分析(ICP-AES)
2.2.3 有機(jī)元素分析
2.2.4 低溫氮?dú)馕摳綔y(cè)試
2.2.5 掃描電子顯微鏡(SEM)
2.2.6 高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)
2.2.7 高角環(huán)形暗場(chǎng)像-掃描透射電鏡(HADDF-STEM)
2.2.8 程序升溫還原分析(H2-TPR)
2.2.9 程序升溫脫附分析(TPD)
2.2.10 堿性位的測(cè)定
2.2.11 氧氣脈沖化學(xué)吸附
2.2.12 銅表面積及分散度的測(cè)定
2.2.13 X射線光電子能譜(XPS)
2.2.14 原位紅外譜圖分析(In situ FTIR)
2.2.15 拉曼光譜分析(Raman)
2.2.16 熒光光譜分析(PL)
2.3 催化評(píng)價(jià)
2.3.1 催化評(píng)價(jià)裝置
2.3.2 反應(yīng)產(chǎn)物分析
第三章 蒲公英狀CoOx納米微球負(fù)載的RuCo雙金屬催化劑的構(gòu)筑及其氫解5-羥甲基糠醛性能研究
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 催化劑的制備
3.2.2 催化性能測(cè)試
3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
3.3.1 XRD表征
3.3.2 XPS表征
3.3.3 PL表征
3.3.4 SEM表征
3.3.5 TEM、HRTEM和HAADF-STEM表征
3.3.6 H2-TPR表征
3.3.7 H2-TPD表征
3.3.8 催化劑氫解5-羥甲基糠醛性能研究
3.4 本章小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第四章 表面缺陷促進(jìn)的釕基催化劑的構(gòu)筑及其轉(zhuǎn)移加氫糠醛性能研究
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 催化劑的制備
4.2.2 催化性能測(cè)試
4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
4.3.1 XRD表征
4.3.2 TEM、HRTEM和HAADF-STEM表征
4.3.3 H2-TPR表征
4.3.4 XPS表征
4.3.5 Raman表征
4.3.6 催化轉(zhuǎn)移加氫糠醛性能研究
4.4 本章小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第五章 雙活性位促進(jìn)的釕基催化劑的構(gòu)筑及其轉(zhuǎn)移加氫乙酰丙酸乙酯性能研究
5.1 引言
5.2 實(shí)驗(yàn)部分
5.2.1 催化劑的制備
5.2.2 催化性能測(cè)試
5.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
5.3.1 XRD表征
5.3.2 TEM、HRTEM和HAADF-STEM表征
5.3.3 催化轉(zhuǎn)移加氫乙酰丙酸乙酯性能研究
5.3.4 催化轉(zhuǎn)移加氫乙酰丙酸乙酯機(jī)理研究
5.3.5 催化劑的普適性研究
5.4 本章小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第六章 氮摻雜、碳修飾銅基催化劑的構(gòu)筑及其轉(zhuǎn)移氫解5-羥甲基糠醛性能研究
6.1 引言
6.2 實(shí)驗(yàn)部分
6.2.1 催化劑的制備
6.2.2 催化性能測(cè)試
6.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
6.3.1 XRD表征
6.3.2 SEM、HRTEM和HADDF-STEM表征
6.3.3 H2-TPR表征
6.3.4 CO2-TPD表征
6.3.5 py-IR和NH3-TPD表征
6.3.6 XPS表征
6.3.7 催化轉(zhuǎn)移氫解5-羥甲基糠醛性能研究
6.3.8 催化轉(zhuǎn)移氫解5-羥甲基糠醛機(jī)理研究
6.4 本章小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第七章 結(jié)論
本論文創(chuàng)新點(diǎn)
研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
致謝
作者與導(dǎo)師簡介
附件
本文編號(hào):3838115
【文章頁數(shù)】:167 頁
【學(xué)位級(jí)別】:博士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 引言
1.2 2,5-二甲基呋喃研究背景
1.2.1 2,5-二甲基呋喃概述
1.2.2 5-羥甲基糠醛加氫制備2,5-二甲基呋喃概述
1.3 γ-戊內(nèi)酯研究背景
1.3.1 γ-戊內(nèi)酯概述
1.3.2 γ-戊內(nèi)酯合成路線
1.4 糠醇研究背景
1.4.1 糠醇概述
1.4.2 糠醛加氫制備糠醇概述
1.5 層狀雙金屬氫氧化物研究背景
1.5.1 層狀雙金屬氫氧化物的組成和結(jié)構(gòu)
1.5.2 層狀雙金屬氫氧化物的特性和制備方法
1.5.3 層狀雙金屬氫氧化物在催化領(lǐng)域的應(yīng)用
1.6 論文選題目的及意義
1.7 論文主要研究內(nèi)容
參考文獻(xiàn)
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 實(shí)驗(yàn)藥品與試劑
2.2 樣品表征
2.2.1 X-射線粉末衍射分析(XRD)
2.2.2 等離子耦合發(fā)射光譜分析(ICP-AES)
2.2.3 有機(jī)元素分析
2.2.4 低溫氮?dú)馕摳綔y(cè)試
2.2.5 掃描電子顯微鏡(SEM)
2.2.6 高分辨透射電子顯微鏡(HRTEM)
2.2.7 高角環(huán)形暗場(chǎng)像-掃描透射電鏡(HADDF-STEM)
2.2.8 程序升溫還原分析(H2-TPR)
2.2.9 程序升溫脫附分析(TPD)
2.2.10 堿性位的測(cè)定
2.2.11 氧氣脈沖化學(xué)吸附
2.2.12 銅表面積及分散度的測(cè)定
2.2.13 X射線光電子能譜(XPS)
2.2.14 原位紅外譜圖分析(In situ FTIR)
2.2.15 拉曼光譜分析(Raman)
2.2.16 熒光光譜分析(PL)
2.3 催化評(píng)價(jià)
2.3.1 催化評(píng)價(jià)裝置
2.3.2 反應(yīng)產(chǎn)物分析
第三章 蒲公英狀CoOx納米微球負(fù)載的RuCo雙金屬催化劑的構(gòu)筑及其氫解5-羥甲基糠醛性能研究
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 催化劑的制備
3.2.2 催化性能測(cè)試
3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
3.3.1 XRD表征
3.3.2 XPS表征
3.3.3 PL表征
3.3.4 SEM表征
3.3.5 TEM、HRTEM和HAADF-STEM表征
3.3.6 H2-TPR表征
3.3.7 H2-TPD表征
3.3.8 催化劑氫解5-羥甲基糠醛性能研究
3.4 本章小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第四章 表面缺陷促進(jìn)的釕基催化劑的構(gòu)筑及其轉(zhuǎn)移加氫糠醛性能研究
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 催化劑的制備
4.2.2 催化性能測(cè)試
4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
4.3.1 XRD表征
4.3.2 TEM、HRTEM和HAADF-STEM表征
4.3.3 H2-TPR表征
4.3.4 XPS表征
4.3.5 Raman表征
4.3.6 催化轉(zhuǎn)移加氫糠醛性能研究
4.4 本章小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第五章 雙活性位促進(jìn)的釕基催化劑的構(gòu)筑及其轉(zhuǎn)移加氫乙酰丙酸乙酯性能研究
5.1 引言
5.2 實(shí)驗(yàn)部分
5.2.1 催化劑的制備
5.2.2 催化性能測(cè)試
5.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
5.3.1 XRD表征
5.3.2 TEM、HRTEM和HAADF-STEM表征
5.3.3 催化轉(zhuǎn)移加氫乙酰丙酸乙酯性能研究
5.3.4 催化轉(zhuǎn)移加氫乙酰丙酸乙酯機(jī)理研究
5.3.5 催化劑的普適性研究
5.4 本章小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第六章 氮摻雜、碳修飾銅基催化劑的構(gòu)筑及其轉(zhuǎn)移氫解5-羥甲基糠醛性能研究
6.1 引言
6.2 實(shí)驗(yàn)部分
6.2.1 催化劑的制備
6.2.2 催化性能測(cè)試
6.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
6.3.1 XRD表征
6.3.2 SEM、HRTEM和HADDF-STEM表征
6.3.3 H2-TPR表征
6.3.4 CO2-TPD表征
6.3.5 py-IR和NH3-TPD表征
6.3.6 XPS表征
6.3.7 催化轉(zhuǎn)移氫解5-羥甲基糠醛性能研究
6.3.8 催化轉(zhuǎn)移氫解5-羥甲基糠醛機(jī)理研究
6.4 本章小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第七章 結(jié)論
本論文創(chuàng)新點(diǎn)
研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
致謝
作者與導(dǎo)師簡介
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本文編號(hào):3838115
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